金属卤化盐改性沸石脱汞性能

为了获得性价比较高的燃煤烟气脱汞吸附及氧化材料,采用碱金属卤化盐、过渡金属卤化盐等溶液浸渍改性人造沸石,通过固定床吸附实验考查改性沸石对模拟烟气中汞的脱除能力,讨论改性沸石对汞的脱除机理。结果表明：碱金属卤化盐改性会略微降低沸石对汞的脱除能力,过渡金属卤化盐改性会显著提高沸石对汞的脱除能力。提高溶液浓度会提高过渡金属卤化盐溶液改性沸石的脱除能力。改性导致沸石的比表面积减小、孔容积减小,吸附能力减弱,但有效官能团的增加使得氧化及催化氧化能力增强。过渡金属卤化盐改性沸石对汞的脱除机理为化学吸附占主导地位,Hg0被物理吸附的比例小于5%,其余的均被氧化成汞氧化物。     

椰壳碳基吸附剂的脱汞特性

为研究来源于生物质的椰壳活性炭对单质汞的脱除性能, 采用化学浸渍法对椰壳活性炭进行化学改性处理,并在小型实验台架上考察了椰壳碳基吸附剂的脱汞性能.并对改性前后的样品进行了BET和SEM表征分析以研究改性前后椰壳活性炭的变化规律.结果表明,改性后椰壳活性炭具有较强的脱汞能力,特别是在140℃、180℃时的脱汞效率仍保持在95%以上.改性后椰壳活性炭具有更多的利于脱汞的官能团,其主要靠化学吸附脱汞.烟气中低浓度的SO2与NO对汞的脱除有一定的抑制作用,而HCl有一定的促进作用.     

飞灰-氢氧化钙/聚苯硫醚(PPS)滤料对烟气中单质汞的脱除

在汞固定床实验台上进行了飞灰-氢氧化钙和PPS滤料负载飞灰-氢氧化钙吸附单质汞,以及不同温度、气体成分对滤料负载吸附剂脱除汞影响的实验研究。实验结果表明,质量配比为2:1的飞灰-Ca(OH)2吸附剂对Hg0的脱除效果最好,最高可达到34.5%左右,比纯飞灰条件下的脱除效率提高了近10%。120℃条件下,PPS滤料负载飞灰-Ca(OH)2吸附剂对汞的脱除率最高达72%,远高于滤纸薄膜上吸附剂的脱除率。随着温度升高,PPS滤料负载吸附剂的脱除效率降低。HCl、SO2和NO对PPS负载吸附剂脱除汞表现出不同程度的促进作用,HCl具有很强的促进作用,少量HCl足以大幅度提高脱除效果,SO2有一定的促进作用,NO的促进效果并不明显。     

天然和巯基改性沸石吸附水溶液中重金属Hg2+的特征研究

为了提高沸石对汞的吸附性,利用半胱胺盐酸盐对天然斜发沸石进行改性,制得巯基改性沸石。研究了吸附剂用量、pH值、温度、Hg²⁺浓度和吸附时间对沸石和巯基改性沸石吸附Hg²⁺的影响,并进一步研究了吸附机理。结果表明,巯基改性沸石吸附Hg²⁺受pH值、温度的影响较小,吸附机制主要是沸石表面的硫与Hg²⁺的化学反应。而天然沸石对Hg²⁺的吸附主要是离子交换作用,受温度、pH值等的影响较大,随温度的升高吸附量下降。整个吸附过程以较快的速度进行。天然沸石在吸附时间为1 h、巯基改性沸石在0.5 h时基本达到吸附平衡。吸附条件试验和Langmuir等温吸附模型都表明,巯基改性沸石对Hg²⁺的吸附能力得到了很大的提高,吸附容量由8.06 mg/g 提高到19.88 mg/g,提高了146.65%。     

天然和巯基改性沸石吸附水溶液中重金属Hg^2＋的特征研究

为了提高沸石对汞的吸附性,利用半胱胺盐酸盐对天然斜发沸石进行改性,制得巯基改性沸石。研究了吸附剂用量、pH值、温度、Hg^2＋浓度和吸附时间对沸石和巯基改性沸石吸附Hg^2＋的影响,并进一步研究了吸附机理。结果表明,巯基改性沸石吸附Hg^2＋受pH值、温度的影响较小,吸附机制主要是沸石表面的硫与Hg^2＋的化学反应。而天然沸石对Hg^2＋的吸附主要是离子交换作用,受温度、pH值等的影响较大,随温度的升高吸附量下降。整个吸附过程以较快的速度进行。天然沸石在吸附时间为1h、巯基改性沸石在0．5h时基本达到吸附平衡。吸附条件试验和Langmuir等温吸附模型都表明,巯基改性沸石对Hg^2＋的吸附能力得到了很大的提高,吸附容量由8．06mg／g提高到19．88mg／g,提高了146．65％。     

卤化铵改性竹炭对单质汞吸附性能的影响

为了研究廉价吸附剂竹炭的脱汞性能,将经过CO2活化并采用NH4Cl、NH4I超声浸渍改性的竹炭（BC）应用于单质汞的吸附,并对比不同负载量的NH4Cl以及NH4I改性和温度等因素对竹炭的汞脱除性能的影响。采用了元素分析、扫描电镜分析、XPS表征、比表面积及孔径分布等对材料进行研究。结果表明,NH4Cl和NH4I改性显著提高竹炭的脱汞能力,并且在同等条件下NH4I改性剂效果优于NH4Cl。研究表明提高负载量会造成吸附材料孔堵塞,但在0~8wt.%的负载量情况下,孔道的堵塞不足以抵消化学吸附带来的积极作用,表明改性竹炭对汞的吸附主要表现为化学吸附。同时改性竹炭存在随着温度升高其吸附效率先降低后升高的趋势,暗示竹炭对汞的吸附在低温时物理吸附占优势,温度升高时化学吸附占优势。     

氯化铜改性石墨相氮化碳吸附剂的脱汞性能

针对燃煤电厂汞污染物排放控制的问题, 以尿素为前驱体, 通过直接热聚合法制得绒毛状石墨相氮化碳(g-C₃N₄), 并用于低温条件下吸附脱除单质汞(Hg⁰)。利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)等手段对吸附剂进行表征。结果表明:未改性g-C₃N₄具有良好的低温脱汞活性, 在120 ℃时其脱汞效率可达84.7%;CuCl₂改性可以有效提高g-C₃N₄的脱汞性能, 其脱汞效率在40~200 ℃范围内均可达到97%以上; 温度对吸附剂脱汞效率的影响较小。XPS表征测试结果表明, 铜离子和共价态氯原子均参与了单质汞的吸附脱除反应, Hg⁰被Cu²⁺离子和共价态Cl原子氧化成了Hg²⁺离子, 再吸附于g-C₃N₄表面而脱除。CO₂、SO₂和水蒸气对吸附剂脱汞效率影响较小, 但水蒸气可提高汞吸附量。     

改性粉煤灰基脱汞吸附剂制备及性能分析

以燃煤电厂粉煤灰为主要原料制备了具有一定强度的脱汞吸附剂,并用卤盐溶液NaCl和NaBr进行改性,获得了具有较高单质汞脱除效率的粉煤灰基吸附剂,并对吸附剂的理化性能进行了分析。结果表明,改性溶液浓度越高,改性时间越长,改性剂越易进入吸附剂内部堵塞孔隙,吸附剂比表面积越小,但改性剂并没有改变吸附剂的物相组成。改性剂会附着在吸附剂孔隙表面,增加微孔数量,并与单质汞反应生成汞的化合物填充于表面微孔中。5%NaCl溶液浸渍改性3 h获得的吸附剂具有最优的汞脱除效果,达到92.6%,吸附寿命为1 430 min,吸附饱和量为930 ng·g~(-1)。     

硝基苯酚和硝酸改性酚醛泡沫脱除烟气中Hg0

以酚醛泡沫作为基体材料,选择对硝基苯酚和硝酸作为改性剂,制备改性酚醛泡沫PF-12%NO2 和PF-HNO3-5,并研究其对模拟烟气中Hg0的脱除能力。通过红外和热重表征发现,2种改性剂均可在样品表面引入硝基,且硝酸改性样品PF-HNO3-5的热解温度更低,可能是由于其表面产生了大量羰基。脱汞实验发现,未改性样品PF-0的汞吸附量仅有0.46 μg/g,而PF-12%NO2的汞吸附量为1.45 μg/g,PF-HNO3-5的汞吸附量为14.63 μg/g,表明硝基和羰基确实可以提升吸附剂对烟气中Hg0的吸附能力。PF-12%NO2和PF-HNO3-5的汞吸附曲线均符合颗粒内扩散模型及Bangham模型。     

CuCl2改性材料脱除燃煤烟气中的Hg0

烟气的脱汞治理已迫在眉睫。本研究以电厂燃煤锅炉废弃物飞灰和石灰为原料,丙酮溶液为分散剂制备了CuCl2改性材料（CuCl2-FS）,并在固定床吸附评价装置上考察了CuCl2改性对材料在模拟烟气中对Hg0的脱除效果的影响。结果表明,经CuCl2改性后对汞的脱除效率明显提高,并且温度的升高有利于提高其对烟气中Hg0的吸附性能。     

酸碱、高温改性13X分子筛及其对苯乙烯的吸附

针对原样13X分子筛吸附速率和吸附容量低的问题,通过碱溶液(NaOH,NH₃)和酸溶液(CH₃COOH,HCl)对13X分子筛进行浸渍改性,并对酸改性后的分子筛进行高温二次处理,考察了试剂种类、试剂浓度、浸渍时间、焙烧温度、焙烧时间5个因素对分子筛吸附性能的影响,并采用SEM和BET进行了表征。结果表明：最佳改性条件是盐酸浓度6.0 mol·L⁻¹、浸渍时间24 h、焙烧温度450 ℃、焙烧时间6 h;在最佳条件下制备的改性分子筛极大提高了对苯乙烯的吸附速率和吸附容量;改性后的分子筛对苯乙烯的动态吸附更符合准2级动力学模型,R²均大于0.98;SEM表征结果说明改性后分子筛表面孔隙率明显增加;BET比表面积分析结果说明酸改性可使分子筛各类孔面积增加,而高温改性会使BET比表面积和中孔面积增加,微孔面积降低;相关分析结果显示,改性分子筛对苯乙烯动态饱和吸附量与BET比表面积和中孔面积均呈显著正相关。     

铁基膨润土对水中磷酸根的吸附热力学及动力学研究

采用铁盐改性制得铁基膨润土,研究了其对水中磷酸根的吸附性能及影响因素,结果表明,通过对膨润土的改性提高了磷的去除率,含磷废水初始pH值的大小对磷的去除率影响不大,初始浓度越低越有利于磷的去除。磷的去除率随改性膨润土的投加量增大而提高,随温度升高而增大。进一步研究表明,改性膨润土对磷的吸附是吸热反应,其吸附等温线可采用Langmuir等温吸附方程拟合;改性膨润土对磷的吸附是快速吸附,在20 min内,磷去除率达70%以上,符合准二级吸附动力学模型。     

DSB+CPB复合改性膨润土对磷酸盐的吸附

为研究两性-阳离子表面活性剂复合改性膨润土的吸附除磷性能及其机理,采用不同比例两性表面活性剂——十二烷基二甲基磺丙基甜菜碱(DSB)和阳离子表面活性剂溴代十六烷基吡啶(CPB)对膨润土进行了有机复合改性,制得DSB+CPB复合改性膨润土,利用X射线衍射分析(XRD)、傅里叶红外分析(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、接触角(CA)以及热重分析(TGA)等手段对膨润土土样进行了表征,并用吸附等温模型和动力学方程拟合其吸附过程,探讨了改性比例、pH和温度等因素对吸附的影响。结果表明：DSB改性能提高膨润土对磷酸盐的吸附能力,当加入CPB复合改性后,可进一步促进DSB改性膨润土对磷酸盐的吸附能力,且吸附能力均随改性比例的增大而增强;对于0.5 DSB和1.0 DSB的改性膨润土,其与CPB最佳复合比例均为DSB+1.5 CPB,最大吸附量分别为原土的7.81倍和8.19倍;改性膨润土对磷酸盐的吸附均符合Langmuir等温模型和伪二级吸附动力学方程,其吸附能力随pH的升高而降低,且吸附为物理和化学吸附同时存在的自发吸热熵增过程。上述研究结果可为两性-阳离子表面活性剂复合改性膨润土吸附除磷提供参考。     

改性膨润土对水体中多环芳烃的吸附

改性膨润土被广泛地应用于吸附水体中重金属离子和有机污染物,但关于改性膨润土吸附水体中多环芳烃混合物的动力学研究鲜见报道。利用十二烷基三甲溴化铵和十二烷基磺酸钠对膨润土进行改性,并将之应用于吸附水体中萘、蒽、菲和芘4种多环芳烃,考察了吸附剂投加量、时间和温度等条件对吸附效果的影响。实验结果表明,在25℃、吸附时间40 min、起始浓度为1.25 mg/mL、改性膨润土的投加量为4 g/L的条件下,该吸附剂对萘、蒽、菲和芘的吸附率分别为99.1%、99.6%、98.7%和98.9%。改性膨润土对水体中4种多环芳烃的吸附机理服从准二级动力学方程,该吸附剂吸附等温线服从Langmuir方程。     

Sorption kinetics and isotherm modelling of imidacloprid on bentonite and organobentonites

Bentonite was modified by quaternary ammonium cations viz. cetytrimethylammonium (CTA), cetylpyridinium (CP), rioctylmethylammonium (TOM) and pcholine (PTC) at 100% cation exchange capacity of bentonite and was characterized by X-ray diffraction, CHNS elemental analyser and Fourier transform infrared spectroscopy. The sorption of imidacloprid on organobentonites/bentonite was studied by batch method. Normal bentonite could adsorb imidacloprid only upto 19.31–22.18% while all organobentonites except PTC bentonite (PTCB), enhanced its adsorption by three to four times. Highest adsorption was observed in case of TOM bentonite (TOMB) (76.94–83.16%). Adsorption kinetic data were fitted to pseudo-first-order, pseudo-second-order and intraparticle diffusion models. For normal bentonite data were best fitted to pseudo-first-order kinetic, while for organobentonites fitted to pseudo-second-order kinetics. Sorption data were analysed using Freundlich, Langmuir, Temkin and Dubinin–Radushkevich isotherm models. Data were well fitted to Freundlich adsorption isotherm. Product of Freundlich adsorption constant and heterogeneity parameter (K_f.1/n) was in following order: TOMB (301.87) > CTA bentonite (CTAB) (152.12) > CP bentonite (CPB) (92.58) > bentonite (27.25). Desorption study confirmed hysteresis and concentration dependence. The present study showed that the organobentonite could be a good sorbent for removal of imidacloprid from natural water sample also. Percentage adsorption and Distribution coefficient (mL g^?1) value of different adsorbent was in following order: TOMB (74.85% and 297.54) > CTAB (55.78% and 126.15) > CPB (45.81% and 84.55) > bentonite (10.65% and 11.92).