负载型Co3O4活化过二硫酸盐非自由基降解有机污染物

通过在三维矿物载体表面包覆金属-多酚配合物并煅烧实现了Co₃O₄纳米颗粒的原位负载,制得了易分离回收的负载型Co₃O₄催化剂,利用SEM、XRD以及XPS表征分析其形貌和微观结构,采用活化过二硫酸盐(PDS)降解药、护品类有机污染物以评价其催化性能。以双酚A为目标污染物,考察了初始pH、PDS浓度、催化剂投加量、共存阴离子(CO₃^2-、SO₄^2-、NO₃^-、Cl^-)以及腐殖酸(HA)对BPA降解效率的影响。结果表明,负载型Co₃O₄能有效活化PDS降解有机物,在Co₃O₄投加量0.075 g·L^-1,BPA初始浓度0.04 mmol·L^-1,PDS初始浓度0.4 mmol·L^-1以及初始pH=7的...     

异相类Fenton催化剂CuFeO2的制备及其对水中氧氟沙星的降解性能

以三水合硝酸铜、九水合硝酸铁分别作为铜源和铁源,通过简单的一步水热法合成纯3R相结构CuFeO₂催化剂。通过X射线衍射仪、扫描电镜、透射电镜和高分辨透射电镜对其晶格结构和形貌进行了表征,构建了CuFeO₂/H₂O₂体系对目标污染物氧氟沙星(OFX)进行降解,考察了不同催化剂投加量、H₂O₂浓度、溶液pH等参数对OFX降解效果的影响。结果表明,在催化剂投加量为1.1 g·L^-1、 H₂O₂浓度为15 moL·L^-1以及pH=3.65的条件下,反应300 min后,CuFeO₂/H₂O₂体系对10 mg·L^-1 OFX的降解率高达93.8%;此外,CuFeO₂催化剂在活化H₂O₂降解OFX过程中具有良好的稳定性,经5次降解...     

亚铁活化过碳酸钠对垃圾渗滤液污染地下水中COD的去除

针对垃圾渗滤液渗漏严重威胁地下水水质的问题,以过碳酸钠(sodium percarbonate,SPC)为固体氧化剂来构建地下水的原位修复技术,采用单因素法,以受污染的高COD地下水为处理对象,通过实验研究了n(SPC):n(FeSO₄·7H₂O)、药剂投加量、反应时间对SPC/Fe²⁺体系去除COD的影响和SPC/Fe²⁺体系的反应机理。结果表明：n(SPC):n(FeSO₄·7H₂O)和SPC的投加量显著影响COD的去除效能;在初始pH值为7.22、 n(SPC):n(FeSO₄·7H₂O)=1:2.75、 SPC投加量为48 mmol·L^-1以及反应30 min的最佳实验条件下,COD的去除率可达82.09%;SPC/Fe²⁺体系通过降解类蛋白有机物和腐殖酸实现高COD地下水的有效处理,主要活性物种HO·能够有效减小腐殖质分子量及其分子间聚合度,同时降低芳香性构化...     

LaCoO3催化过一硫酸盐高效降解阿特拉津的性能及机理

钙钛矿类活化过一硫酸盐(PMS)催化氧化技术已成为一种有效处理难降解有机物的方法。然而,关于其活化PMS降解阿特拉津的性能、机理和无机阴离子及天然有机物对催化的影响并不清晰。为此,制备了钙钛矿催化剂,系统地研究了LaCoO₃催化PMS降解阿特拉津(ATZ)的性能和机理,并探究了常见无机阴离子和腐植酸(HA)对降解性能的影响。结果表明,在中性pH下具有良好的降解效果;SO₄^2-和NO₃-轻微抑制降解,高浓度Cl-则具有明显的促进作用,其他无机阴离子(低浓度的Cl^-、H₂PO₄^-、HCO₃-)和HA抑制降解。自由基淬灭实验和EPR测试证明体系中¹O₂和SO₄·^-起着重要作用,HO·对降解过程也有贡献。XPS测试表明LaCoO₃表面的Co(Ⅱ)位点、晶格氧和氧空位在催化中发挥了重要作用;计...     

Fe2+-热活化过硫酸钠氧化降解菲及其对土壤的影响

在模拟菲污染土壤中用β-环糊精(β-CD)作为Fe²⁺螯合剂,考察了Fe²⁺-热(45℃)活化过硫酸钠(Na₂S₂O₈)氧化降解菲的效果及其对土壤的影响。结果表明,Na₂S₂O₈∶菲=80、Fe²⁺∶Na₂S₂O₈=1/3、β-CD∶Fe²⁺=1/10(均为摩尔比)时,菲的降解率最高,达85.1%。Fe²⁺活化时主要自由基为SO^-₄·和·OH,而热活化时主要为·OH。根据中间产物推测菲的两条降解途径为：自由基攻击菲的9、10位点生成(1,1’-联苯)-2,2’-二甲醛或攻击2、3位点氧化开环生成2-乙基-6-甲氧基萘,再形成邻苯二甲酸二丁酯,最终矿化为CO₂和H₂O。土壤氧化修复后,pH降低,氧化...     

基于清单算法的区域温室气体排放特征分析——以四川省为例

从能源活动、工业生产、农业活动、林业活动和废弃物处置5个方面构建四川省温室气体排放清单,立足部门主体异质性和温室气体品种异质性双重视角科学研判温室气体排放特征并界定关键排放来源。结果表明：1)能源活动是温室气体排放首要贡献源,能源加工转换和终端能源消费是关键排放领域,区域电力交易在保障能源供应安全的同时间接减缓排放强度。2)工业生产中,四川省作为水泥生产大省带动行业CO₂排放占据主导;电炉钢产业示范性发展推动钢铁生产碳减排;资源回收利用导致玻璃生产CO₂排放量较小;N₂O排放来自硝酸生产的高温催化反应。3)农业活动中,动物肠道发酵CH₄排放占据主导,粪便管理N₂O排放较显著;水稻种植CH₄排放受到规模效应和有机物投入的综合影响。4)林业活动中,森林碳汇对温室效应缓解效果显著,而2021年由于病虫害高发致使虫灾造成的碳库减少量陡增。5)废弃物处置温室气体排放贡献较小,且主要来源于固体废弃物焚烧处理。     

氢燃料电池重型车全生命周期节能减排效果评估

对比分析5种常用制氢途径的全生命周期能耗、温室气体与大气污染物排放量,并以此为基础,结合当前氢气供给结构与能源结构,核算中国氢燃料电池重型车(HHDV)全生命周期能耗、温室气体及大气污染物排放量,与柴油重型车(DHDV)进行对比,分析推广HHDV对节能减排的作用和效果。结果显示,电网电电解水制氢的能耗和温室气体排放均为最高;可再生能源电电解水制氢的CO₂及CH₄排放最低,甲烷催化重整制氢能耗及N₂O排放最低;HHDV全生命周期能耗和温室气体排放分别为20.4 MJ/km、1 492.7 g/km,分别比DHDV高20.0%和41.5%,表明在当前氢气供给和能源结构条件下HHDV无法实现节能减碳效果;HHDV和DHDV的大气污染物排放各有优劣,与污染物的种类有关。     

载镧生物炭对水体氟离子的去除性能

以花生壳为原料、LaCl₃·7H₂O为镧前驱体,通过一步热解法制备了载镧生物炭(La-BC),确定了最佳制备条件,考察了溶液pH、吸附时间、La-BC投加量、F-初始质量浓度、共存离子等因素对La-BC吸附性能的影响,评估了La-BC在真实地下水中的应用潜能。结果表明：在pH为5～8时,La-BC表现出稳定的除氟性能。吸附过程符合准二级动力学和Langmuir等温线模型;在25℃和35℃下,La-BC的最大理论吸附容量分别为29.50 mg·g^-1与33.17 mg·g^-1。SO₄^2-、HCO₃^-与CO₃^2-对吸附过程存在不同程度的影响,Cl^-、NO₃^-和NH₄⁺影响较小。加标地下水经酸化预处理后,La-BC对工业园区地下水和农村饮用井水均表现出优异的除氟性能。...     

UV/H2O2/GAC工艺去除水中全氟化合物

全氟化合物(PFCs)持久存在于水环境中,难以通过传统的水处理工艺去除,提高水中PFCs的去除性能具有重要意义。本研究采用快速小柱实验探究了UV、H₂O₂和颗粒活性炭(GAC)组合工艺对水中4种PFCs的去除效果,并探究了UV照射时长和H₂O₂质量浓度对PFCs的直接去除效果及其对后续GAC吸附的影响。结果表明：不同工艺条件下,长链全氟辛酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸(PFOS)始终表现出较短链全氟丁酸(PFBA)和全氟丁烷磺酸(PFBS)更高的去除率。单独GAC吸附对长链全氟PFOA和PFOS去除率为59.6%和64.3%,但对短链PFBA和PFBS去除率仅为11.7%和13.1%。单独UV或单独H₂O₂分别与GAC联用时,随着UV照射时长和H2O2质量浓度的增加,4种PFCs的去除率略有增加,且UV照射的增益效果较H₂O₂更优。UV/H₂O₂/GAC联用工艺对水中4种...     

UV-LED/NaClO方法降解邻苯基苯酚过程中水质对自由基去除贡献的影响及产物毒性效应分析

为去除水中的邻苯基苯酚(OPP),以UV-LED/NaClO方法为降解手段,考察了CO₃^2-、NO₃^-、腐殖酸(HA)对OPP去除的影响,探究了HO·、UV-LED、NaClO和含氯自由基(Cl·、ClO·)等对去除贡献的影响,结合降解产物提出可能的OPP降解途径,采用毒性鉴定评估方法,筛选出毒性效应增强产物。结果表明：在pH=7.0±0.2、OPP初始浓度为3μmol·L-¹、NaClO=40.3 nmol·L^-1条件下,不同组分的去除贡献大小顺序为Cl·>NaClO>UV-LED>其他组分(CO₃^-·、Cl₂^-·、O_-·等)>HO·>ClO·,Cl·对OPP去除贡献最大为31.13%;当CO₃^2-和NO₃^-浓度由0增至1.0 m...     

Pd-ZnIn2S4-PVA-浮石负载型催化剂制备及其光催化降解水中PhACs性能

光催化是降解水体中痕量医药类物质卡马西平(CBZ)、双氯芬酸(DCF)等的有效技术,负载型光催化剂的开发可解决粉末催化剂不宜回收且易造成二次污染的问题。本研究采用水热合成-超声浸渍法制备浮石负载型催化剂,证实聚乙烯醇(PVA)粘合效果好于中性硅溶胶(ZS-30)、磷酸二氢铝(Al(H₂PO₄)₃)和聚乙二醇400(PEG-400),超声振荡测得0.1%Pd-ZnIn₂S₄-PVA-浮石催化剂的脱落率为4%。在碘镓灯和太阳光照射下,1.5 g·L^-1的0.1%Pd-ZnIn₂S₄-PVA-浮石催化剂对50 mL、初始质量浓度100μg·L^-1 CBZ的降解率为100%和88.8%,CBZ的光催化降解遵循伪一阶动力学。PVA与0.1%Pd-ZnIn₂S₄之间以氢键连接,并成功为负载型光催化剂引入了晶格缺陷,溶液中的CBZ和DCF被催化剂表面光照产生的·...     

Ge-Mn共掺杂对V-Mo-O/TiO2催化剂低温脱硝活性的影响

采用共沉淀法制备Ge-Mn共改性TiO₂载体,考察了V-Mo-O/Ge-x Mn-TiO₂催化剂的低温氨选择性催化还原(NH₃-SCR)活性和抗硫稳定性。Ge-Mn的加入可显著提高催化剂在低温窗口下的脱硝活性,且具有较高的N₂选择性和抗硫稳定性。当Ge:Mn:Ti的原子摩尔比为0.004:0.04:1,在140℃时脱硝活性为92%。催化剂的N₂吸附-脱附、NH₃-TPD、H₂-TPR、XRD和XPS分析结果表明：Mn加入使催化剂的介孔增加,表面总酸性位和中高强度酸性位量显著增加,从而增加了催化剂对NH₃的吸附活化和对SO₂吸附的抑制;Mn与V、Mo、Ge活性组分发生了强电子相互作用,使V⁵⁺含量增加,且使低温活性组分的氧化还原循环易于进行,进而增加了催化剂的低温脱硝活性。这说明增加的表面总酸性位和中高强度酸性位量、增加的V⁵⁺和由此形成的低温条件促...     

纳米TiO2暴露对水中四环素类抗生素光降解行为的影响

本文研究了纳米二氧化钛(TiO₂)暴露对水中土霉素(OTC)、金霉素(CTC)光降解行为的影响。结果表明：纳米TiO₂暴露下OTC、CTC在模拟太阳光下的降解遵循准一级反应动力学模型,光降解效率随纳米TiO₂投加量的增大、粒径的减小和初始pH的升高而逐渐提高。当纳米TiO₂投加量为50.0 mg·L^-1、粒径为5 nm,体系初始pH为6.0时,经360 min反应后OTC、CTC光降解率分别为95.93%、97.13%。溶液中共存的HCO₃^-对光降解过程起促进作用,而C^l-起抑制作用。自由基捕获实验证明·O₂^-是OTC、CTC光降解过程中起主导作用的活性物种,光降解贡献率分别为91.01%、87.35%。通过毒性实验证明纳米TiO2长期暴露下可降低OTC、CTC的急性毒性和遗传毒性。     

农村真空排水系统异味产生规律及控制措施

为探究农村真空排水系统异味逸散对周围居民的潜在健康风险,采用真空排水实验装置并结合异味分区监测和相关性分析等方法,研究了农村真空排水系统家庭户管、真空井、真空站等全流程的异味逸散规律。结果表明：农村家庭户管卫生间黑水(TBW)、卫生间灰水(TGW)、厨房灰水(KGW)管道中H2S质量浓度平均值分别为0.08、0.06、0.06 mg·m^-3,均达到恶臭污染物厂界标准(GB 14554-1993) 2级厂界标准限值(0.06 mg·m^-3);TBW管道中NH3、C3H9N、C2H6S2、OU的异味质量浓度峰值为5.79、2.58、0.18、337 mg·m^-3,明显高于在TGW和KGW管道中的质量浓度峰值(0.32和0.62 mg·m^-3,0.18和0.31 mg·m^(-3),0.06和0.05 mg·m^-3,136和170 mg·m^-3);真空井周围NH₃和H₂S质量浓...     

Cu/Al催化剂的制备及其在环丙沙星降解反应中的应用

为解决传统Fenton法在水体通常的酸碱(pH>6.0)条件下活性低的问题,采用水热合成法制备了掺杂Al的非均相铜基类芬顿催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)及比表面与孔隙度分析(BET)等技术对其结构和形貌进行了表征;以20 mg·L^-1的环丙沙星(CIP)为目标污染物,研究了不同催化剂的非均相铜基类芬顿反应体系对CIP的降解效果及H₂O₂消耗量和·OH产生量的影响;探讨了Cu/Al-180催化剂投加量、H₂O₂投加量、初始pH 3个因素对Cu/Al-180催化剂的非均相类芬顿催化降解性能的影响;考察了催化剂的循环使用活性及稳定性。结果表明：不同温度下合成的Cu/Al催化剂主要组分是以CuO和少量Al₂O₃组成的介孔材料;Cu/Al-180催化剂具有较好的结晶度及均匀的颗粒状表面形貌,且对CIP具有最高的催化活性;在Cu/Al-180催化剂投加量为3.0 g·L^-1<...     

微量肼对厌氧氨氧化生物膜长期运行效果的影响

为探究微量肼(N₂H₄)对厌氧氨氧化生物膜的长期影响,采用3个移动床生物膜反应器(moving bed biofilm reactor, MBBR)处理低浓度氨氮(50.9±3.6) mg·L^-1废水,分别加入0 mg·L^-1 (对照组,R1)、5 mg·L^-1 (R2)和10 mg·L^-1(R3)的微量N₂H₄后连续运行35 d,考察N₂H₄对MBBR系统中总氮去除速率(total nitrogen removal rate,TNRR)、生物量、胞外聚合物(extracellular polymeric substances, EPS)、血红素和微生物群落的影响。结果显示,运行末期相对于R1,R2和R3的NRR分别下降了53%和64%。N₂H₄质量浓度为5 mg·L^-1时,生物膜的EPS分泌量提高,触发...     

基于CaO2的污泥处理应用技术研究进展

随着污水处理厂排泥量的剧增,污泥的处理处置成为当今急需解决的环境问题之一。基于目前污泥处理中CaO₂相关技术的研究现状,综述了CaO₂技术对于污泥减量化、无害化、资源化处理的促进作用,包括改善污泥脱水性能、实现污泥增溶减量、去除污泥中的有机污染物及重金属、促进污泥厌氧消化产酸产氢产甲烷等,展望了CaO₂相关技术的发展前景,以期为CaO₂相关污泥处理技术的研究与应用提供参考。     

可降解聚乙醇酸微塑料老化前后对盐酸四环素的吸附性能

聚乙醇酸(poly glycolic acid,PGA)因其良好的降解性能会加快其老化过程,可能比传统塑料具有更大的环境风险,因此,评估PGA在环境迁移中对污染物的载体效应尤为重要。选用PGA颗粒微塑料(microplastics,MPs)为研究对象,盐酸四环素(tetracycline hydrochloride,TCH)为代表性污染物,探究老化过程对PGA吸附TCH行为的影响。结果表明：PGA在经过15 d H₂O₂和H₂SO₄老化后,表面均变得粗糙,比表面积由0.017 m²·g^-1分别增至0.327 m²·g^-1和0.467 m²·g^-1,官能团含量分别增加了1.89%和3.49%,接触角由83.19°分别降至81.58°和50.07°。吸附动力学均符合伪二级动力学模型,吸附等温线均符合Langmuir等温吸附模型。老化后PGA对TCH的吸附量均高于老化前,PG...     

Ce-TiO2催化剂在含SO2气氛下的NH3-SCR中毒机理及其Co3O4改性性能

通过对Ce-TiO₂催化剂在含硫气氛下、不同温度的NH₃-SCR活性演变,结合含硫组分的定量分析、原位红外分析,研究了Ce-TiO₂催化剂在不同温度的SO₂中毒机理。结果表明,在180℃下,Ce-TiO₂脱硝活性对硫酸铈的生成极为敏感,0.1 mmol·g^-1的硫酸铈生成导致脱硝活性从50.7%降至18.5%,随后硫酸铈持续沉积,低温脱硝活性缓慢下降;在240℃下,Ce-TiO₂脱硝活性对硫酸铈的生成敏感性较低,脱硝活性随时间缓慢下降,0.18 mmol·g^-1的硫酸铈生成导致脱硝活性从100%降至53.8%,随后硫酸铈持续生成。Co改性活性结果表明：在180℃时,脱硝活性从50.7%提升至94.2%,且180℃和240℃抗硫性能均有所提升。进一步的表征测试表明：Co的掺杂能提升Ce-TiO₂催化剂的氧化还原性能,并抑制SO₂在催化剂表面的吸附,提升催化剂的抗硫性能。原...     

不同水生植物对富营养化水体净化和温室气体排放的影响

水体富营养化和温室效应均是目前较为严重的环境问题。已有的水生植物净化富营养化水体研究主要侧重于净化效果,较少研究其净化过程中温室气体的排放特征,更忽略了水生植物对富营养化水体的减污降碳协同治理效果。基于此,通过人为添加氮磷模拟富营养化水体,将水生植物——水竹(Phyllostachys heteroclada Oliver)、竹叶眼子菜(Potamogeton wrightii Morong)、黑藻(Hydrilla verticillate(L.F.) Royle)、铜钱草(Hydrocotyle vulgaris L)、纸莎草(Cyperus papyrus Linn)和黄花水龙(Ludwigia peploides subsp.stipulacea(Ohwi) Raven)设置5个试验组及1个空白组,研究不同水生植物及其组合对富营养化水体的净化效果和温室气体(CO₂、CH₄、N₂O)排放特征。结果表明：1)在富营养化水体净化过程中,各试验组在净化第15天基本上能把水体净化完全。2)净化第15天时,水-气界面CO