闽江河口表层水体氧化亚氮释放时空变化特征及其影响因素

以闽江口水体为研究对象,研究了闽江河口上段(城市河口段)、河口中段和河口下段(口外海滨段)不同季节水体N₂O的溶存浓度、水-气界面通量及其环境影响因子.结果表明,闽江口水体N₂O溶存浓度为0.99～55.92 nmol·L^-1,N₂O饱和度为8.0%～396%,水-气界面N₂O释放通量为-5.21～7.91μg·m^-2·h^-1.从季节差异看,7月(夏季)、9月(秋季)和12月(冬季)水体中N₂O过饱和,表现为N₂O的排放“源”;4月(春季)水体中N₂O不饱和,表现为N₂O“汇”.水-气界面N₂O释放通量呈夏、秋和冬季高,春季低的季节变化规律.在空间变化上,水-气界面N₂O释放通量从河口上段到下段降低,与氮含量变化趋势一致.N₂O间接性释放因子为0.004%～0.128%,低于IPCC...     

秋、冬季渤海溶解N2O的分布和通量及其影响因素

通过2019年10月和12月对渤海海域进行的调查及样品采集,分析溶解N₂O的分布和影响因素,并估算其海-气交换通量。结果表明：秋季表层海水溶解N₂O浓度为(8.2±0.5)nmol/L,饱和度为(97.5±4.7)%;冬季浓度为(11.0±0.8)nmol/L,饱和度为(93.8±4.5)%。渤海表层海水溶解N₂O浓度呈现明显的季节性差异,冬季浓度高于秋季,且高值区均集中在黄河口以及莱州湾附近。秋季渤海溶解N₂O处于接近饱和状态,冬季则处于不饱和状态。温度、陆源淡水输入以及沉积物-水界面交换对渤海溶解N₂O的分布有重要影响。2019年10月和12月黄河向渤海输入N₂O的量分别约为4.2×10⁴ mol和1.1×10⁴ mol,是渤海N₂O的重要来源,而秋、冬季渤海底层的沉积物既可能是渤海水体N₂O的源,也可能是其汇。秋季和冬季渤海N₂O海-气交换通...     

中国江河氧化亚氮的排放及其影响因素

氧化亚氮(N₂O)是一种在大气中存留时间很长的强效温室气体,并被认为是21世纪破坏臭氧层的重要物质之一,气候预测需要对自然与人为排放的包括N₂O在内的温室气体进行全面准确地估算.内陆水体是N₂O的重要排放源,由于人为氮输入的增加,江河N₂O的排放量可能逐年升高.本研究总结了江河N₂O排放速率的研究方法,重点汇总了中国各气候带十大流域江河N₂O的溶存浓度和水气界面交换通量,并与世界其他河流进行比较.结果表明我国江河溶存N₂O浓度为0.3～1591 nmol·L^-1,N₂O释放通量为-12.2～2262.1μmol·m^-2·d^-1,总体与世界其他江河的范围值具有可比性.在此基础上,进一步分析了江河N₂O的产生和释放机理,探讨了水中溶解性无机氮、溶解氧、有机碳以及水文、地形地貌与气象条件等对江河N₂O产生和释放...     

温度和氨氮浓度对水体N2O释放的影响

氧化亚氮的释放已经成为了一个全球性的环境问题,水体中N₂O的释放量会随着氮含量的增加而增加.本文通过微宇宙系统的构建,分析氮的转化过程和氮转化基因的变化,并结合结构方程模型分析了温度、氨氮含量对水体N₂O释放的贡献.研究结果发现氨氧化古菌和反硝化细菌丰度均与N₂O释放呈正相关,表明水体中的硝化和反硝化作用都会造成N₂O的释放.氨氮浓度的升高并不直接促进N₂O的释放,而温度和通过硝化作用产生的硝态氮对N₂O的释放有促进作用.此外,硝化速率通过促进亚硝态氮和反硝化菌的丰度而间接地促进N₂O的释放.     

天津市滨海河流N2O扩散通量及控制因子

河流是大气温室气体重要的排放源.为了探讨天津市典型景观滨海河流N₂O释放空间特征及影响因素,以天津市6条不同土地利用类型的滨海河流为研究对象,通过顶空-气相色谱法测定了N₂O浓度、饱和度和扩散通量.结果表明,天津市不同景观河流N₂O浓度都处于过饱和状态,表现为大气N₂O的源;N₂O浓度、饱和度和扩散通量均值为（23.85±15.20）nmol·L^-1、（309.71±197.38）%和（27.04±16.46）μmol·（m²·d）^-1,范围分别为12.70～115.69 nmol·L^-1、 164%～1 502%和9.17～244.79μmol·（m²·d）^-1.天津市不同土地利用类型河流N₂O浓度和扩散通量具有较大的空间异质性,表现为：排污河>城市河流>郊区河流>农业河流.天津滨海河流N₂     

渤海湾典型闸控入海河流水体N2O释放研究

为探究弱水动力条件下, 典型滨海地区水体N₂O释放通量及其主控因素, 于2019年7月和8月(夏季)和11月(冬季初期)对以大清河-独流减河-北大港湿地为代表的渤海湾弱水动力条件河流开展水样采集与分析工作.结果表明: N₂O浓度变化范围为0.4~184.5nmol/L, N₂O饱和度的变化范围为7.2%~2740%, 其中近90%的样品处于过饱和状态, 表明该研究区是潜在的N₂O释放源.N₂O水-气界面释放通量为-0.3~6.7μmol/(m²·h), 夏季水体N₂O的释放通量高于冬季.降雨前后N₂O浓度出现明显波动, 相同点位降雨前后N₂O浓度的变化值为-15.2~63.9nmol/L, 独流减河上游农业区N₂O浓度的平均增加量(22.1nmol/L)显著高于下游(1.3nmol/L), 降雨驱动了流域氮素的运移, 促进了水体N₂O释放.相关性分析表明, 水体N₂O的浓度受反应物浓度、水体盐度共同调控.通过计算得到该滨海地区弱水动力条件下河流N₂O的排放因子为0.0073, 表明气候变化委员会(IPCC)默认值0.0026可能低估了该地区间接N₂O释放.     

冬季太湖草、藻型湖区N2O的生成与排放特征

对太湖典型草（包括沉水植物及挺水植物湖区）、藻型湖区水-气界面N₂O排放通量、水柱溶存浓度、泥-水界面通量以及3个湖区的水柱及沉积物理化性质进行了原位观测及实验室分析研究,并针对影响N₂O生成与排放的主要环境因子进行了室内的微环境模拟试验.研究结果表明：水-气界面N₂O释放通量及泥-水界面N₂O释放通量为藻型湖区 > 沉水植物湖区 > 挺水植物湖区（（123.10±11.43）μg/（m²·h）,（79.19±4.90）μg/（m²·h）,（53.45±4.22）μg/（m²·h）和（29.60±0.20）μmol/（m²·h）,（10.89±1.66）μmol/（m²·h）,（3.83±0.30）μmol/（m²·h））;水体溶存N₂O浓度均为藻型湖区 > 挺水植物湖区 > 沉水植物湖区（（0.0247±0.0003）μmol/L,（0.0236±0.0003）μmol/L,（0.0219±0.0001）μmol/L）;室内微环境实验结果表明：冬季升高温度能够显著地提高N₂O的生成潜力,高盐度对3种生态类型湖区沉积物N₂O的生成速率总体表现出抑制作用,藻型湖区及挺水植物湖区沉积物N₂O释放潜力在添加Cl^-组明显高于控制组,氮盐度过高会抑制沉积物N₂O产生,而沉水植物湖区沉积物N₂O产生受到抑制;随添加NH+4-N和NO-3-N等营养盐浓度升高,藻型湖区及沉水植物湖区沉积物中N₂O生成速率增加,挺水植物湖区N₂O生成速率降低,而乙酸盐作为微生物活动的碳源和能源对N₂O生成表现出抑制作用.冬季太湖典型草、藻型湖区N₂O排放存在显著差异,冬季草/藻型湖区N2O生成主要受冬季低温的限制,另外也受水柱无机氮形态及浓度的影响.     

海洋N2O氮、氧同位素组成研究进展

氧化亚氮（N₂O）不仅是重要的温室气体之一,还对臭氧层具有破坏作用。由于人为活动加剧,导致大气N₂O浓度以每年约0.25%的速率增加。海洋是大气N₂O的重要释放源。海洋溶存N₂O的氮、氧同位素组成可以反映N₂O的源与汇以及N₂O的形成机制,是海洋氮循环过程研究的一个重要示踪指标。本文简述海洋N₂O产生和消耗机制,总结不同环境中N₂O稳定氮、氧同位素组成和N₂O循环过程的同位素分馏效应,并回顾了国际上应用稳定氮、氧同位素研究海洋N₂O形成机制的研究进展,最后评述我国近海N₂O稳定氮、氧同位素研究现状并提出展望。     

高强度农业种植区不同景观池塘氧化亚氮排放特征

农业流域水体氮循环过程与农业活动有着十分紧密联系,会随着农业活动的持续进行而成为大气N₂O的重要排放源.小型池塘具有灌溉、蓄水和纳污等多种功能,是农业种植区和农村景观的重要组成部分.以巢湖北岸典型农业流域烔炀河流域为研究对象,选取3种不同类型(村塘、农塘和水塘),共计6个池塘,于2020年9月至2021年9月连续采样观测,探究了农业流域不同景观池塘N₂O排放特征及其影响因素.结果表明,用于生活污水承纳的村塘N₂O排放最高,其次为用于农业灌溉的农塘,其N₂O排放通量分别为流域自然水塘排放量[(1.33±2.50)μmol·(m²·d)^-1]的8倍和4倍.连续观测表明不同景观池塘N₂O排放表现出明显的时间变化特征,但其N₂O排放时间变化的调控因子有所不同.其中,村塘与农塘N₂O排放主要受氮负荷和降雨影响,而远离村庄农田的水塘N₂O排放变化主要受水温驱动.烔炀河流域池塘是大气...     

秸秆还田、地膜覆盖及施氮对冬小麦田N2O和N2排放的影响

为探究不同耕作方式及施氮水平下黄土高原地区旱地冬小麦田N₂O排放规律,运用静态箱-气相色谱法研究了冬小麦田N₂O排放动态.以冬小麦‘小偃22’为材料,采取双因素裂区试验设计,主区为3种耕作模式：常规耕作（CT）、秸秆还田（SM）和平膜覆盖（FM）;副区为3种氮水平处理：不施氮、减氮20%(144 kg·hm^-2)和常规施氮(180 kg·hm^-2).以常规耕作（CT）为对照,探讨不同施氮水平下FM和SM对土壤N₂O排放产生的影响,同时分析环境因子与N₂O排放通量的相关性,并根据经验公式估算N₂排放量.结果表明,各施氮处理的土壤N₂O的排放主要集中在施肥后20 d内,且N₂O排放通量峰值出现在施肥后两周之内.冬小麦田的平均N₂O通量为1.92～22.75μg·（m²·h）^-1,累积排放量为0.10～0.46 kg·hm^...     

河口区养殖塘水-气界面N2O扩散通量比较

以闽江河口区水产养虾塘为研究对象,于2017年6~11月,采用漂浮箱法和扩散模型法同步原位观测了养殖塘N₂O排放通量.结果表明,研究期间悬浮箱法和扩散模型法获得的养殖塘水－气界面N₂O通量变化范围分别为（0.38±0.05）~（20.63±5.63）μg/（m²·h）和（2.77±0.52）~（17.23±2.27）μg/（m²·h）,随时间推移均呈现“增加-降低-增加-降低”的双峰变化特征.两种方法观测的N₂O通量均与水温、水体硝酸盐氮（NO₃^--N）和氨氮（NH₄⁺-N）浓度呈现显著正相关关系（P<0.05）,与水体溶解氧（DO）呈现出显著负相关关系（P<0.05）.悬浮箱法与不同扩散模型法测定的N₂O排放通量大小排序表现为：模型DM_RC01>悬浮箱法>模型DM_CL98>模型DM_W92a>模型DM_MY95>模型DM_CW03>模型DM_LM86.相比其他几种模型方法,模型RC01与悬浮箱法测得的养殖塘水－气界面N₂O通量相关性系数最高.本研究结果初步表明,今后进行东南沿海河口区养殖塘N₂O通量的大尺度观测研究时,可考虑选择RC01模型法来代替悬浮箱法进行测定,进而减小人力及物力的投入.     

厌氧氨氧化颗粒污泥内部原位生物活性与N2O产生特性

以厌氧氨氧化颗粒为对象,利用NH₄⁺、NO₂^-、NO₃^-和N₂O微电极测定了浓度连续分布,并建立微生物原位活性与N₂O产生之间的关系.结果表明,NH₄⁺和NO₂^-同步消耗的厌氧氨氧化活性区分布在颗粒的表层区域(0～1500μm),其中200～400μm活性最高;当NH₄⁺-N浓度为14mg/L(c(NH₄⁺):c(NO₂^-)=1:1.2)时,NH₄⁺-N和NO₂^--N最大净体积消耗速率分别为1.19与1.65mg/(cm³·h).反硝化活性主要分布在1500～2500μm的深层区域,当采用...     

海洋氨氧化古菌与氨氧化细菌在N2O生成机制中贡献研究

氧化亚氮（N₂O）是一种重要的痕量温室气体,而且在光照条件下平流层的N₂O会与O₃发生光化学反应,破坏臭氧层。海洋是大气中N₂O的主要来源之一,海洋中N₂O主要通过硝化和反硝化作用产生,而氨氧化作用是硝化作用的关键（限速）步骤,氨氧化古菌可能是氨氧化过程的主要执行者。本文先概述海洋中N₂O分布以及影响氨氧化古菌（Ammonia oxidizing archaea,AOA）和氨氧化细菌（Ammonia oxidizing bacteria,AOB）的amoA（ammonia monooxygenase）丰度与活性的因素以及N₂O生成机制研究现状,进而总结AOA和AOB在海洋N₂O生成机制中起到的关键作用,最后结合全球气候变化、海洋酸化以及大洋OMZ区域扩大等前沿科学问题,对AOA、AOB以及N₂O的生成机制研究进行了展望。     

大黑汀水库夏秋季节温室气体赋存及排放特征

以北方典型富营养化水库-大黑汀水库水体为研究对象,在2018年夏季和秋季采用顶空平衡法对其表层35个点位水体溶解的二氧化碳（CO₂）、甲烷（CH₄）和氧化亚氮（N₂O）浓度进行测定,并对水库水-气界面扩散通量进行了估算.结果表明夏季和秋季大黑汀水库表层水体的CO₂、CH₄和N₂O整体上均表现为过饱和状态,夏季表层水体CO₂溶存浓度和扩散通量均值分别为（72.75±67.49）μmol/L和（810.62±790.64）μmol/（m²·h）;秋季CO₂溶存浓度和扩散通量均值分别为（394.64±104.13）μmol/L和（4822.81±1250.00）μmol/（m²·h）;夏季CH₄平均浓度和扩散通量分别为（0.19±0.12）μmol/L和（3.04±2.10）μmol/（m²·h）,秋季CH₄平均浓度和扩散通量分别为（0.41±0.26）μmol/L和（5.16±3.23）μmol/（m²·h）;夏季N₂O溶存浓度和扩散通量均值分别为（0.03±0.01）μmol/L和（0.31±0.10）μmol/（m²·h）,秋季N₂O溶存浓度和扩散通量均值分别为（0.03±0.01）μmol/L和（0.25±0.15）μmol/（m²·h）.相关性分析结果表明大黑汀水库夏季表层水体CO₂及N₂O浓度主要受水温、水深和电导率影响,CH₄浓度主要受水深及电导率影响;水库秋季表层水体CO₂溶存浓度主要受水温、水深和TDS影响,CH₄浓度主要受水温、水深和TDS影响,N₂O浓度主要受水深影响.     

淮北平原典型农田土壤N2O产生途径及相关功能基因丰度研究

温室气体氧化亚氮(N₂O)已成为全球关注的焦点,全球约60%的人为N₂O排放来自农业土壤.虽然已知微生物硝化和反硝化是土壤N₂O产生的主要过程,但N₂O产生的关键生物学机制以及其调控环境变量之间的相互作用仍然难以预测.本研究选取安徽省亳州市冬、夏两季农田垂向土壤(0～200 cm)为研究对象,通过乙炔抑制法、¹⁵N-¹⁸O同位素示踪技术分别测定了N₂O产生潜势及产生途径,并利用宏基因组测序技术分析不同N₂O产生途径中功能基因的丰度变化以解析农田土壤N₂O产生的微生物机理.结果显示,在空间尺度上,表层土壤(0～20 cm)是N₂O产生热区,其N₂O产生潜势最高,为(0.364±0.048)ng·g^-1·h^-1.硝化和反硝化潜势均在表层土壤达到最高.在时间尺度上,冬季(15℃)是N₂O产...     

污水处理系统中N2O的生产利用及数据驱动模拟研究进展

氧化亚氮(N₂O)是一种温室气体,同时也是具有能源回收潜力的强氧化性物质。综述了促进N₂O产生的新兴污水脱氮过程及提高N₂O产生的方法,比较了不同方法的运行条件及N₂O转化率,并指出了各种方法的不足之处。从识别N₂O产生的关键影响因素和预测N₂O产量2个方面综述了污水处理过程中N₂O数据驱动模型的研究进展。目前N₂O的增产方法主要包括耦合好氧-缺氧氮分解过程、单反应器生产过程及基因工程菌和半导体修饰菌增产过程。收集污水处理厂中的大数据可以建立N₂O数据驱动模型,但是现有的数据驱动模型仅仅关注N₂O减排。开发N₂O的新型增产过程,优化控制增产过程的功能菌种,建立N₂O数据驱动模型与N₂O增产方法之间的关联性是未来N₂O生产利用技术的发展方向。     

pH对Anammox-DAMO同步除碳脱氮系统N2O产消影响及模型研究

以Anammox-DAMO为研究对象，通过批次试验探究了不同pH(5.5、6.5、7.0、7.5、8.5)条件下系统的脱氮性能和N₂O的产消.结果表明：NH₄⁺降解速率在pH为7.0时达到最大值，NO₃^-降解速率在pH为6.5～7.5时达到最大值；相关性分析表明，N₂O峰值浓度与NO₃^-降解速率呈负相关关系(r=-0.994,p=0.001<0.01)，在pH 6.5～7.5时，N₂O峰值浓度最小，且N₂O在此pH范围下最快达到峰值.选用酶促反应动力学模型对该过程进行拟合，拟合结果能较好体现N₂O变化趋势，在pH为6.5～7.5时，N₂O还原酶的最大比合成/活化速率(V_max)达到最大，相反，酶诱导的半饱和常数(K_E,i)在此pH范围下达到最小.在不同pH下，NO_3<...     

引江济太对太湖贡湖湾氧化亚氮通量的影响

选取引江济太工程中长江来水进入太湖第一站的贡湖湾为研究对象,基于2011年11月~2013年8月在贡湖湾的逐月野外调查,同时以湖心水域为参考,探讨引江济太对湖体N₂O通量的影响.结果表明,贡湖湾N₂O排放通量要显著高于湖心排放量,其N₂O通量均值分别为6.9,2.1μmol/（m²·d）,但在非引水期间2个湖区的N₂O通量无显著差异.贡湖湾和湖心N₂O通量呈现明显的季节变化,且均与水温呈显著负相关关系,但因受外源来水的影响,贡湖湾N₂O通量的温度依赖程度相对较低.另外,2个湖区的N₂O通量还与营养盐等因素有关.总体上,外源引水提高了贡湖湾N₂O排放通量,但考虑到湖泊N₂O通量受到内部和外部因子的综合协同影响,外源引水对湖泊N₂O通量的具体调控机理还需要进一步探讨.     

河流氧化亚氮的产生和消耗途径及影响因素分析

氧化亚氮(N₂O)是主要的温室气体之一,其在大气中的浓度不断增加,其中,河流是大气N₂O的重要排放源.N₂O的排放是其产生和消耗过程综合作用的结果,其产生过程受到多种自然和人为因素的调控,深入了解河流N₂O产生和消耗途径及其影响因素是制定有效减缓河流N₂O排放措施的基础.本文概述了河流N₂O产生和消耗的硝化、反硝化、硝化细菌反硝化、硝酸盐异化还原成铵等微生物过程和化学反硝化过程,梳理了抑制法、同位素标记法、同位素自然丰度法等在N₂O产生途径识别及其来源贡献分析中的应用,着重阐述了N₂O同位素异位体法(N₂O分子内¹⁵N的位点特异性同位素值)在N₂O产生途径解析中的应用以及影响其解析结果准确性的因素,最后分析了主要水环境因子及流域特征对河流N₂O产生和排放的影响,并对未来研究进行了展望.     

深圳再生水补水河流溶解N2O空间分布和产生机制

为了探究在再生水回补城市河流的条件下河流N₂O的微生物产生过程及其空间变化特征,以深圳市西乡河为研究对象,分析了河水中c（溶解性N₂O）、c（NH₄+-N）、c（NO₃--N）、δ15Nbulk-N₂O、δ18O-N₂O、同位素异位体位嗜值（site preference,SP）及其他环境因子,并基于端元混合模型和同位素分馏模型定量计算硝化和反硝化作用对河水中N₂O贡献百分比.结果表明:①随着流速降低,西乡河河水从上游的好氧环境逐渐发育成中下游的厌氧环境.②再生水进入西乡河后河水c（溶解性N₂O）从1.36 μmol/L沿程降至0.19 μmol/L;相关性分析表明,影响c（溶解性N₂O）的主要因素为ρ（DO）（R2=0.800,P < 0.01）和c（CH₄）（R2=-0.736,P < 0.01）.③硝化和反硝化作用对河水中N₂O贡献率分别为14.36%~80.53%和19.47%~85.64%;N₂O的来源在好氧河段中以硝化作用为主,在厌氧河段则以反硝化作用为主;N₂O还原成N₂的比例与ρ（DO）具有显著负相关关系（R2=-0.782,P < 0.01）.研究显示,再生水回补城市河流引入了较高质量浓度的N₂O和NO₃--N,而河道的厌氧环境促进河水中N₂O还原成N₂,下游河流成为N₂O的汇.