Mn-Ce/Ti-Zr-柱撑膨润土催化剂低温选择性催化还原法脱硝

以改性的有机膨润土为原料,制备Ti、Zr共柱撑有机膨润土(Ti-Zr-OPILC),并通过浸渍法负载Mn、Ce,制备得催化剂Mn-Ce/Ti-Zr-OPILC,运用XRD、BET分析了催化剂的物理化学特性,并考察了催化剂对NO低温选择性催化还原反应的催化活性.实验结果表明:催化剂的比表面积得到很大提高,Mn和Ce在载体上分散性较好;在反应温度为220℃、体积空速为40 000 h-1、n(NH3)∶n(NO)为1、初始NO体积分数为0.06％、O2体积分数为3.6％时,对NO去除率高达95％以上.     

Ni,Co掺杂对Mn-Ce/TiO_2催化剂脱硝活性的影响

以Ti O_2为载体,采用浸渍法制备Ni或Co掺杂的Mn-Ce/Ti O_2催化剂,用于烟气的选择性催化还原法低温脱硝。考察Ni或Co的掺加对Mn-Ce/Ti O_2催化剂活性的影响,并对各催化剂进行了BET,XRD,H_2-TPR,XPS表征。实验结果表明:在NO,NH_3,O_2的体积分数分别为6×10~(-4),6×10~(-4),6×10~(-2),空速为16 000 h~(-1)的条件下,Mn-Ce/Ti O_2、Mn-Ce-Ni_(0.4)/Ti O_2和Mn-Ce-Co_(0.2)/Ti O_2催化剂的NO去除率在120℃时分别为38%,68%,74%,在150℃时分别为64%,92%,近100%,这表明掺加Ni或Co后Mn-Ce/Ti O_2催化剂的脱硝活性明显提高;在进气中加入体积分数为1×10~(-4)的SO_2后,Mn-Ce/Ti O_2催化剂的NO去除率在300 min内从98.2%下降至57.2%,而Mn-CeCo_(0.2)/Ti O_2和Mn-Ce-Ni_(0.4)/Ti O_2催化剂的NO去除率分别为73.9%和69.8%,这表明Ni或Co的掺加有助于提高催化剂的抗硫性能。表征结果表明:Ni或Co的掺加基本不影响Mn和Ce在载体Ti O_2上的分散;Ce元素以Ce~(3+)和Ce~(4+)价态存在,且主要为Ce~(4+);催化剂的比表面积变化不大;Mn O_x与Ce O_x的结晶度降低,催化剂的氧化还原能力增强。     

复合载体对选择性催化还原催化剂低温脱硝性能的影响

采用浆液浸涂法在堇青石蜂窝陶瓷载体上涂覆Al2O_3-TiO_2-ZSM-5分子筛复合载体,并通过浸渍法负载活性组分Mn-Fe-Ce,制备了M/ATZ-CC选择性催化还原催化剂。考察了催化剂的低温脱硝活性和抗水性能,表征了催化剂的物性参数和氨-程序升温脱附性能。实验结果表明,M/ATZ-CC催化剂具有优异的脱硝活性和抗水性能,在反应温度为160℃、水蒸气加入量为10%(φ)、NO体积分数为0.1%、n(NH_3)∶n(NO)=1、O_2体积分数为3.0%、体积空速为3 000~10 000 h~(-1)的条件下,NO去除率在80%以上。表征结果显示,该催化剂的比表面积、孔径、弱酸酸量、中强酸酸量和总酸量得到了显著提高。     

钙钛矿型催化剂催化湿式氧化处理煤气化废水纳滤浓缩液

采用溶胶-凝胶法制备了Mn掺杂钙钛矿型催化剂LaFexMn1-xO3,并以其为催化剂催化湿式双氧水氧化处理煤气化废水纳滤浓缩液。采用XRD,SEM,FTIR技术对催化剂进行了表征。表征结果显示：制备的催化剂均具有标准的钙钛矿型结构,其中,LaFe0.9Mn0.1O3的结构稳定,比表面积大。实验结果表明：制备的催化剂中LaFe0.9Mn0.1O3的催化活性最高,且稳定性好,连续使用5次后催化活性未见明显减弱;在H2O2投加量3.0 g/L、n（H2O2）∶n（LaFe0.9Mn0.1O3）=12∶1、反应温度160 ℃、反应压力1 MPa、浓缩液pH 3、反应时间60 min的最优条件下,COD、UV254和TOC的去除率分别达到80.9%、95.2%和68.0%,BOD5/COD由0.02提升至0.40,可生化性大幅提高。     

BaO/γ-Al2O3同时吸附脱除一氧化氮和二氧化硫

利用固定床连续流动反应器研究了BaO／γ—Al2O，同时吸附模拟烟气中NO和SO2的工艺条件和再生循环使用性能，对BaO／γ—Al2O3进行了比表面积和程序升温表面反应（TPSR）等表征分析。结果表明，BaO／γ—Al2O3的适宜工艺条件是SO2与NO体积比为2．9～8．4、原料气中O2体积分数大于4．5％、吸附温度448～523K。BaO／γ—Al2O3在循环使用过程中吸附能力下降。与NOXSO吸附催化剂Na2CO3／γ—Al2O3相比，BaO／γ-Al2O3同时吸附SO2和NO的能力大、再生循环使用性能好、适宜的SO2与NO体积比范围宽、热稳定性好。将BaO／γ—Al2O3应用于NOXSO工艺可望提高该工艺的脱硫、脱氮效率。     

硫酸生产中废钒催化剂回收工艺研究

采用H2SO4浸取、NH4HSO3还原、NH4NO3氧化、KOH精制的方法回收废钒催化剂中的V2O5。实验结果表明,还原反应的最佳条件为：n（NH4HSO3）／n（V2O5）=1．10,还原反应温度90℃,还原反应时间2．0h。氧化反应的最佳条件为：n（KOH）／n（VO^＋）=1．10,氧化反应温度60℃,液固比8,氧化反应时间60min。该方法V2O5回收率达90．3％以上,V2O5纯度达82％以上。     

介孔TiO2纤维的制备及其光催化性能

采用溶胶-凝胶和水蒸气活化热处理技术制备了介孔TiO2纤维,考察了各种因素对介孔TiO2纤维光催化活性的影响,并对介孔TiO2纤维结构进行了表征。介孔TiO2纤维的最佳制备条件：n（TBOT）∶n（C6H10O3）∶n（H2O）∶n（C3H8O）=1∶0.4∶2.0∶16,搅拌时间80min,Si与Ti的摩尔比为0.15,采用分段程序升温工艺,活化温度为700℃。所得介孔TiO2纤维比表面积为127.7m2/g,最可几孔径为7.3nm,具有极高的热稳定性及抗晶型转变能力,反应时间75min时活性艳红X-3B降解率为99.3%。     

纳米Fe2O3-TiO2催化剂的制备及其对甲基橙的降解

以钛酸四丁酯为主要原料、冰醋酸为抑制剂,采用溶胶-凝胶法制备纳米Fe2O3-TiO2复合催化剂,并用X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）和荧光光谱（FS）分析了催化剂的晶体结构、形貌和光谱特征。以甲基橙溶液为处理对象,在可见光下研究了不同n（Fe2O3）：n（TiO2）的催化剂的光催化活性,并初步研究了荧光强度与催化剂的光催化活性之问的关系。研究结果表明,n（Fe2O3）：n（TiO2）为0．10％的催化剂的光催化活性最佳,光照4h后甲基橙的去除率达99．8％,且荧光强度与光催化活性呈正相关性。     

氧化改性活性炭催化脱除NO的性能

将活性炭（AC）应用于烟气脱硝中,其自身损耗和脱硝效率是关注焦点。采用不同氧化剂（KMnO4、HNO3、（NH4）2S2O8和H2O2）对AC进行氧化改性,对所得催化剂进行了TG、FTIR、H2-TPR和XPS表征,并对其脱NO活性进行了评价。对AC进行浸渍回流处理,可使AC表面含氧官能团增加,尤其是羧基和羰基等酸性含氧官能团。TG分析结果表明：在没有O2存在时,催化剂表面的O会与NO发生反应,导致催化剂自身损耗;在O2存在时,NO主要与O2中的O反应,因而在一定温度范围内不会发生催化剂自身损耗;同时AC表面的含氧官能团能加速NO的化学吸附活化,从而提高催化剂的脱NO活性。KMnO4改性的AC在180 ℃具有高催化活性,这归因于催化剂表面丰富的含氧官能团以及高价态Mn的存在。     

负载型金属催化剂的制备及印染废水的催化氧化处理

采用浸渍沉淀法制备负载型金属催化剂,考察了载体种类、活性组分种类、活性组分配比（n（Fe2+）∶n（Mn2+））、浸渍液浓度（以Mn2+计）、煅烧温度和煅烧时间对催化剂性能的影响。实验结果表明：活性炭负载FexOy-MnOx型催化剂具有较高的活性;将在浸渍液浓度0.5 mol/L（以Mn2+计）、n（Fe2+）∶n（Mn2+）=1∶2、煅烧温度250 ℃,煅烧时间8 h条件下制备的催化剂用于印染废水（COD=584 mg/L、色度500倍）的处理,在臭氧流量0.8 L/min、废水pH 7、催化剂加入量40 g/L、反应时间60 min的条件下,印染废水COD的去除率为83.2%;该催化剂具有良好的稳定性,连续使用6次后的COD去除率仍可达到61.1%。     

γ-Al2O3负载多金属复合催化剂选择性催化还原烟气脱硝

以γ-Al₂O₃作为载体,先后负载CeO₂,MnC₂O₄,Fe（NO₃）₃,CrO₃,Ni（NO₃）₂,NH₄VO₃等多种金属组分制备γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂,并用于模拟烟气的选择性催化还原脱硝。通过SEM和XRD技术对催化剂进行了表征。表征结果显示：Fe,Mn,Cr的添加能增加催化剂的低温催化活性、提高催化剂的N₂选择性;γ-Al₂O₃对活性金属氧化物的负载效果良好。实验结果表明：各金属化合物的最佳加入量为 w（MnC₂O₄·2H₂O）=20%,w（Fe（NO₃）₃·9H₂O）=15%,w（CrO₃）=10%,w（Ni（NO₃）₂·6H₂O）=5%,w（NH₄VO₃）=10%,w（CeO₂）=5%,w（γ-Al₂O₃）=35%;以在最佳正交实验条件下制得的γ-Al₂O₃负载多金属复合物为催化剂,在脱硝反应温度为205 ℃的条件下,NO转化率为96.7%;γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂经5次重复使用,NO转化率仍可稳定在94%左右。     

臭氧氧化—湿式钙法吸收工艺对烟气的同时脱硫脱硝

采用臭氧氧化—湿式钙法吸收工艺对模拟烟气进行同时脱硫脱硝处理。O₃于150 ℃下具有较高的热稳定性,可将NO氧化为高价态氮氧化物,且NO氧化率随n（O₃）∶n（NO）的增大而逐渐提高。烟气中SO₂和H₂O的存在对NO氧化率的影响不大。O₃对SO₂的氧化率较低,约为5%。3%（w）石灰石浆液对SO₂的吸收率接近100%,NO_x吸收率随n（O₃）∶n（NO）的增大而逐渐提高,当n（O₃）∶n（NO）为1.6时NO_x吸收率可达约65%。SO₂能促进吸收液对NO_x的脱除。石灰石浆液中加入0.2%（w）的（NH₄）₂SO₃或Na₂SO₃后NO_x吸收率可达约85%或82%,且吸收率随添加剂加入量的增加而提高,添加（NH₄）₂SO₃的NO_x吸收率略高于添加Na₂SO₃。     

氧化剂对土壤中石油污染物去除率的影响

以FeSO_4-柠檬酸为催化剂,探讨了不同氧化剂的类型、浓度、与催化剂的比例等因素对土壤中石油污染物去除率的影响。实验结果表明:各氧化剂体系的石油去除率大小顺序为KMnO_4CaO_2≥H_2O_2K_2S_2O_8;随着反应时间的延长,各体系的石油去除率均呈现出先快速增涨、再缓慢增加后略有降低的趋势;在氧化剂浓度相同条件下,H_2O_2体系和Na_2S_2O_8体系的石油去除率分别比对照增加了145.5%~238.7%和112.6%~167.5%;在催化剂用量相同条件下,H_2O_2体系和Na_2S_2O_8体系达到最高石油去除率时的n(氧化剂)∶n(催化剂)分别为50∶1和100∶1;H_2O_2体系对残油族组分的去除率大小顺序为非烃芳烃饱和烃沥青质。     

CeO2/TiO2纳米管催化剂脱硝性能研究

利用废气中本身含有的CO催化还原烟气中的NO_x,可以实现以废治废。采用TiO₂纳米管负载CeO₂,制备CeO₂/TiO₂纳米管催化剂,并对其进行了SEM表征及影响因素实验。实验结果表明：在n（Ce）∶n（Ti）=3∶7、焙烧温度500 ℃、焙烧时间3 h时制备的CeO₂/TiO₂纳米管催化剂形貌较好,表面颗粒分布相对均匀;反应温度400~600 ℃时NO脱除率达98%;该催化剂具有一定的抗氧性能;当n（SO₂）∶n（NO）=（1∶2）~（2∶1）时,NO脱除率仍然在95%以上。     

CeMn氧化物催化剂的制备及其对甲苯的催化降解性能

采用草酸沉淀法合成了铈锰氧化物(CeMn氧化物)催化剂,在固定床反应器中考察了不同Ce-Mn摩尔比、空速对CeMn氧化物催化剂催化降解甲苯效果的影响,通过XRD、SEM、XPS等技术表征了催化剂的理化性质.实验结果表明:当n(Ce):n(Mn)=1:3时得到的Ce1Mn3催化剂降解甲苯的活性最佳,T50=198℃,T9...     

超声辅助沉淀法制备γ-Bi_2MoO_6及其光催化性能

以Bi(NO3)3·5H2O和(NH4)6Mo7O24·4H2O为原料,采用超声辅助沉淀法制备了纳米可见光催化剂γ-Bi2Mo O6,用XRD,SEM,UV-Vis技术对其进行了表征,并以罗丹明B为目标降解物,考察了γ-Bi2Mo O6的可见光催化性能。表征结果显示,产物为高纯度正交结构的纳米γ-Bi2Mo O6,分散性良好。光催化实验结果表明:超声辅助沉淀法制备的γ-Bi2Mo O6的可见光催化活性优于普通沉淀法制备的产品;以超声辅助沉淀法制备的γ-Bi2Mo O6为光催化剂,在初始罗丹明B质量浓度为10 mg/L、初始溶液p H为7.2、γ-Bi2Mo O6加入量为10 g/L的最优条件下,反应180 min时的罗丹明B降解率达到97.48%。     

脱硝性能V2O5-WO3-CeO2/TiO2催化剂的制备及其

采用一步浸渍法和分步浸渍法分别制备了V_2O_5-WO_3-CeO_2/TiO_2催化剂,考查了其脱硝性能、抗SO_2中毒性能和脱硝活性稳定性,并通过SEM、EDS、XRD、激光拉曼等技术对催化剂进行了表征。实验结果表明:分步浸渍法制备的催化剂的脱硝活性优于一步浸渍法,且抗SO_2中毒能力更强;在m(V_2O_5)∶m(WO_3)∶m(CeO_2)∶m(TiO_2)=1∶5∶10∶100时催化剂脱硝活性最佳,且具有良好的脱硝活性稳定性。表征结果显示,分步浸渍法与一步浸渍法制备的催化剂晶型结构相差不大,而分步浸渍法制备的催化剂颗粒粒径更小、更均匀,催化剂中Ce、O、V和W元素的含量更高。     

MCM-41分子筛负载铁铈催化降解甲基橙

采用等体积浸渍法制备了负载型有序介孔Fe-Ce/MCM-41催化剂。研究了该催化剂降解甲基橙的适宜工艺条件,并采用XPS,XRD,TEM技术对该催化剂进行了表征。实验结果表明,该催化剂Fenton氧化降解甲基橙的较适宜工艺条件为:溶液pH 5.0、甲基橙溶液初始质量浓度100 mg/L、催化剂加入量2.0 g/L、H_2O_2浓度20 mmol/L,在此适宜条件下反应120 min时,甲基橙去除率接近100%。表征结果显示:Fe-Ce/MCM-41催化剂主要由铁、铈、氧、碳4种元素组成;铁与铈的摩尔比接近3∶1;铁和铈主要以Fe_3O_4和CeO_2的形态存在于催化剂表面。     

稀土元素Pr辅助的类Fenton试剂氧化法处理染料废水

以靛蓝为目标污染物,采用稀土元素Pr辅助的类Fenton试剂氧化法处理模拟染料废水。制备了双金属氧化物催化剂Fe_2-xPr_xO₃,考察了催化剂中n（Pr）∶n（Fe）、催化剂加入量、初始靛蓝质量浓度、H₂O₂加入量、废水pH对废水脱色效果的影响。实验结果表明：Pr在很大程度上提高了类Fenton反应的效率,废水脱色率得到显著提高;在n（Pr）∶n（Fe）=1∶5、初始靛蓝质量浓度为30 mg/L、催化剂加入量为500 mg/L、H₂O₂加入量为40 mL/L、废水pH为3的最佳工艺条件下,反应50 min时废水脱色率达到92.78%。