Nb掺杂对CeO2-SnO2催化剂NH3-SCR活性的促进作用

NH₃选择性催化还原(NH₃-SCR)是柴油车尾气NO_x净化的主流技术。将Nb引入CeO₂-SnO₂得到了一种新型的CeSnNbO_x金属氧化物催化剂,考察了Nb掺杂对催化剂结构、元素价态、活性位点、氧化还原性能、表面酸性和吸附性能的影响,并结合BET、XRD、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD和in situ DRIFTS等多种表征手段明确了Nb对该催化剂活性的促进作用。结果表明,Ce₁Sn₂Nb₁O_x催化剂表现出最佳活性,在温度为250～500℃时,达到接近100%的NO_x转化率。Nb掺杂改善了催化剂的比表面积和总孔体积,合理调控了催化剂表面酸性和氧化还原性能。此外,催化剂表面高度分散的Nb物种可能与Ce物种耦合形成新的Ce-O-Nb活性位点,有助于催化剂NH₃-SCR性能的提升...     

CuO/γ-Al2O3的制备及其湿式催化氧化性能研究

针对常温常压的废水双氧水催化氧化,采用浸渍法制备CuO/γ-Al₂O₃催化剂,利用比表面积、XRD手段表征了制备工艺对催化剂的影响,以模拟苯酚废水为研究对象考察催化剂的催化性能。研究表明,焙烧温度和活性组分含量等显著影响催化剂的性能,催化剂对双氧水催化氧化苯酚溶液具有较高的催化活性。     

FeOOH/g-C3N4异质光催化剂耦合过硫酸盐降解环丙沙星

采用原位沉淀法制备了FeOOH/g-C3N4异质光催化剂,并通过耦合过一硫酸盐(PMS)建立了多反应耦合型高级氧化体系,在此体系下考察了其对环丙沙星(CIP)的去除性能.在催化剂/可见光/PMS反应体系下,相对于g-C3N4,FeOOH/g-C3N4的催化性能明显提高,其中5％ FeOOH/g-C3N4表现出最优异的催化性能,表明FeOOH的耦合提高了g-C3N4的光催化活性,且光催化+PMS活化体系加速了污染物的降解.此外,分别考察了FeOOH负载量、催化剂投加量、pH等因素对CIP降解性能的影响.结果 表明:在催化剂投加量为0.4 g·L-1、pH为9.0时,5％ FeOOH/g-C3N4对CIP的降解率达到72.34％.使用XRD、TEM、XPS、UV-vis DRS等分析方法对催化剂进行了表征,FeOOH的复合显著增强了g-C3N4的光吸收能力,提高了其光催化活性.最后,基于实验数据与活性物种捕获实验,初步提出了FeOOH/g-C3N4对CIP催化降解的可能机理.     

Z型g-C3N4/WO3复合材料光催化降解土霉素

采用原位水热法,将WO₃纳米棒负载在层状的g-C₃N₄上制备具有高吸附性和光催化活性的Z型gC₃N₄/WO₃复合光催化剂。通过XRD、XPS和SEM对复合材料的形貌和结构进行了表征,并测试其光致发光光谱、光电流和紫外可见漫反射光谱;考察了在可见光下g-C₃N₄/WO₃复合材料对土霉素的降解效果及复合材料的可重复利用性能,并结合自由基淬灭实验初步推测了g-C₃N₄/WO₃的光催化机理。结果表明,WO₃纳米棒负载到g-C₃N₄纳米片上并形成异质结;g-C₃N₄/WO₃异质结增强了可见光响应且降低了光生载流子复合率;添加0.6 g g-C₃N₄的g-C     

Ge-Mn共掺杂对V-Mo-O/TiO2催化剂低温脱硝活性的影响

采用共沉淀法制备Ge-Mn共改性TiO₂载体,考察了V-Mo-O/Ge-x Mn-TiO₂催化剂的低温氨选择性催化还原(NH₃-SCR)活性和抗硫稳定性。Ge-Mn的加入可显著提高催化剂在低温窗口下的脱硝活性,且具有较高的N₂选择性和抗硫稳定性。当Ge:Mn:Ti的原子摩尔比为0.004:0.04:1,在140℃时脱硝活性为92%。催化剂的N₂吸附-脱附、NH₃-TPD、H₂-TPR、XRD和XPS分析结果表明：Mn加入使催化剂的介孔增加,表面总酸性位和中高强度酸性位量显著增加,从而增加了催化剂对NH₃的吸附活化和对SO₂吸附的抑制;Mn与V、Mo、Ge活性组分发生了强电子相互作用,使V⁵⁺含量增加,且使低温活性组分的氧化还原循环易于进行,进而增加了催化剂的低温脱硝活性。这说明增加的表面总酸性位和中高强度酸性位量、增加的V⁵⁺和由此形成的低温条件促...     

Ce-TiO2催化剂在含SO2气氛下的NH3-SCR中毒机理及其Co3O4改性性能

通过对Ce-TiO₂催化剂在含硫气氛下、不同温度的NH₃-SCR活性演变,结合含硫组分的定量分析、原位红外分析,研究了Ce-TiO₂催化剂在不同温度的SO₂中毒机理。结果表明,在180℃下,Ce-TiO₂脱硝活性对硫酸铈的生成极为敏感,0.1 mmol·g^-1的硫酸铈生成导致脱硝活性从50.7%降至18.5%,随后硫酸铈持续沉积,低温脱硝活性缓慢下降;在240℃下,Ce-TiO₂脱硝活性对硫酸铈的生成敏感性较低,脱硝活性随时间缓慢下降,0.18 mmol·g^-1的硫酸铈生成导致脱硝活性从100%降至53.8%,随后硫酸铈持续生成。Co改性活性结果表明：在180℃时,脱硝活性从50.7%提升至94.2%,且180℃和240℃抗硫性能均有所提升。进一步的表征测试表明：Co的掺杂能提升Ce-TiO₂催化剂的氧化还原性能,并抑制SO₂在催化剂表面的吸附,提升催化剂的抗硫性能。原...     

CuFeO2@PVP的制备及其基于光电芬顿降解氧氟沙星

以聚乙烯吡咯烷酮作为改性剂,利用水热法合成了表面具有丰富氧空位的CuFeO₂@PVP复合催化剂。通过XRD、FT-IR、SEM、TEM和EPR等方法证实了催化剂的成功合成及确定了催化剂的形貌和微观结构。采用UV-vis DRS、PL、EIS和IT等方法证实了CuFeO₂@PVP比CuFeO₂具有更好的光学性能及光电性能。不同体系下的降解实验结果表明,CuFeO₂@PVP的光电催化活性比纯相CuFeO₂有明显的提升,反应速率是纯相CuFeO₂的1.79倍,去除率相比于单独的吸附、阳极氧化、光催化、电催化和电芬顿体系分别提高了87.9%、68.2%、67.3%、67%和9.8%,说明可见光、电场和异相催化剂间存在协同效应。进一步探究了催化剂投加量、电流密度、溶液pH、共存离子种类对异相光电芬顿体系降解氧氟沙星(OFX)的影响。结果表明,在最佳催化剂投加量为0.4 g/L、最佳电流密度为4 mA/cm²的条件下,CuFeO₂     

制备方法和WO3含量对V2O5-WO3/TiO2脱硝性能的影响

催化剂的性能是选择性催化还原技术中的关键部分,分别采用一步浸渍法和分步浸渍法制备了V2O5-WO3/TiO2催化剂,对其脱硝性能进行实验研究,探讨制备方法和WO3的负载量的不同对脱硝性能的影响。实验结果表明,在催化剂中添加WO3能较为有效地提高催化剂的脱硝效率;在工业应用温度范围内,一步浸渍法与分步浸渍法制取的V2O5-WO3/TiO2催化剂脱硝性能相差较小。     

Mn的氧化价态对Mn/γ-Al2O3催化剂催化臭氧氧化气相低浓度甲苯的影响

采用共沉淀法,以Al₂O₃为载体制备Mn/γ-Al₂O₃和Mn-Ce/γ-Al₂O₃催化剂,并分别在N₂气氛和O₂气氛下焙烧。采用固定床连续流动反应器,研究所制备催化剂在室温条件下催化臭氧氧化甲苯的性能。通过XRD、XPS和FTIR等手段对催化剂的结构和组成进行表征。结果表明,Mn/γ-Al₂O₃催化剂具有良好的催化臭氧氧化甲苯和催化臭氧自身分解的性能,共沉淀法制备催化剂的最佳Mn负载量为20%。O₂气氛焙烧和Ce的加入,可以有效提高催化剂的活性和寿命。原因是O₂气氛焙烧和Ce的加入可以提高Mn的氧化价态。催化剂失活的主要原因是有机副产物在催化剂表面吸附堆积,失活催化剂在550℃、空气气氛下焙烧可恢复催化性能。     

Ce掺杂对MnOx在低温等离子体协同下的脱硝性能影响

低温等离子体活化反应气组分、改变催化反应历程,甚至对催化剂本身产生影响,从而使催化剂展现出一些优异特性。其中,低温等离子协同下的NH₃选择性催化还原NO_x的高活性备受关注。采用水热沉积法合成纳米Mn-Ce催化剂,在等离子体协同下对NH₃-SCR、N₂氧化、和NO氧化催化活性进行了考察与分析。结果表明,纳米Mn-Ce催化剂比纳米MnO₂具有更宽的SCR活性区间、较好的水与硫耐受性。这是由于,一方面Ce的引入促进了MnO₂分散;另一方面,等离子体产生的O活性物种能够增加Mn-Ce中Mn⁴⁺和晶格氧含量,从而触发更强快速SCR反应、促进NO_x消除。SO₂会消耗等离子体产生的活性物种,并与NH₃反应,从而阻碍NO转化,但Ce掺杂会改变Mn基催化剂的晶型结构并提升抗硫性。本研究可为低温等离子体去除NO的实际应用提供参考。     

Co3O4/介孔分子筛催化剂对苯催化完全氧化的研究

分别以介孔分子筛MCM-41、MCM-48、SBA-15为载体,采用等体积浸渍法制备了氧化钴/介孔分子筛催化剂,利用N₂吸附、X射线衍射、程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,考察了Co₃O₄的负载量及载体的孔结构对催化剂完全催化氧化苯的性能的影响。结果表明,Co₃O₄的负载量为20%时,催化剂的催化活性最好;载体的孔径和催化剂的可还原性能是影响催化活性的主要因素,催化剂活性顺序为Co₃O₄ /SBA-15> Co₃O₄ /MCM41> Co₃O₄ /MCM-48。     

黑色TiO2/活性炭复合材料的制备及其光催化净化甲醛性能

甲醛是最受关注的室内气态污染物之一。传统甲醛吸附类净化材料存在寿命短、二次污染、废弃物难处理等问题。以钛酸四丁酯为钛源,通过溶胶-凝胶法在氩气气氛下煅烧制备了黑色二氧化钛,采用TEM、XRD、DRS、XPS等技术手段表征了材料的物理、化学、光学特性,并利用连续流表面式光催化反应系统测试黑色TiO₂的甲醛净化性能。结果表明,黑色TiO₂存在表面无序层和氧空位等特征,并在紫外和可见光区域表现出更高的吸光度和更窄的带隙,紫外光下的甲醛单通净化效率可达78%。通过将活性炭与黑色TiO₂复合,可进一步提升材料的甲醛净化效率,并得到在不同流速下活性炭的最佳负载量。黑色TiO₂/活性炭与负载高锰酸钠的活性氧化铝经过16 h的长期性能测试对比,前者累计净化量是后者的1.5倍,且并未出现效率的衰减。本研究可为光催化技术在室内甲醛净化领域的应用提供参考。     

微波辐射Bi2O3/沸石-H2O2体系降解废水中的硝基苯

研究了微波辐射下,以负载于沸石上的三氧化二铋为催化剂,以双氧水为氧化剂的催化氧化体系处理硝基苯工艺。通过单因素实验法,从反应催化剂负载量、pH、双氧水用量、微波功率、反应时间、催化剂用量等方面初步考察了硝基苯在该体系中的催化氧化效果。在氧化铋负载量3%（质量比）,pH=2,2 mL 30%双氧水,火力为中火,催化剂投加量为0.7 g,反应2 min,对降解过程所得的中间产物和终产物进行了分析。结果表明,该体系对硝基苯的去除率能够达到99.2%,COD去除率为73.91%。     

碘掺杂TiO2可见光光催化性能研究

在低于100℃温度条件下,采用溶胶-凝胶法以钛酸正丁酯为钛源,碘酸钾为碘源,制备了I掺杂纳米TiO2催化剂(I-TiO2),运用X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)及X-射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行表征,结果表明,TiO2及I-TiO2催化剂均为锐钛矿,I吸附并包裹在TiO2表面或以间隙进入的形式存在,并未进入TiO2晶格。通过在可见光照射下(λ>420 nm)以罗丹明B(Rhodamine B,RhB)的光催化降解为探针反应研究了在不同条件下制备催化剂的催化性能,结果表明,掺杂比为nI:nTi=0.05∶1,焙烧温度为400℃,降解介质条件pH=7时,I-TiO2光催化活性明显优于未掺杂的TiO2。光催化降解过程通过红外光谱(IR),总有机碳(TOC)跟踪测定,比较了TiO2掺杂前后降解RhB和对氯苯酚(4-CP)的光催化特性差异;同时采用苯甲酸荧光光度法跟踪测定体系中的氧化物种,表明在可见光下,I-TiO2光催化体系中产生.OH高活性氧化物种从而氧化降解目标化合物。     

改性牡蛎壳粉/Ce-N-TiO2吸附-光催化降解草甘膦

通过水热法成功制备了改性牡蛎壳粉/Ce-N-TiO₂复合光催化剂,采用扫描电子显微镜、比表面积测试和X射线光电子能谱分析对其微观形貌、物化性质进行表征分析,并研究其在模拟太阳光下吸附-光催化协同降解草甘膦的降解性能。结果表明：改性牡蛎壳粉单独吸附与Ce-N-TiO₂单独光催化叠加理论降解率低于复合光催化剂协同作用降解率,充分证明两者复合后具有良好的吸附-光催化协同作用;在前120 min内复合材料的降解速率明显高于理论叠加曲线的降解速率,光催化降解草甘膦中有机磷的速率常数由1.179×10^-2 min^-1提升至2.441×10^-2 min^-1;在实验范围内,改性牡蛎壳粉/Ce-N-TiO₂吸附-光催化协同降解草甘膦的最佳反应条件为：pH为5、实验温度为35℃、催化剂投加量为1.0 g·L^-1、磁力搅拌器转速为300 r·min^-1、光功率设定为400 W。     

工业应用场景对贵金属催化燃烧催化剂性能的影响

应用场景是影响催化剂使用寿命的重要因素,依托实际工程,对用于履带制造、高分子材料生产、合成革制造废气治理的同批次Pt-Pd/γ-Al₂O₃整体式催化剂进行取样(分别记作S₁、S₂、S₃),在实验室评价系统中表征样品的催化性能并分析失活原因。结果表明,S₁、S₂、S₃的催化活性均有所下降,S₃上乙酸丁酯和丁酮的最大转化率不足80%,且产生大量乙酸等异味中间产物。电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)、扫描电镜(SEM)等表征结果显示,S₂、S₃的失活与载体烧结、贵金属流失和团聚及催化剂供氧能力变差有关;S₁的失活可归因于催化三氯乙烯引起的积碳,可通过高温空气煅烧得到再生;S₁、S₂、S₃的PdO含量均降低,表明催化剂的失活与氧化还原能力变弱有关。研究结果可为...     

微波催化反应中Fe2O3/γ-Al2O3的制备及催化性能研究

以γ-Al2O3为载体,通过等体积浸渍法制备一种载铁催化剂。以微波非均相Fenton反应对甲基橙的脱色效果作为判断催化剂活性的依据,分别考察浸渍液(Fe(NO3)3.9H2O溶液)浓度、焙烧温度、焙烧升温速率、焙烧时间对催化性能的影响,并对复杂协同体系中的反应机制进行初步探讨。结果表明,在浸渍液浓度为8%(质量分数)、焙烧温度为300℃、焙烧升温速率为10℃/min、焙烧时间为2h时催化剂Fe2O3/γ-Al2O3活性最优;复杂协同体系作用机制表现为微波非热效应降低甲基橙分子化学键强度,热效应促使催化剂表面产生"热点",3者(微波、H2O2、催化剂)协同强化催化氧化反应。然而,在微波催化过程中,催化剂孔道坍塌可能影响催化剂活性。     

花生壳粉用于抑制道路沥青CO2排放研究

以降低沥青受热CO₂排放为目标,研究了花生壳粉、负载Al(OH)₃花生壳粉和负载Mg(OH)₂花生壳粉对沥青受热烟气CO₂排放浓度的影响。结果表明,花生壳粉对抑制沥青受热CO₂排放具有良好的效果,花生壳粉最佳粒径为>60～80目,最佳添加量为1.0%(质量分数),在此条件下,沥青受热60 min的CO₂减排率为78.3%。负载Al(OH)₃可进一步提高花生壳粉的碳减排性能,Al(OH)₃的最佳负载量为2.0%(质量分数),负载Al(OH)₃花生壳粉最佳粒径为>80～100目,最佳添加量也为1.0%,在此条件下其对沥青受热60 min时的CO₂减排率为89.6%,而负载Mg(OH)₂对提高沥青碳减排性能的作用不明显。负载的化学物质和花生壳粉之间存在着较强的交互作用,其对沥青碳减排性能不是吸附性能和阻燃性能的简单叠加。     

g-C3N4/TiO2复合薄膜光催化降解石油采出水中多环芳烃

针对亟待解决的石油开采废水中的多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)污染物的生物毒害性问题,利用紫外光辐照g-C₃N₄/TiO₂复合薄膜光催化剂,对取自内蒙某采油现场的采出水水样进行降解处理,研究多组分PAHs污染物共存条件下的不同环数PAHs发生光催化氧化反应的降解规律及降解动力学。采用扫描电子显微镜(scanning electron microscope,SEM)表征光催化剂表面微观形貌,采用固相微萃取法富集和萃取水样中的PAHs,采用气相色谱-质谱联用法(gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)检测分析PAHs含量。经UV/gC₃N₄/TiO₂光催化反应处理,采出水中不溶的颗粒态萘优先于溶解态萘被降解去除,经60 min后对萘的总去除率可达61.13%。大于4环不溶性高环PAHs,可被优先光催化降解,从而高毒性的PAHs污染物被逐级转化为相对较低生物毒性的...     

CO3O4/介孔分子筛催化剂对苯催化完全氧化的研究

分别以介孔分子筛MCM-41、MCM-48、SBA-15为载体,采用等体积浸渍法制备了氧化钴/介孔分子筛催化剂,利用N2吸附、X射线衍射、程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,考察了Co3O4的负载量及载体的孔结构对催化剂完全催化氧化苯的性能的影响.结果表明,Co3O4的负载量为20%时,催化剂的催化活性最好;载体的孔径和催化剂的可还原性能是影响催化活性的主要因素,催化剂活性顺序为Co3O4/SBA-15>Co3O4/MCM-41>Co3O4/MCM-48.