春季东海一氧化碳的浓度分布、海-气通量、微生物消耗和暗反应生成研究

为了探究陆架海域在全球海洋一氧化碳(CO)的生物地球化学循环中的地位,本文于2021年春季在中国东海对CO的浓度分布、海-气通量、暗反应生产和微生物消耗进行了研究。结果表明,东海大气中CO的体积分数为126.07×10^-9～353.15×10^-9,平均值为(191.32±51.52)×10^-9,呈现明显的近岸高、远海低的特点。表层海水中CO的浓度为0.83～4.08 nmol/L,平均值为(2.07±0.84)nmol/L,最大值出现在舟山群岛附近,最小值出现在夜间采样站位,受太阳辐射强度和陆源输入有机物的影响较大。近岸海水中CO的垂直分布呈现表层浓度高、随深度增加浓度逐渐减小的趋势。表层海水中CO的过饱和系数为4.98～24.96,平均值为13.94±5.77。CO的日海-气通量为2.62～9.38μmol/(m²·d),平均值为(6.70±2.62)μmol/(m²·d)。在CO的暗反应生成培养实验中,CO浓度随时间增长呈现线性增加的趋势,生成速率为0.024～0.50 n...     

典型养殖海湾海底地下水排放对营养盐收支的影响——以福建罗源湾为例

海底地下水排放(SGD)是陆源物质入海的重要通道，对沿岸物质通量、生物地球化学循环及生态环境都起着重要作用。近些年来，随着近海海水养殖的发展，有关SGD对养殖生态系统的调控作用也备受关注。本研究运用短半衰期核素²²³Ra和²²⁴Ra估算了福建沿岸养殖型海湾——罗源湾的海底地下水排放通量。结果表明，地下水中²²³Ra[(58.1±40.2) dpm/(100 L)(n=9)]和²²⁴Ra[(1637±1118) dpm/(100 L)(n=9)]的活度远高于近岸水体²²³Ra[(4.49±1.35) dpm/(100 L)(n=15)]和²²⁴Ra[(65.5±15.8) dpm/(100 L)(n=15)]的活度。本研究在假设稳态的条件下，运用Ra质量平衡模型，估算出罗源湾SGD通量为(1.91±2.16)×10⁷ m³/d,SGD速率为0.068～0.101 m³/(m²     

秋季长江口海域海水和大气中BTEX的分布及环境效应

以苯、甲苯、乙苯、间/对二甲苯和邻二甲苯为代表(简称BTEX)的单环芳烃是大气中挥发性有机物(VOCs)的重要组分，它们对臭氧(O₃)和二次有机气溶胶(SOA)的生成具有重要作用.于2020年10月分析了长江口及邻近海域海水和大气中BTEX的分布特征，并评估了其海-气通量及大气环境效应.结果表明，研究海域表层海水中苯、甲苯、乙苯、间/对二甲苯和邻二甲苯的浓度平均值分别为(17.4±21.9)、(91.2±64.0)、(25.9±16.9)、(52.9±34.9)和(26.7±19.3) ng·L^-1.BTEX浓度总体呈现近岸高、外海低的分布趋势，底层海水浓度略高于表层.大气中苯、甲苯、乙苯、间/对二甲苯和邻二甲苯的平均浓度分别为(90.4±46.6)×10^-12、(255±284)×10^-12、(139±115)×10^-12、(196±202)×10^-12和(131±116)×10^-12，在舟山群岛附近海域浓度较高.大气中乙苯和二甲苯...     

春季北黄海辽东半岛东部邻近海域溶解甲烷的分布、影响因素及海-气交换通量

本文基于2022年5月现场调查,研究了北黄海辽东半岛东部邻近海域溶解甲烷(CH₄)的分布、影响因素及海-气交换通量。结果表明,该海域溶解CH₄浓度为3.2～11.2 nmol/L,饱和度为103%～364%,高值区位于鸭绿江口近岸海域,随着河口向海延伸,表层海水溶解CH₄浓度逐渐减小,而底层海水溶解CH₄浓度升高;鸭绿江冲淡水的输入致使近岸海域溶解CH₄浓度显著升高,而沉积物有机质降解使得离岸海域底层海水溶解CH₄浓度升高;该海域海-气CH₄交换通量为0.7～61.1μmol/(m²·d),是大气CH₄的源,近岸海域显著高于离岸海域。鸭绿江冲淡水的输入即使在平水期(5月)已经对邻近海域溶解CH₄的影响非常显著,因此,河口等近岸海域海-气CH₄交换通量的研究对于评估我国陆架边缘海对大气CH₄的贡献至关重要。     

西安市大气降水的主要化学组分及其来源

为认识西安市大气降水主要化学组分的现状,对2019年西安市市区和郊区大气降水样品的pH值、电导率、水溶性离子和重金属的质量浓度、湿沉降通量和来源进行了研究.结果表明,西安市冬季大气降水pH、电导率、水溶性离子和重金属浓度均高于其它季节.降水中主要的水溶性离子为Ca²⁺、 NH⁺₄、 SO■和NO^-₃,其之和占总离子浓度的(88.5±2.8)%;市区和郊区主要重金属是Zn和Fe、 Zn和Mn,其之和分别占总金属浓度的(54.0%±3)%和(47.0%±8)%.市区和郊区降水中水溶性离子的湿沉降通量分别为(253.2±58.4)mg·(m²·month)^-1和(241.9±61.1)mg·(m²·month)^-1,呈现出冬季高于其他季节的特点;重金属的湿沉降通量分别为(86.2±37.5)mg·(m²·month)^-1和(88.1±37.4)mg·(m...     

保定市冬季PM2.5的氧化潜势特征及其影响来源分析

为了探究保定市郊区2018年冬季PM_2.5氧化潜势的特征及其影响来源,利用二硫苏糖醇（DTT）测定法对PM_2.5中活性氧进行测定,采用皮尔逊相关分析PM_2.5中各化学成分与氧化潜势的关系,并且利用PMF对DTT_v进行污染源解析.结果表明,冬季保定市ρ(PM_2.5)平均值为（140.96±70.67）μg·m^-3,高于同时期北京PM_2.5浓度.氧化潜势的DTT_v和DTT_m值均表现出白天高于夜间的情况[DTT_v白天为（2.37±0.76） nmol·（min·m³）^-1,夜间为（2.14±1.17） nmol·（min·m³）^-1; DTT_m白天为（0.96±0.60） pmol·（min·μg）^-1,夜间为（0.76±0.41） pmol·（...     

枯水季和丰水季长江口海域生源硫的浓度变化特征及影响因素

为深入研究河口近岸海域DMS（二甲基硫）的生物地球化学过程,于2014年2月（枯水季）和7月（丰水季）对长江口及附近海域表层海水中DMS及其前体物质DMSP（二甲巯基丙酸内盐）的浓度分布及影响因素进行了研究,测定了DMSPd（溶解态DMSP）的降解速率和DMS的生物生产与微生物消费速率,并估算了DMS的海-气通量.结果表明:①枯水季和丰水季c（DMS）、c（DMSPd）、c（DMSPp）（DMSPp为颗粒态DMSP）的平均值±标准偏差分别为（0.54±0.28）（2.04±1.32）（6.65±5.07）和（3.99±3.70）（5.57±4.72）（14.26±9.17）nmol/L,长江口海域丰水季生源硫化物的浓度明显高于枯水季.②枯水季和丰水季c（DMSPd）与ρ（Chla）均呈弱相关,说明浮游植物在控制长江口海域DMSP的生产分布中发挥重要作用.③枯水季和丰水季c（DMS）/ρ（Chla）的平均值±标准偏差分别为（2.62±3.28）和（4.60±7.49）mmol/g,表明丰水季DMS的高产藻种（甲藻）在浮游植物生物量中所占比例高于枯水季.④枯水季表层海水中DMSPd的降解速率和DMS的生物生产速率分别介于（2.84~30.53）和（0.52~2.19）nmol/（L·d）之间,平均值分别为14.55和1.30 nmol/（L·d）,表明DMS并不是DMSPd的主要降解产物.⑤枯水季和丰水季DMS的海-气通量平均值±标准偏差分别为（0.36±0.32）和（2.17±2.98）μmol/（m2·d）,而且丰水季的硫排放量明显高于枯水季,这主要与夏季较高的c（DMS）有关.研究显示,长江口海域生源硫化物的浓度变化及分布特征呈明显的季节性差异,河口近岸海域是海洋有机硫排放的重要区域.      

春、夏季长江口及其邻近海域溶解N2O的分布和海-气交换通量

分别于2012年3月和7月对长江口及其邻近海域进行了调查,对水体中溶解氧化亚氮(N2O)的分布及海-气交换通量进行了研究.结果表明,春季长江口及其邻近海域表层海水中溶解N2O浓度范围为9.34~49.08 nmol·L-1,平均值为(13.27±6.40)nmol·L-1.夏季表层溶解N2O浓度范围为7.27~27.81 nmol·L-1、平均值为(10.62±5.03)nmol·L-1.两航次表、底层海水中溶解N2O浓度相差不大.长江口溶解N2O浓度由近岸向外海逐渐降低,受陆源输入影响显著.溶解N2O浓度高值出现在长江口最大浑浊带附近,这主要是由于水体中较高的硝化速率造成的.温度是影响N2O分布的另一个重要因素,对溶解N2O浓度有双重作用.春季和夏季表层海水中N2O饱和度范围分别为86.9%~351.3%和111.7%~396.0%,平均值分别为(111.5±41.4)%和(155.9±68.4)%,大部分站位处于过饱和状态.利用LM86、W92和RC01公式分别计算了长江口及其邻近海域N2O的海-气交换通量,春季分别为(3.2±10.9)、(5.5±19.3)和(12.2±52.3)μmol·(m2·d)-1,夏季分别为(7.3±12.4)、(12.7±20.4)和(20.4±35.9)μmol·(m2·d)-1,初步估算出长江口及其邻近海域的年平均释放量分别为0.6×10-2Tg·a-1(LM86)、1.1×10-2Tg·a-1(W92)、2.0×10-2Tg·a-1(RC01).长江口及其邻近海域虽然只占全球海洋总面积的0.02%,但其释放的N2O占全球海洋释放量的0.06%,表明长江口及其邻近海域是产生和释放N2O的活跃区域.     

夏季东海和南黄海一氧化碳的浓度分布、海-气通量和微生物消耗研究

于2013年7月对东海和南黄海海水中CO的浓度分布、时空变化、海-气通量和表层海水中CO微生物消耗进行了研究.夏季东海和南黄海大气中CO的体积分数范围为68×10-9~448×10-9,平均值为117×10-9(SD=68×10-9,n=36),呈现出近岸高、远海低的特点.夏季东海和南黄海表层海水中CO的浓度范围为0.23~7.10 nmol·L-1,平均值为2.49 nmol·L-1(SD=2.11,n=36),CO的浓度受太阳辐射影响明显;不同站位CO浓度的垂直分布特征基本相同,CO浓度最大值一般出现在表层,随深度增加CO浓度迅速减小.夏季东海和南黄海海水中CO浓度具有明显的周日变化,最大值是最小值的6~40倍.各层最大值基本出现在中午,最小值基本上出现在凌晨前后.CO明显的周日变化特征进一步证明海水中CO主要由光化学产生.调查期间东海和南黄海表层海水中CO相比大气处于过饱和状态,过饱和系数变化范围为1.99~99.18,平均值为29.36(SD=24.42,n=29),表明调查海域是大气中CO的源.调查期间CO的海-气通量变化范围为0.37~44.84μmol·(m2·d)-1,平均值为12.73μmol·(m2·d)-1(SD=11.40,n=29).调查海域CO的微生物消耗培养实验中,CO的浓度随时间增长呈指数降低,消耗过程符合一级反应的特点,微生物消耗速率常数KCO范围为0.12~1.45 h-1,平均值为0.47 h-1(SD=0.55,n=5),微生物消耗速率与盐度之间有一定的相关性.     

济南市大气苯系物污染特征及健康风险评价

文章研究基于2018-2021年济南市典型城区大气苯系物监测数据,利用·OH消耗速率(L^·OH)和臭氧生成潜势(OFP)分析化学活性特征,采用主成分分析法探讨其主要来源,并评价苯系物健康风险。结果显示济南市苯系物质量浓度(17.18±16.06)μg/m³,冬季明显高于其他季节,夏季浓度最低,甲苯、苯和1,3,5-三甲苯为浓度较高的物种;苯系物L^·OH和OFP分别为(1.59±3.05) s^-1、(79.12±88.22)μg/m³,均为冬季最高,关键活性组分有1,3,5-三甲苯、苯乙烯、1,2,3-三甲苯、甲苯和1,2,4-三甲苯;主成分分析法结果显示苯系物主要源类为溶剂使用源、石油化工源和机动车排放源;苯系物非致癌风险HI为4.23×10^-2,处于安全范围(HI<1),致癌风险4.51×10^-6,高于安全阈值(10^-6),存在致癌风险。     

春季黄、渤海中异戊二烯的浓度空间分布与海-气通量

利用吹扫捕集-气质联用方法测定了2014年5月黄海、渤海所取海水样品中异戊二烯的含量,探讨了其分布特征、海-气通量及影响因素.研究结果表明：春季黄海、渤海海域表层海水中异戊二烯的浓度范围为6.02~32.91pmol/L,（平均值±标准偏差）为（15.39±4.98）pmol/L,在黄海中部海域出现浓度高值;表层海水中异戊二烯与叶绿素a（Chl-a）浓度有一定的正相关性（R²=0.2529,n=49,P < 0.001）,说明浮游植物生物量在异戊二烯生产和分布中发挥重要作用;春季黄海、渤海异戊二烯海-气通量的变化范围为0.78~192.43nmol/（m²·d）,（平均值±标准偏差）为（24.08±30.11）nmol/（m²·d）,表明我国陆架海区是大气异戊二烯重要的源.     

黄石市大气PM2.5中碳氮组分的污染特征及来源解析

基于稳定同位素技术与正定矩阵因子分解(PMF)模型,探究黄石市城区大气PM_2.5中碳氮组分的污染特征和来源.结果表明,黄石市城区大气PM_2.5中总碳浓度[ρ(TC)]与总碳同位素组成(δ¹³C_TC)均呈冬高夏低的季节性变化特征,夏季分别为(4.4±1.2)μg·m^-3和(-26.3±0.5)‰,冬季分别为(9.9±3.5)μg·m^-3和(-25.5±0.5)‰;总氮浓度[ρ(TN)]在夏季[(9.1±9.1)μg·m^-3]明显低于冬季[(62.4±26.4)μg·m^-3],而总氮同位素组成(δ¹⁵N_TN)在夏季[(12.8±1.9)‰]较冬季[(2.9±4.0)‰]明显富集.除本地源贡献外,黄石市PM_2.5中碳氮组分主要受湖南北部近距离区域排放和西北方向远距离传输影响.贝叶斯混合模型(MixSIAR)与PMF模型解析出机动车排放源为PM_2...     

天津市滨海河流N2O扩散通量及控制因子

河流是大气温室气体重要的排放源.为了探讨天津市典型景观滨海河流N₂O释放空间特征及影响因素,以天津市6条不同土地利用类型的滨海河流为研究对象,通过顶空-气相色谱法测定了N₂O浓度、饱和度和扩散通量.结果表明,天津市不同景观河流N₂O浓度都处于过饱和状态,表现为大气N₂O的源;N₂O浓度、饱和度和扩散通量均值为（23.85±15.20）nmol·L^-1、（309.71±197.38）%和（27.04±16.46）μmol·（m²·d）^-1,范围分别为12.70～115.69 nmol·L^-1、 164%～1 502%和9.17～244.79μmol·（m²·d）^-1.天津市不同土地利用类型河流N₂O浓度和扩散通量具有较大的空间异质性,表现为：排污河>城市河流>郊区河流>农业河流.天津滨海河流N₂     

养殖塘CH4冒泡通量观测研究

为研究安徽省养殖塘CH₄冒泡通量的排放特征，作者采用倒置漏斗法对2个养殖塘CH₄冒泡通量进行了为期2年的观测研究。结果表明，CH₄冒泡通量有显著的季节变化特征，表现为夏季(233.90 mg/(m²·d))>春季(87.22 mg/(m²·d))>秋季(56.65 mg/(m²·d))>冬季(0.09 mg/(m²·d))。且CH₄冒泡通量存在空间差异，中间区域的CH₄冒泡通量显著高于岸边区域。在日尺度和季节尺度上，CH₄冒泡通量与20 cm水温显著正相关，与气压显著负相关，但季节尺度上的相关性较日尺度更好。虽然养殖塘面积较湖泊小很多，但其CH₄冒泡通量较湖泊高一个数量级以上。     

2016年冬季寿县一次边界层低空急流对污染物扩散的影响

利用安徽寿县地区2016年12月16~17日的观测资料与模拟资料,分析了一次夜间边界层低空急流对PM_2.5扩散的影响.此过程中,急流分布范围广,强度大,最大风速可达10~12m/s,而且风向随高度有明显转向,高低层风向差可达90°.急流发展过程中,急流轴基本位于200m以下,急流的最小风速高度出现在400~800m之间.通过分析可知,对于不同高度,急流对污染物扩散的影响存在明显差异.地面至急流轴范围内,PM_2.5总体减少.急流的出现使湍流混合明显增强,在湍流作用下污染物向上混合,使该层PM_2.5显著减少,净质量通量的峰值可达-103×10^-3μg/(m²·s).急流的水平输送可带来上风方较为清洁气团,同样减少了该层的PM_2.5浓度.但与湍流作用相比其影响较小,净质量通量仅为-2.9×10^-3μg/(m²·s).急流存在时,还会加强向下的垂直风速,在垂直输送作用下,上层污染物向下输送,增加了该层PM_2.5浓度,净质量通量约为11×10^-3μg/(m²·s).急流轴至风向转变高度之间,PM_2.5总体增加.这是由于湍流作用将低层高浓度污染物输送至该层,使PM_2.5浓度增加,净质量通量约为23.9×10^-3μg/(m²·s);水平输送作用使该层PM_2.5浓度略有增加,净质量通量约为2.3×10^-3μg/(m²·s);而垂直输送作用带来了高处较为清洁的气团,减少了PM_2.5浓度,净质量通量约为-6.6×10^-3μg/(m²·s).风向转变高度至LLJ最小风速高度之间,PM_2.5总体增加.湍流作用仍占主导,净质量通量约为17.8×10^-3μg/(m²·s);垂直输送作用稍有贡献,净质量通量约为1.4×10^-3μg/(m²·s);而水平输送起减少作用,净质量通量约为-3.7×10^-3μg/(m²·s).     

秋、冬季渤海溶解N2O的分布和通量及其影响因素

通过2019年10月和12月对渤海海域进行的调查及样品采集,分析溶解N₂O的分布和影响因素,并估算其海-气交换通量。结果表明：秋季表层海水溶解N₂O浓度为(8.2±0.5)nmol/L,饱和度为(97.5±4.7)%;冬季浓度为(11.0±0.8)nmol/L,饱和度为(93.8±4.5)%。渤海表层海水溶解N₂O浓度呈现明显的季节性差异,冬季浓度高于秋季,且高值区均集中在黄河口以及莱州湾附近。秋季渤海溶解N₂O处于接近饱和状态,冬季则处于不饱和状态。温度、陆源淡水输入以及沉积物-水界面交换对渤海溶解N₂O的分布有重要影响。2019年10月和12月黄河向渤海输入N₂O的量分别约为4.2×10⁴ mol和1.1×10⁴ mol,是渤海N₂O的重要来源,而秋、冬季渤海底层的沉积物既可能是渤海水体N₂O的源,也可能是其汇。秋季和冬季渤海N₂O海-气交换通...     

2016年冬末长江口及邻近海域海气CO2交换特征分析

基于2016年3月对长江口及邻近海域的调查,剖析该海域CO₂分压及相关参数的区域分布特征,估算其海-气界面CO₂的交换通量,并探讨了源/汇分布特征背后的物理机制。研究表明,调查区域海表pCO₂变化范围为321~575 μatm,整体呈现出近岸高、离岸低的分布趋势。至冬季末期,海表pCO₂分布主要受控于低温低盐高pCO₂的河口水与高温高盐低pCO₂的东海陆架水的水团混合影响,水体垂直混合作用对海表pCO₂影响不大。长江口及邻近海域冬季整体表现为大气CO₂的弱汇,通量值为-4.43±7.41 mmol/m2/d。从区域碳汇强度看来,近岸长江冲淡水区近乎与大气保持平衡,黄东海混合水区和台湾暖流区表现为大气CO₂的中/强汇,是冬季末期海洋吸收大气CO₂的主要贡献区域。     

海盐非均相反应对山东沿海大气O3浓度的影响

通过改进WRF-CMAQ模型中非均相反应模块,定量研究了2017年夏季和冬季海盐与含氮气体非均相反应对我国山东沿海地区大气O₃浓度的影响.模拟结果表明,考虑海盐气溶胶非均相反应后,山东沿海地区夏季O₃小时浓度增加了0.2×10^-9~6.6×10^-9（0.5%~15.5%）,冬季增加了0.8×10^-9~15.3×10^-9（1.7%~27.4%）,ClNO₂在夏季和冬季分别增加了100×10^-12~250×10^-12,300×10^-12~650×10^-12;夏季O₃浓度增加主要集中在山东东部,而冬季O₃的增加则覆盖了山东大部分地区,表明海盐非均相反应对冬季O₃的影响强度及范围均明显高于夏季.海盐非均相反应引起的O₃浓度增加主要发生在日间,特别是8：00~16：00.该反应对渤海及南黄海大气O₃浓度也有影响,且在这些海域生成的O₃可通过4条传输路径影响山东沿海地区,甚至可影响到济南、菏泽等山东中西部地区（距离山东东部海岸线~350km）;海洋大气中O₃的传输可造成山东东部沿海O₃浓度升高0.2×10^-9~15.3×10^-9,山东中西部O₃升高0.3×10^-9~6.2×10^-9.     

贵阳市大气PM10质量浓度和硫同位素组成特征

大气颗粒物是影响空气质量和人类健康的重要因素,了解其污染水平、关键组分来源及变异特征具有重要意义。本研究对贵阳市城区两个代表性监测点(市监测站和黔灵公园马鞍山)的2014年2月14日～20日(冬季)和2014年7月1日～7日(夏季)大气PM₁₀进行了采集,分析其24小时平均质量浓度和硫酸根的硫同位素(δ³⁴S值)组成特征,探讨大气PM₁₀中硫的来源和变化。结果表明,贵阳市2月和7月采样期间大气PM₁₀浓度分别为30～125μg/m³(平均70±29μg/m³)和21～104μg/m³(平均56±22μg/m³),均略高于我国现行空气质量大气颗粒物PM₁₀的24小时平均浓度一级标准限值(50μg/m³)。贵阳市大气PM₁₀中硫酸根的δ³⁴S值范围为-3.98‰～4.99‰(平均0.28‰±2.32‰),且2月显著高于7月;大气颗...     

夏季长江口及其邻近海域生源有机硫化物的分布与影响因素研究

于2017年7—8月对中国长江口及其邻近海域表层及重要断面不同深度海水中二甲基硫(DMS)、二甲基巯基丙酸内盐(DMSP)和二甲亚砜(DMSO)的浓度进行了测定,探讨了长江冲淡水对其分布的影响,并估算了DMS的海-气通量.结果表明,表层海水中DMS、溶解态DMSP(DMSPd)、颗粒态DMSP(DMSPp)、溶解态DMSO(DMSOd)和颗粒态DMSO(DMSOp)的浓度平均值分别为(5.69±5.20)、(6.67±4.90)、(19.46±9.26)、(24.67±20.52)和(24.97±20.85) nmol·L~(-1).DMS和DMSP大体呈现出一致的分布规律,高值区出现在冲淡水与海水的混合区域,在长江口口门附近出现低值.相关性分析结果表明,DMSPp与DMSOp存在相关性,这可能与二者有相似的来源和细胞功能有关.DMSPd、DMSOd均与DMS存在相关性,这是因为DMSPd降解是表层海水中DMS的主要来源,而DMS的光氧化和微生物氧化可能是夏季表层海水中DMSOd的重要来源途径.沉积物间隙水中DMSPd浓度高于底层海水,表明沉积物释放也是底层DMSPd的一个来源.此外,夏季长江口及邻近海域DMS的海-气通量介于0.29～34.63μmol·m~(-2)·d~(-1)之间,平均值为(8.37±11.79)μmol·m~(-2)·d~(-1).