三峡水库消落带植物汞的分布特征

以三峡库区重庆段忠县石宝寨、涪陵珍溪和开县汉丰湖消落带为主要研究地点,调查并采集了植物样品,分析样品总汞和甲基汞,探讨三峡水库消落带植物汞的分布特征及植物汞库存量.结果表明,调查区域消落带植物总汞含量在(1.62±0.57)~(49.42±3.93)μg·kg-1范围,植物各部位总汞的含量呈根叶茎的趋势分布;植物甲基汞含量在(15.27±7.09)~(1 974.67±946.10)ng·kg-1范围,植物根部甲基汞含量高于茎和叶.同类植物中,开县汉丰湖消落带植物总汞和甲基汞含量均较忠县石宝寨、涪陵珍溪镇消落带植物略高;不同高程植物总汞及甲基汞储存量存在差异,145~150、150~160、160~170和170~175 m高程的植物总汞储存量分别为145.3、166.4、124.3和88.2 mg·hm-2,甲基汞储存量分别为1.9、2.7、3.6和3.2 mg·hm-2.消落带优势种植物对总汞的富集能力相对较弱(BAF1),而对甲基汞的富集能力相对较强(BAF1).     

淹水落干下三峡水库消落带土壤无机磷形态转化特征

为探讨三峡水库消落带土壤无机磷的转化规律,通过布置原位浮台,将装有土壤的塑料盆悬挂在不同水深(0、2、5、15m)处,分别淹没30、60、180 d,落干180 d,研究淹没水深和时长对消落带土壤的理化性质及无机磷形态的影响.结果表明,淹水-落干循环中,土壤pH、有机质、全磷和有效磷含量均呈现先降低后升高的趋势.落干180 d后,土壤pH、有机质和全磷含量降低,有效磷含量升高.土壤淹水后,各形态无机磷占全磷的比例大小为Fe-PAl-PCa8-PCa2-P.淹水0 m、2 m时Ca2-P、Ca8-P随淹水时间持续下降,淹水5 m、15 m时随淹水时间先降低后升高.落干180 d后无机磷含量显著增加,随淹水深度的增加无机磷含量呈降低趋势;Al-P含量随淹水时间先降低后持续升高,随淹水深度变化趋势不明显;Fe-P含量随淹水时间和淹水深度变化无明显规律.     

三峡库区消落带3种植物淹水后汞的动态变化及其对水体的影响

被淹没的植物是水库甲基汞异常升高的来源之一.为探寻淹水条件下三峡水库消落带植物中汞的动态变化特征及其对水体的影响,通过室内模拟试验,研究淹水条件下稗草、狗牙根、玉米秸秆中汞含量变化及其向水体释汞情况.结果表明,3种植物总汞含量范围为9.21~12.07 ng·g-1,甲基汞占总汞的质量分数约为1%~2%.淹水后,植物总汞含量逐渐降低,其降幅为35.81%~55.96%;而上覆水溶解态汞(DHg)浓度迅速上升,增幅为103.23%~232.15%,说明植物腐烂分解会向水体释放汞.淹水环境为植物体组织内甲基化提供了充裕条件,导致植物残体甲基汞含量升高,为初始含量的3.04~6.63倍,而上覆水溶解态甲基汞(DMe Hg)浓度也显著升高,为初始浓度的14.84~16.05倍.淹水期间,上覆水中DMe Hg与溶解氧(DO)浓度表现为极显著负相关,与可溶性有机碳(DOC)浓度存在显著正相关.而在整个淹水过程中,上覆水DHg浓度变化量为植物总汞释放量的41.74%~47.01%,且各植物残体总汞含量与上覆水DHg浓度存在极显著负相关.     

三峡库区消落带优势草本植物淹水后汞的释放特征

为研究三峡库区消落带植物淹水后汞的释放特征,选取狗牙根、酸模叶蓼、空心莲子草这3种优势草本植物在库区现场进行原位淹水试验,研究这3种植物淹水后总汞(THg)含量动态变化特征,分析其释放通量与速率,估算其THg释放负荷.结果表明,3种植物在淹水过程中THg浓度的下降速率呈现先快后慢的趋势,表明淹水前期植物中THg随植物腐解快速释放,随后释放基本稳定.3种植物的THg释放量存在显著差异,且表现为酸模叶蓼空心莲子草狗牙根.3种植物的THg释放量可能受植物初始C/N和THg浓度的影响.植物初始C/N越高,单位质量THg释放量越小.而植物初始THg浓度越高,单位质量植物THg释放量越大.结合3种植物在三峡库区消落带的分布权重和生物量,估算出酸模叶蓼、空心莲子草、狗牙根完全分解后的THg释放负荷分别为167.31、78.13、88.33 mg·hm~(-2).     

低分子量有机酸对三峡水库消落区土壤中汞赋存形态及其活性的影响

为研究植物根系分泌物的主要成分——低分子量有机酸对土壤汞的活化作用,利用室内模拟实验,通过分析不同浓度的柠檬酸、酒石酸和草酸溶液对三峡库区消落带土壤中汞赋存形态的影响及其随培养时间的变化特征,探究了低分子量有机酸对汞迁移能力和生物有效性的作用.结果表明,柠檬酸可增强土壤汞的迁移能力,而草酸和酒石酸则表现出软弱的抑制作用.3种低分子量有机酸均能明显地增强土壤中汞的生物有效性,整体活化效果为:柠檬酸酒石酸≈草酸.有机酸对土壤中汞形态的作用随其浓度的增加而增强,且当浓度为15 mmol·L~(-1)(柠檬酸)、10 mmol·L~(-1)(酒石酸和草酸)时开始趋于稳定.在15 mmol·L~(-1)柠檬酸培养的土壤中,汞形态分布的变化随培养时间的延长而愈加显著,直到14d时才基本停止,此时胃酸溶解态汞增加最为明显,其主要来自于部分被活化的强络合态汞.     

三峡库区消落带土壤汞形态分布与风险评价

为了解三峡库区消落带土壤中汞污染现状和环境风险,选择重庆14个区县的消落带,采集了192个土壤样品,分析其土壤总汞和汞形态分布,探讨其生物可利用性,对比研究和评估土壤总汞与汞赋存形态的污染水平和生态风险.结果表明,三峡库区消落带土壤中汞含量差异较大,土壤汞含量为22.4~393.5μg·kg-1,平均值为(84.2±54.3)μg·kg-1,76.6%的采样点土壤汞含量超过了三峡库区土壤汞背景值.土壤中的汞以残留态为主,不同汞形态所占比例为:水溶态汞4.1%、酸溶态15.5%、碱溶态汞18.3%、过氧化氢溶态汞10.9%、残留态汞51.3%.各区县土壤中生物可利用性汞(水溶态汞、酸溶态汞与碱溶态汞之和)平均含量为19.7~36.6μg·kg-1,生物可利用态汞占总汞的比例达到22.1%~51.6%.地累积指数和潜在生态危害指数评价结果均表明,三峡库区消落带土壤中汞赋存形态的污染水平和生态风险都较低,由生物可利用态汞带来的生态风险也很小;而对土壤总汞含量评价的结果明显偏大.因此,采用汞赋存形态进行污染现状和生态危害评价更能反映消落带土壤汞的环境风险.     

淹水对污染土壤镉形态转化的影响

研究了受铜冶炼厂“三废”污染的土壤在栽种小麦－水稻－小麦的过程中土壤镉形态的转化。结果表明，淹水后交换态镉形态所占比例明显下降，下降幅旗与土壤氧化铁活化度呈极显负相关。所下降的部分向着活性较低的紧结合有机态，晶形氧化铁结合态及石灰性土壤的碳酸盐结合态转化。     

三峡水库干流沉积物及消落带土壤磷形态及其分布特征

三峡水库完全运行后,水文节律发生了变化(水位在145~175 m波动),沉积物和消落带土壤磷的空间分布也有可能发生变化.2016年6月采集了11个样点的沉积物及消落带样品,利用沉积物中磷形态的标准测试程序(SMT),对比研究了三峡水库干流表层沉积物及消落带土壤磷形态,分析了磷形态特征及其在横向(沉积物和消落带土壤)和纵向(回水区末端至三峡大坝)的空间分布特征.结果表明,三峡水库回水区末端至三峡坝前,干流沉积物样品总磷(TP)、Na OH-P含量呈增加趋势,HCl-P呈下降趋势,而消落带土壤磷的各形态含量纵向变化规律不明显.沉积物TP、有机磷(OP)、HCl-P和NaOHP均值依次为(859.6±106.8)、(224.6±113.9)、(435.3±77.7)和(101.5±31.6)mg·kg~(-1),均高于消落带土壤含量均值.HCl-P为沉积物和消落带土壤磷的主要形态,占TP的质量分数分别为51.3%和58.2%,Na OH-P占TP的质量分数分别为11.7%和8.1%.与沉积物相比,消落带土壤各形态磷含量变异系数高,具有较高的空间异质性.     

三峡水库蓄水对消落带土壤理化性质的影响

土壤养分是三峡库区消落带生态系统的重要组成部分。通过对石宝寨消落带12个水位96个样点的土壤分析,研究了消落带不同水位土壤容重、酸碱度、有机质、全氮、全磷、全钾、速效氮、速效磷、速效钾的含量变化。结果表明:①淹水后消落带土壤由微碱性(pH值=7.91)变为碱性(pH值=8.14),养分平均含量普遍下降,速效钾含量下降最多(46.7%),淹水易造成养分流失;②消落带土壤淹水前各测定指标在不同高程之间差异均不显著(P>0.05);③不同淹水强度的土壤容重、有机质、全氮、速效钾含量差异极显著(P＜0.01),氨态氮含量差异显著(P＜0.05),淹水土壤pH值高于未淹水土壤,有机质、全氮及速效钾含量低于未淹水土壤;④长期淹水后(146 m)的土壤出现有机质及全量养分累积现象。     

三峡水库消落区土壤理化特征及磷赋存形态研究

应用淡水沉积物中磷形态的标准测试程序(SMT)对三峡水库腹心地带(巫山-重庆主城区段)淹没消落区土壤磷的赋存形态进行了分级测定,并分析了各形态磷之间,以及各形态磷与样品理化特征(如全氮(TN)、有机质(SOM)、酸碱性(pH)、氧化还原电位(ORP))之间的相关性.结果表明,研究区域内,淹没消落区土壤全磷含量在0.28～1.32g·kg-1之间,平均值为0.63g·kg-1;无机磷和有机磷平均含量分别为0.46g·kg-1和0.13g·kg-1,占全磷百分比分别为72.3%和21.7%,淹没消落区土壤中的磷以无机磷为主,有机磷为辅,从各形态磷含量及相对含量的变化范围来看,表现为钙结合态磷>有机磷>铁铝结合态磷,土壤全磷含量增加主要来自钙结合态磷部分,其次是有机磷.淹没消落区土壤活性磷组分(铁铝结合态磷和有机磷之和)含量分布范围在0.04～0.39g·kg-1之间,平均值为0.20g·kg-1,占全磷比例达到33.0%,消落区土壤活性磷组分在适宜的环境条件下会成为水体的二次污染源,淹没消落区土壤磷对水体富营养化的潜在影响不容忽视;淹没消落区土壤全磷与无机磷和钙结合态磷,有机磷与铁铝结合态磷、全氮及有机质有显著相关性,表明钙结合态磷为无机磷和全磷的主要赋存形态,有机磷、铁铝结合态磷、全氮和有机质同源;有机磷同土壤酸碱性呈显著正相关,同氧化还原电位呈显著负相关,表明土壤酸碱性和氧化还原电位的变化可影响有机磷的含量与分布.     

三峡库区消落带沉积物对鱼体富集汞的影响

水体环境中的汞（Hg）容易被鱼体富集.为了研究三峡库区消落带沉积物对鱼体Hg含量的影响,采用不同Hg含量的消落带沉积物进行了为期90 d的模拟淹水实验.结果表明沉积物淹水后,水体总汞（THg）和甲基汞（MeHg）含量显著增加,鱼体肌肉中THg和MeHg含量不断增加,而内脏和头部中THg和MeHg含量前期不断增加,后期则有轻微减小的趋势.肌肉对Hg的富集量大于内脏和头部,后两者的富集量没有显著性差异.与对照组（无沉积物）相比沉积物的存在明显增加了鱼体富集Hg的量,而且当沉积物中Hg含量较高时,鱼体对Hg的富集量也显著增加.鱼体各部位THg和MeHg含量变化曲线高度相似,各部位对MeHg的富集系数（bioaccumulation factors,BCF）在1.93×10⁵~8.89×10⁵之间,对无机Hg的BCF在1.3×10³~12.8×10³之间,表明鱼体所富集的Hg形态上主要为MeHg.鱼体各部位MeHg和THg含量均为极显著相关,线性回归方程表明,在富集Hg的量中,MeHg占THg比例分别为：肌肉80.1%、内脏79.3%、头部66.7%.消落带沉积物再淹水后会发生一定程度的净甲基化现象产生MeHg,由于扩散作用使水体MeHg浓度在一段时间内升高,这导致了鱼体对Hg的富集量增加.因此对三峡库区大面积消落带可能存在的Hg污染风险不可忽视.     

三峡库区消落带农业活动对土壤汞变化的影响

针对三峡库区消落带退水期农业生产是否会对库区环境带来不利影响的问题,以分布面积较大、农业活动较为频繁的重庆市开州区渠口镇消落带为研究区域,选择种植水稻、玉米、蔬菜和未农用的草地4类消落带地块为研究对象,调查了不同利用地块表层土壤汞(Hg)的变化特征.结果表明,研究区域内土壤THg、有效态Hg(Hg-wh)和甲基汞(MeHg)平均含量分别为25.80~68.74、0.44~0.88和0.08~0.85 ng·g-1.未耕作土地表层土壤THg、Hg-wh和MeHg含量均高于耕作土地表层土壤,说明耕作扰动能够加速土壤Hg的流失.未耕作土壤与耕作土地表层土壤MeHg含量随着落干时长的增加均呈现先升高后降低的趋势,峰值大约出现在落干后1~2个月内,约为淹水末期的4倍,之后逐渐降低至相对稳定的水平.MeHg占THg比例(%MeHg)也呈现类似规律,峰值出现在落干后1个月左右,降到稳定水平时与淹水末期含量无显著性差异(P0.05).土壤%MeHg与Hg-wh含量呈显著性正相关关系(r=0.642,P0.01),而与THg含量没有显著相关性(P0.05),说明消落带土壤Hg甲基化主要受生物可利用性Hg形态的影响.     

三峡水库支流汝溪河河口水体汞的时空变化特征

为探究三峡水库水位调度过程中支流河口汞的变化特征,选取三峡库区腹心地带的典型支流汝溪河河口为研究区域,设置4个断面,分别于蓄水期(9～10月)、淹没期(11～12月)、退水期(2～3月)及落干期(5～6月)这4个时期分层采集水样,分析了水样中的总汞(THg)、颗粒态汞(PHg)、溶解态汞(DHg)、活性汞(RHg)、总甲基汞(TMeHg)及溶解态甲基汞(DMeHg).结果表明,汝溪河口区域THg和TMeHg的质量浓度与中国其它水库或天然水体相接近.不同深度水体中DHg和TMeHg的质量浓度存在显著性差别,其原因是水体中的DHg和TMeHg可能来源于沉积物的再悬浮.对比同时期不同断面各形态汞质量浓度的差别,发现蓄水期长江干流来水方向的不同将导致河口区域THg和PHg的质量浓度分布不均;退水期河口水体中的颗粒物会吸附并携带大量的PHg,导致水体中THg的质量浓度明显高于其它时期.水位较为稳定的淹没期和落干期TMeHg的质量浓度明显高于其它两个时期,表明稳定的水位可能更有利于水体中甲基汞的积累,而水体的剧烈扰动会明显降低水体中TMeHg的质量浓度.     

三峡库区澎溪河不同高程消落带土壤磷形态及磷酸酶活性分布特征

磷酸酶可将有机磷矿化为无机磷,对土壤有机磷转化具有重要作用,然而目前鲜见关于三峡库区消落带土壤磷酸酶及其与磷形态转化的相关报道.研究澎溪河流域落干期不同高程消落带土壤磷形态及磷酸酶活性的分布特征,分析了磷酸酶活性与磷形态之间的相关性及其对磷形态的影响.结果表明,不同高程消落带土壤的H₂ O-P_i、NaHCO₃-P_i和NaOH-P_i含量均高于岸边土壤,生物可酶解磷含量和NaOH-P_o含量随高程增加而升高.冗余分析显示有机质和无定形铁锰含量是影响不同高程土壤有机磷形态的主要原因.消落带土壤酸性磷酸酶、碱性磷酸酶、磷酸二酯酶（以p-NP计）和植酸酶（以P计）活性均值分别为1.40、2.60、0.44和11.43 μmol ·（g ·h）^-1,且消落带土壤各磷酸酶活性随高程增加而增大,植物量和微生物量差异是导致消落带磷酸酶活性空间分布差异的重要原因.整体上消落带土壤磷酸酶活性与各有机磷形态含量呈显著正相关,而与生物可利用磷含量呈负相关.较高高程消落带土壤磷酸酶活性较高而生物可利用磷含量较低,在淹水初期磷酸酶介导的矿化有机磷为无机磷速率相对较高,向上覆水体释放磷的风险也较大.研究成果有助于全面理解三峡库区消落带土壤磷的地球化学循环.     

三峡库区农林畜复合小流域水体汞的时空变化特征

以三峡库区中农、林、畜均有分布的典型小流域为对象,于2013年3月~2014年3月对流域内不同类型水体总汞(THg)和甲基汞(TMe Hg)时空变化进行为期1 a的系统研究.结果表明,研究区水体THg浓度范围为9.95~15.26 ng·L-1,均值为(11.95±1.87)ng·L-1,不同水体THg浓度大小为裸地养殖废水林地农林混交井水;TMe Hg浓度范围为0.120~0.441 ng·L-1,均值为(0.232±0.099)ng·L-1,不同水体TMe Hg浓度大小为养殖废水农林混交林地裸地井水.井水THg和TMe Hg均以溶解态为主要存在形态,而其余水体THg和TMe Hg则主要以颗粒形态存在.不同类型水体THg浓度分布均表现为冬春季高于夏秋季,而TMe Hg变化则较为复杂,人类活动和气象原因(气温、降雨量等)是造成THg和TMe Hg时空分布差异的主要原因.