pH、钙和磷对砷在水稻土中溶解度的影响及表面络合机制解析

为深入理解稻田土壤砷(As)的环境行为,以及不同环境因素对土壤溶液中As有效性的影响机制,通过吸附实验结合天然有机质-电荷分配(NOM-CD)模型分析了pH、 Ca²⁺和PO₄^3-对As在湖南株洲稻田土壤中溶解度和化学形态分布的影响,并揭示其影响机制.结果表明,土壤总As溶解度在pH 6.0左右最低,主要受Ca²⁺、 PO₄^3-、 As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的静电作用及位点竞争作用控制;土壤溶液中Ca²⁺浓度的增加会促进As的吸附,降低土壤溶液中As的浓度,尤其在碱性条件下由于Ca²⁺的吸附增加了土壤氧化物表面正电荷,因而土壤溶液中As(Ⅴ)浓度随Ca²⁺浓度的升高明显降低;pH低于5.5时,添加PO₄^3-抑制了土壤As(Ⅴ)的还原,但pH高于5.5后,添加PO₄^3-促进了土壤As(Ⅴ)的还原,并由于PO     

次氯酸钠耦合过氧化氢法降解氨基三亚甲基膦酸研究

针对工业废水中典型有机磷污染物氨基三亚甲基膦酸(NTMP)难降解问题,采用次氯酸钠(NaClO)、过氧化氢(H₂O₂)、NaClO耦合H₂O₂法对NTMP氧化降解为正磷酸盐(PO₄^3-)的效果进行比较.结果发现,NaClO耦合H₂O₂法可以显著提高NTMP氧化为PO₄^3-的效率.考察了NaClO投加量、H₂O₂投加量、初始溶液pH、反应温度、共存无机阴离子(SO₄^2-、NO₃^-、HCO₃^-)和共存有机物腐殖酸(HA)对反应体系氧化NTMP为PO₄^3-效率的影响.结果表明,当NaClO和H₂O₂投加量分别为10 ...     

铀尾矿中不同形态铀释放的影响因素及其相关性

采用正交试验、连续提取法及主成分分析,研究了液固比、浸出时间、酸雨pH值、PO₄^3-、CO₃^2-、Ca²⁺和腐殖酸浓度对铀尾矿库内铀尾矿中不同形态铀释放的影响.结果表明：影响易迁移态铀释放的因素,按重要程度排序为：Ca²⁺>酸雨pH值>CO₃^2->腐殖酸>浸出时间>PO₄^3->液固比,前4个因素是主要影响因素,且CO₃^2-与酸雨pH值的相关性最强.影响潜在迁移态铀释放的因素,按重要程度排序为：Ca²⁺>液固比>浸出时间>CO₃^2->腐殖酸>酸雨pH值>PO₄^3-,前4个因素是主要影响因素,且PO₄^3-与酸雨pH值的相关性最强.影响稳定态铀释放的因素,按重要程度排序为：PO₄^3->腐殖酸>CO₃^2->酸雨pH值>液固比>Ca²⁺>浸出时间,前4个因素是主要影响因素,且PO₄^3-与CO₃^2-的相关性最强.     

新型水泥基材料富镁C3A对氮磷的共去除

将镁掺杂进水泥基材料铝酸三钙（C₃A）制得新型富镁铝酸三钙（Mg@C₃A）应用于水体氨氮（NH₄⁺-N）和磷（PO₄^3-）的共去除.通过批量实验,考察了Mg@C₃A投加量、氮磷浓度、溶液pH值、温度等因素对NH₄⁺-N、PO₄^3-共去除的影响,并阐述了共去除机制.结果表明：Mg@C₃A是由Mg掺杂C₃A同构体和表面MgO组成,其中Mg的引入未改变C₃A晶体结构和基本形貌.Mg@C₃A材料对NH₄⁺和PO₄^3-具有良好的共去除效果.当Mg@C₃A的投加量为3g/L,NH₄⁺和PO₄^3-的最大去除量分别为38.4,78.9mg/g;温度升高有利于Mg@C₃A对NH₄⁺和PO₄^3-的共去除,而高pH值可促进NH₄⁺的去除.Mg@C₃A材料对NH₄⁺的去除主要是OH^-的中和作用和鸟粪石的沉淀作用主导,PO₄^3-主要是与Mg²⁺或Al³⁺结合形成鸟粪石或磷酸铝被去除.     

地下水中阴离子对球磨零价铁除砷影响

研究了不同浓度下几种阴离子（NO₃^-、SO₄^2-、H₂PO₄^-、SiO₃^2-）对球磨零价铁（BZVI）除砷规律的影响,探讨了上述阴离子对BZVI氧化As（Ⅲ）能力的影响,三价砷及五价砷的转化机制,及BZVI腐蚀产物.研究证实,不同浓度的NO₃^-和SO₄^2-对砷去除效率影响不显著,但是随着H₂PO₄^-和SiO₃^2-浓度升高,溶液中As（V）分别由25.1%上升到83.6%和下降到3.8%;通过SEM和拉曼光谱分析发现,H₂PO₄^-促进BZVI的腐蚀,导致As（Ⅲ）氧化能力增强;而铁表面形成二氧化硅聚合物或非晶固相则是SiO₃^2-降低BZVI对砷氧化和吸附能力的主要机制.     

近地表土壤水分条件对黄土坡面溶质径流迁移的影响

近地表土壤水分条件对农田化学物质输出过程和地表水质有很大影响。以黄土区缓坡耕地为研究对象,利用地下供水和前期降雨措施改变坡面近地表土壤水分条件,通过室内模拟降雨试验研究坡面水土流失和土壤溶质（NO₃^-、PO₄^3-、K⁺和Br^-）的迁移特征。结果表明地下供水对土壤溶质迁移影响最大,水土流失量和溶质地表流失量显著高于其它处理。前期降雨处理地表径流量和泥沙量大于对照处理,而径流和泥沙溶质平均浓度相对较低。NO₃^-和Br^-坡面迁移的主要载体是地表径流,PO₄^3-主要随侵蚀泥沙迁移, K⁺两者兼有。地下供水坡地出现明显的土壤侵蚀后,地表径流中PO₄^3-和K⁺的浓度急剧增加。土壤初始含水量较高的地下供水和前期降雨坡地是土壤侵蚀和吸附态溶质流失的敏感区,对应的等效径流迁移深度也较大。     

河南省部分市售农用化肥中溶解性离子浓度及同位素组成

农用化学肥料提供作物生长所需营养元素,不能被吸收的组分滞留在土壤中,对周围地表水和地下水水质构成潜在影响.农用化肥中元素含量以及稳定同位素组成常用来衡量和计算其对地表水和地下水硝酸盐和硫酸盐污染的贡献.但农用化肥种类繁多,其水溶性离子浓度及同位素组成尚不清楚.在收集河南省内部分市售农用化肥基础上,通过分析水溶态化肥(1 g农用化肥溶解于1 L纯水)离子浓度及溶解性硫酸盐(SO₄^2-)硫和氧同位素(δ³⁴S和δ¹⁸O)及固体化肥中总氮(TN)含量和氮同位素(δ¹⁵N),说明农用化肥元素和同位素组成特征.结果表明,化肥溶液pH值范围3.6～10.2,均值为6.7±1.5 (n=30,1σ),溶解态SO₄^2-和硝酸盐(NO^-₃)浓度范围分别为4.38～827.29 mg·L^-1和1.34～208.90 mg·L^-1,ρ(SO₄     

广元市周边废弃煤矿酸性矿井涌水水质分析及地下水健康风险评价

为揭示酸性矿山废水对其周边地下水和地表水水质构成的影响,以及地下水中金属元素对人体健康的潜在危害,以广元市周边废弃煤矿为研究区域,对区域内23个地下水样品和39个地表水样品中的常规指标和金属元素进行测定和分析。基于内梅罗综合指数法和污染指数法分析研究区地下水及地表水环境质量,应用健康风险评价模型评价研究区地下水健康风险。结果表明：研究区范围内地表水中的TDS(总溶解性固体物质)、SO₄^2-、Ca²⁺和Mg²⁺浓度较高,其中TDS和SO₄^2-平均浓度最高,超过GB 3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅲ类限值。研究区范围内地下水水质较差,SO₄^2-、TDS、Mg²⁺、Ca²⁺浓度较高,其中SO₄^2-以及TDS的平均浓度最高;地下水的金属元素平均浓度的大小顺序为TFe(Fe²⁺、Fe³⁺     

寡养单胞菌对S2-氧化特性及主要代谢途径

以无机硫（S²）^-为目标污染物,从北京东沙河黑臭水体筛选出一株能够高效氧化S^2-的土著硫氧化菌,并对其进行16S rRNA测序及生理生化特性鉴定,结果表明,该菌株属于寡养单胞菌属（Stenotrophomonas）,命名为Stenotrophomonas sp.sp3.菌株sp3在温度25℃,初始pH值7.0,初始葡萄糖浓度0.25%,初始菌浓度1.00g/L时,菌株sp3对S^2-的氧化率最高.在此适宜条件下,反应60h后,菌株sp3对S^2-的最高氧化率达到86.6%.S^2-的浓度在整个氧化过程中持续下降后保持稳定,在此过程中产生了S⁰,S₂O₃^2-,SO₃^2-以及SO₄^2-这4种其它存在形态的硫.随着S^2-被氧化,SO₄^2-的浓度呈缓慢上升的趋势.利用高通量测序技术推测菌株sp3主要是通过副球菌硫氧化途径（PSO）将非稳定态的S^2-逐步转化为稳定态的SO₄^2-.在此代谢途径中,一部分S^2-被氧化为S⁰,另一部分S^2-则直接氧化为SO₃^2-;S⁰与SO₃^2-可自发反应生成S₂O₃^2-,而S₂O₃^2-发生歧化反应再释放出SO₃^2-和S⁰;反应生成的部分SO₃^2-继续直接氧化为SO₄^2-.菌株sp3在黑臭水体的水质净化过程中有一定的应用前景.     

大肠杆菌与水体中U(Ⅵ)的作用行为和产物研究

通过批次吸附实验及介观和谱学等表征方法,研究了大肠杆菌(E.coli)粉末对水体中U(Ⅵ)的富集行为和吸附模型,并对其作用产物进行了详细分析.结果表明:大肠杆菌对初始浓度为50mg/L U(Ⅵ)溶液(pH＝5)的吸附容量可达到276.89mg/g.Langmuir等温模型和准二级动力学方程能较好的描述其吸附过程. FTIR、SEM-EDS、XRD分析结果表明:在与水体中U(VI)作用后,大肠杆菌表面检测出UO₂²⁺的红外特征峰(876.16cm^-1)和U的能谱吸收峰(结合能=2.4~4.4keV).UO₂²⁺主要与菌体表面的烷基、氨基、羧基、分子间氢键发生作用,重点与PO₂-、P(OH)₂、PO₄^3-以及PO₃^-等含P基团进行络合配位,最终产物以CaU(PO₄)₂、Ca(UO₂)₂(PO₄)₂·xH₂O、NaUO₂(PO₃)₃等铀的磷酸盐形式存在.     

富里酸改性FeMnNi-LDH复合材料对水中砷镉的吸附性能与机制

水体中的As(Ⅲ)和Cd(Ⅱ)重金属离子具有潜在的毒性,且能通过食物链等方式转移富集进入人体,进而威胁人体健康.选用富里酸(FA)作为铁锰镍层状双氢氧化物(FeMnNi-LDH)的修饰物,采用共沉淀法制备出能够同时吸附As(Ⅲ)和Cd(Ⅱ)阴阳离子的稳定层状复合材料(FA@FeMnNi-LDH),主要提升了其对Cd(Ⅱ)的吸附容量.利用XRD、TEM、FT-IR和XPS等技术对其结构进行表征,并探讨其对水体中As(Ⅲ)和Cd(Ⅱ)的吸附去除能力和机制.结果表明,经筛选出的具有结构稳定和最大FA负载率、且达到最优吸附性能的复合材料有层状双氢氧化物的典型特征峰.复合材料对As(Ⅲ)和Cd(Ⅱ)的吸附动力学符合准二级动力学模型,等温吸附曲线符合Langmuir模型,25℃时最大吸附量分别为249.60 mg·g^-1和156.50 mg·g^-1.该复合材料在pH为2～7和4～7范围内,分别对As(Ⅲ)和Cd(Ⅱ)有较好的吸附效果.水中共存的常见阴离子对As(Ⅲ)的竞争吸附影响大小顺序为：PO₄^3->C...     

喀斯特小流域黄壤硫同位素组成特征——对环境过程和效应的指示

用连续提取方法分析了黄壤中总硫、SO₄^2-、总还原态硫（TRS）和有机硫的硫同位素组成,探讨黄壤中硫的迁移转化过程及其环境效应.有机硫是主要的硫形态,SO₄^2-是主要的无机硫形态.TRS具有最低的δ³⁴S值,同时SO₄^2-和TRS的δ³⁴S值随剖面加深而平行地增大指示黄壤中存在SO₄^2-异化还原过程.黄壤剖面中总硫和有机硫的δ³⁴S值先增大后降低与有机硫矿化及有机硫组分的迁移和底层吸附有关.生物滞留后剩余SO₄^2-的吸附、解吸、淋溶迁移及深层吸附与累积导致剖面中SO₄^2-的δ³⁴S值先增大后明显降低.酸沉降下剖面中SO₄^2-的吸附、解吸和淋溶迁移可引起黄壤酸化.值得关注的是,酸沉降输入的SO₄^2-主要以有机硫和吸附态SO₄^2-滞留在黄壤中,则在硫的年沉降速率大幅降低后,在较长时期内,黄壤中有机硫矿化和吸附态SO₄^2-解吸可能释放大量SO₄^2-进入地表和地下水体,与之相关的土壤理化性质变化和水体化学组成改变等方面的环境效应值得关注.     

梯级生态湿地对污水厂尾水水质提升作用的数值模拟研究

以无锡城北污水厂尾水水质提升的梯级生态湿地为研究对象,以湿地长序列水质监测数据为基础,采用MIKE21二维流场模块(HD)耦合ECO Lab的“WQ with nutrients”模块开展梯级生态湿地系统的数值模拟研究,率定水质净化关键参数,研究梯级生态湿地对污水厂尾水水质净化作用.结果表明,梯级生态湿地对COD、BOD、NH₃-N、NO₃^-和PO₄^3-的平均去除率分别为26.08%、26.08%、52.50%、31.62%和56.98%,污染物削减负荷分别为1.52、0.23、0.18、0.93和0.044 g·m^-2·d^-1,湿地系统的水动力和水质模拟误差分别在5%和15%之内.模拟率定了BOD一级反应降解系数和硝化作用、反硝化作用一级反应系数,以及植物、微生物吸收NH₃-N和PO₄^3-系数等梯级生态湿地水质净化关键参数,提出了梯级生态湿地水质提升的污染物削减途径;...     

华北典型丘陵地区地下水水质特征及污染成因分析——以河南省安阳市龙安区为例

为探明华北典型丘陵地区——安阳市龙安区的地下水水质状况,共检测了龙安区内127个监测井的24项水质指标,开展区域地下水水质特征及污染成因研究;在水化学统计和水质评价的基础上,应用反距离权重空间插值法对污染物进行空间分布特征解析,并通过主成分分析法识别污染源。结果表明：龙安区浅层地下水化学类型多为HCO₃-Ca型,区域内93.0%的地下水样品中NO₃^-浓度超过GB/T 14848—2017《地下水质量标准》中Ⅲ类标准限值,最大超标倍数为47.1倍。单因子污染指数评价结果显示,研究区地下水样品中NO₃^-污染指数最大值为48.10,其中27%的样品处于较重污染状态,19%处于严重至极重污染状态;SO₄^2-处于中度污染状态,Cl^-、NH₄⁺、F^-处于轻度污染状态。内梅罗综合污染指数评价结果显示,研究区地下水综合污染指数为0.01～34.69,地下水水质整体...     

填埋场内渗滤液竖向迁移过程中硫酸盐还原过程的动态演变

填埋场内渗滤液的竖向迁移过程重塑物质分布，引发一系列生化反应.本文探究了渗滤液回灌情景下随渗滤液竖向迁移过程的硫酸盐动态还原转化行为.结果表明，受渗滤液竖向迁移影响，硫酸盐(SO₄^2-)还原行为在垂向填埋层间呈显著差异，主要还原产物硫化氢(H₂S)和甲硫醚(DMS)均随填埋深度的递增而衰减，说明填埋场恶臭污染防治的主要位点在于浅表层填埋区.渗滤液中SO₄^2-、COD、TOC的消耗量之间存在差别化计量关系.当渗滤液中SO₄^2-浓度高于500 mg·L^-1时，COD/SO₄^2-与H₂S释放量呈正相关.渗滤液迁移过程中不同填埋层内SO₄^2-还原均不彻底，其连续回灌引起的还原产物持续释放值得深度关注.本研究可为填埋场渗滤液回灌运行过程中的含硫恶臭防治提供科学依据.     

郑州市夏季PM2.5中二次无机组分污染特征及其影响因素

硝酸根(NO₃^-)、硫酸根(SO₄^2-)和铵根离子(NH₄⁺)是PM_2.5中重要组分,研究三者的污染特征及其影响因素对空气质量的持续改善至关重要.于郑州市2020年夏季利用一系列在线PM_2.5化学组分仪器开展连续观测.结果表明,郑州市2020年夏季ρ(PM_2.5)平均值为(28±13)μg·m-3,呈现夜间高白天低的日变化特征.ρ(NO₃^-)、ρ(SO₄^2-)和ρ(NH₄⁺)的平均值分别为(7.8±6.7)、(7.2±3.7)和(5.5±3.1)μg·m-3,在PM_2.5中的占比分别达到22%、 21%和16%.分析不同情景下组分变化规律发现,随着PM_2.5浓度的上升,NO₃^-     

北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM_2.5、水溶性无机离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、PO₄^3-）、碳质组分（有机碳OC、元素碳EC）的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM_2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM_2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM_2.5及其组分的演变特征.结果表明：研究期间PM_2.5浓度为53.5μg/m³,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM_2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m³且不同时段PM_2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为：NO₃^- > NH₄⁺ > SO₄^2- > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Na⁺ > PO₄^3- > F^- > NO₂^-~Mg²⁺,总水溶性离子浓度为24.6μg/m³占PM_2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为：一次有机碳POC > EC > 二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH₄⁺在清洁日与污染II中富集,主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃和NH₄Cl形式存在,在污染I中较少,仅以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃存在.在污染I和II期间,SO₄^2-的形成昼夜均受相对湿度与NH₃影响;NO₃^-的形成白天受O₃与NH₃的影响,夜间受相对湿度和NH₃的影响.     

京津冀区域PM2.5及二次无机组分污染特征研究

选取北京、石家庄和唐山作为京津冀区域典型城市,基于实地样品采集和组分分析结果,探讨PM_2.5组分中二次无机水溶性离子（SNA）浓度变化特征,并利用空气质量模型模拟结果分析重污染前后京津冀地区各类污染源大气污染物排放对PM_2.5和SNA质量浓度的贡献.结果显示：3个城市PM_2.5质量浓度整体呈现逐年下降的趋势,多数情况下SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺浓度极大值同时出现在冬季,PM_2.5化学组分较为稳定.相对于常规时段,重污染期间SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺质量浓度明显增加,重污染前一天SNA浓度占PM_2.5比值达到最高.重污染的形成是本地源排放和外来区域传输共同作用的结果,外来源对NO₃^-的贡献整体高于SO₄^2-和NH₄⁺.交通源、居民源和工业源对PM_2.5、SO₄^2-和NO₃^-浓度贡献最高,NH₄⁺主要来自居民源的排放.     

新疆车尔臣河流域绿洲带地下水咸化与污染主控因素

车尔臣河流域绿洲带地下水是当地居民生产生活的重要水源,查明地下水咸化和污染的控制因素,对可持续开发利用地下水资源和保护沙漠绿洲带生态环境具有重要意义.在该区共采集36组单一结构潜水样品和54组多层结构潜水-承压水样品,在确定地下水主要离子分布特征和污染现状基础上,应用水文地球化学方法(Piper图、多元统计、 Gibbs模型和离子间内联关系)综合揭示地下水咸化和污染的主控因素.研究区地下水从山前倾斜平原单一结构潜水至冲洪积平原多层结构潜水-承压水具有一定分带性,Cl-Na水(87.8%)是研究区地下水主要的水化学类型.单一结构潜水水质明显优于多层结构潜水-承压水,多层结构潜水-承压水咸化主要由Na⁺(均值9 969 mg·L^-1)、 Cl^-(均值13 687 mg·L^-1)和SO₄^2-(均值5 840 mg·L^-1)导致,自然的水文地球化学过程是导致地下水水质恶化的主要原因.地下水化学主要受水岩作用和蒸发-浓缩作用控制,硅酸盐岩和蒸发...     

聚吡咯膜电极选择性分离离子研究

电渗析作为一种高效且环境友好的电驱动膜分离技术,可以在外加直流电场的驱动下实现离子的选择性分离,被广泛应用于水处理与资源回收,其中离子交换膜是选择性分离的关键 . 本研究采用电化学沉积法成功制备了聚吡咯/对甲苯磺酸(PPy/pTS)膜电极,发现其可在0.4 V 与-0.8 V(vs. Ag/AgCl)下分别发生氧化和还原反应,并伴随着阴离子的嵌入和脱出,从而实现阴离子的富集与分离 .采用 PPy/pTS 膜电极建立了膜电极电渗析器并进行 Cl^-和 SO₄^2-的分离 . 研究发现低 pTS 的掺杂量有助于提高离子分离性能,pTS 浓度为 0.1 mol·L^-1时,接收液 Cl^-和SO₄^2-的浓度分别为 0.59 mmol·L^-1和 0.03 mmol·L^-1,Cl^-/SO₄^2-分离因子可以达到 13.92.此外,优化 PPy/p...