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相似文献
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1.
陈晨  李北罡 《环境化学》2021,(3):799-807
以天然高分子化合物海藻酸钠(sodium alginate,SA)为骨架,结合磁性Fe3O4和稀土铈离子Ce(Ⅲ)通过溶液反应制备出一种新型的磁性海藻酸铈复合微球(Fe3O4@SA;Ce).采用X射线衍射(XRD)、孔结构比表面积分析(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)及振动样品强磁计(VSM)对Fe3O4@SA;Ce的结构进行了表征,并以直接桃红12B(direct red 12B,DR 12B)和直接橙S(direct orange S,DO S)两种染料为吸附对象,探讨了Fe3O4@SA;Ce的吸附剂性能、吸附动力学和热力学.结果表明,Fe3O4@SA;Ce对室温下自然pH染料溶液中DR 12B和DO S均表现出良好的吸附效果,吸附量分别可达464 mg·g-1和730 mg·g-1.在不同温度下(298、313、328 K),Fe3O4@SA;Ce对DR 12B和DO S的吸附过程均可用拟二级吸附动力学方程准确描述.通过等温吸附研究,发现Fe3O4@SA;Ce对两种染料的等温吸附较好地符合Freundlich模型.各种表征结果表明,SA与Ce(Ⅲ)和Fe3O4交联反应后生成的Fe3O4@SA;Ce凝胶球表面有大量深浅不一的褶皱沟纹,形貌发生了显著变化.作为一种绿色环保、制备方法简单、可高效吸附的磁性高分子复合吸附剂,Fe3O4@SA;Ce对高浓度染料具有很好的吸附效果,期望能够在染料废水处理中得到广泛应用.  相似文献   

2.
本研究以硝酸铈、硝酸锆为原料使用溶剂热合成法,制备了CeO2-ZrO2纳米棒催化剂(Ce0.7Zr0.3O2(NR)),并用于柴油车尾气碳颗粒催化净化.催化活性检测证实:Ce0.7Zr0.3O2(NR)纳米棒催化剂可有效净化柴油车尾气碳烟颗粒.在Ce0.7Zr0.3O2(NR)存在下,碳颗粒净化率为10%、50%和90%时,所需温度分别仅为375℃、414℃和455℃,比商用Ce0.7Zr0.3O2和Ce0.3Zr0.7O2催化剂性能更优.采用氮吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等技术对催化剂进行表征.XRD和Raman结果证实,Ce0.7Zr0.3O2(NR)主要由立方相CeO2构成,并掺杂了少量四方相氧化锆.SEM和TEM结果则显示,Ce0.7Zr0.3O2(NR)催化剂颗粒明显由纳米棒堆积而成,特定的纳米形貌会影响其对碳颗粒的催化氧化活性.XPS结果证明Ce0.7Zr0.3O2(NR)催化剂主要具有晶格氧、化学氧和表面吸附氧等氧物种;晶格氧是碳颗粒氧化的活性氧物种,其溢流到催化剂表面可与碳颗粒接触从而提高反应活性;化学氧和表面吸附氧均为表面氧物种,极易与表面固体碳颗粒直接接触,从而可在较低温度下促进碳颗粒的净化.H2-TPR结果进一步证实了XPS结果,Ce0.7Zr0.3O2(NR)催化剂的低温还原温度比商用Ce0.7Zr0.3O2催化剂更低,且含有更多的易还原氧物种,这些低温易还原氧物种可以在较低温度下参与催化反应,促进柴油车尾气颗粒物的低温催化净化.  相似文献   

3.
以离子液体为氮源、磷源和氟源,采用一步水热法将N、P、F的3种元素掺杂到FeCo2O4中合成了NPF-FeCo2O4催化剂,用于活化过一硫酸氢钾(PMS)降解水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D).分别采用透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅立叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征.实验结果表明,当催化剂投加量为0.1 g·L-1、PMS浓度为1 mmol·L-1时,反应30 min后2,4-D的去除率可达100%;初始pH值在3到9的范围内,体系对2,4-D的去除效果不受影响,水中低浓度的Cl-、HCO3-和腐殖酸对反应有轻微的抑制.通过电子自旋共振波谱(EPR)测试结果显示,相较于FeCo2O4和NP-FeCo2O4催化剂,NPF-FeCo2  相似文献   

4.
对六价铬污染水体和土壤修复常采用化学还原方法,但是当前研究对还原产物非晶态Cr(OH)3的再氧化过程以及环境酸碱性、有机质等因素对该过程的影响仍有较多分歧.本研究通过批试验,观测了含氧水溶液体系中非晶态Cr(OH)3的长期稳定性及pH和溶解性有机质(Dissolved organic matter,DOM)对δ-MnO2氧化非晶态Cr(OH)3的影响.研究结果表明,在含氧水溶液中,Cr(OH)3具有较好的长期稳定性;δ-MnO2会显著增大Cr(OH)3的氧化量,Cr(Ⅵ)生成量从0.03mg·L-1增大为0.83 mg·L-1.环境酸碱性可显著影响δ-MnO2对Cr(OH)3的氧化行为,碱性条件下Cr(Ⅵ)生成量更大.当pH=8,反应365 d时,总Cr(Ⅵ)浓度可达0.83 mg·L-1; pH=6时,反应365 d时,总C...  相似文献   

5.
于2017年冬季12月13—21日在青藏高原东缘理塘地区分昼夜采集PM2.5样品,并用DRI2001A热光碳分析仪测定了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,研究青藏高原PM2.5中碳组分的化学特征及主要来源,以期为理塘地区制定污染排放政策提供参考。结果表明,2017年冬季青藏高原东缘理塘地区PM2.5平均质量浓度为44.34μg·m?3,OC和EC的质量浓度为12.72μg·m?3和3.85μg·m?3,分别占PM2.5质量浓度的29.61%和8.96%。通过经验公式,计算得到总碳气溶胶(TCA)质量浓度为24.20μg·m?3,占PM2.5的54.84%,说明碳质气溶胶对青藏高原东缘理塘地区PM2.5有着十分重要的贡献。OC和EC在白天和夜间都有较高的相关性(相关系数分别为0.74和0.91),表明OC和EC的来源基本一致,受燃烧源影响较大。其中白天的相关系数低于夜间,说明青藏高原东缘理塘地区白天碳组分来源相对复杂。昼夜浓度对比显示,青藏高原东缘理塘地区PM2.5白天和夜间的质量浓度分别为53.88μg·m?3和33.44μg·m?3,OC和EC浓度白天高于夜间,表明白天人为排放相对较高。冬季观测期间,PM2.5中二次有机碳(SOC)昼夜浓度分别为1.11μg·m?3和3.03μg·m?3,分别占OC质量浓度的7.09%、26.59%,表明青藏高原东缘理塘城区白天碳组分主要为一次源。利用PMF 5.0软件对理塘城区碳组分进行进一步的解析,结果显示燃煤和生物质燃烧的混合源对总碳(TC)的贡献高达47.84%,占比最高;其次是汽车尾气和柴油车尾气源,贡献率分别为28.62%和23.54%。  相似文献   

6.
王婷婷  任刚  关健聪  余燕 《环境化学》2023,(7):2403-2410
本文以盐酸林可霉素(LCM)为研究对象,探究其在UV/H2O2降解作用下的降解情况,探讨了H2O2浓度、初始pH值和有机物等影响因素对LCM的影响及机制.实验结果表明,当H2O2浓度为50 mg·L-1,pH=7.3,LCM浓度为10 mg·L-1,反应30 min后,LCM去除率达到98%,且反应过程遵循准一级动力学.利用高效液相色谱串联飞行时间质谱仪(LCMS-TOF 5600+)鉴别出其在UV/H2O2降解过程中主要产物的分子结构式,进而推导出可能的降解路径.利用TEST对降解过程中的产物进行毒性预测,结果表明,中间产物的毒性高于母体,对水质安全保障造成潜在风险.  相似文献   

7.
为提高多孔碳微球对TBBPA的去除性能,采用氮掺杂、H2O2氧化和球磨对多孔碳微球进行表面改性,运用比表面积及孔隙度分析仪、傅里叶红外光谱(FT-IR)和X射线衍射仪(XPS)等方法表征改性前后多孔碳微球形貌、孔隙特征、官能团种类及含量和热稳定性等变化情况,通过吸附实验确定多孔碳微球的最佳改性方法,并探究吸附机理.结果表明,多孔碳微球、C-N、C-H2O2和C-球磨对TBBPA的最大吸附量分别为36.6、 43.1、 47.4、 58.35 mg·g-1.吸附过程符合准二级动力学模型,Langmuir模型能够更好的描述多孔碳微球对TBBPA的吸附过程,主要为单分子层均匀化学吸附.其中C-球磨对TBBPA的吸附性能最佳,最大吸附量和吸附速率分别提高了1.6倍和2.9倍;球磨改性极大提高了碳材料的比表面积和含氧官能团,增加了吸附污染物的活性位点,强化了氢键和π-π电子供受体作用,且受pH和腐殖酸(HA)的影响较小,拓宽了环境适用范围.本研究以期为廉价碳材料去除有机污染物性能提供理论...  相似文献   

8.
氨(NH3)挥发是农业生态系统氮肥损失的重要途经,然而,北方干旱半干旱地区水肥耦合马铃薯田土壤NH3挥发规律缺少数据支撑.该研究利用通气法田间原位观测我国西北滴灌水肥一体化和传统沟灌施肥马铃薯田水肥耦合土壤NH3挥发特征,设置滴灌施肥500 kg·hm-2(DDF)、滴灌施肥1000 kg·hm-2(DGF)、滴灌不施肥(DCK)、沟灌施肥500 kg·hm-2(FDF)、沟灌施肥1000 kg·hm-2(FGF)、沟灌不施肥(FCK)6个处理.结果表明,NH3挥发速率峰值出现在施用氮肥后1—2周,不同水肥处理土壤NH3挥发存在显著差异(P<0.01).2018年DDF、DGF、DCK、FDF、FGF、FCK土壤NH3累积挥发量分别为21.50、28.14、7.20、37.06、66.25、11.88 kg·hm-2;2019年,分别为9.42、15.25、7.24、34.73、76.81、8.56 kg·hm-2.2018年和2019年,沟灌FDF处理的NH3挥发损失率分别是滴灌DDF处理的1.76倍和11.89倍;沟灌FGF处理分别是滴灌DGF的2.60倍和8.54倍.滴灌DGF处理NH3挥发强度比滴灌DDF处理分别增加27.03%和52.94%,沟灌FGF处理比沟灌FDF处理分别增加76.04%和118.37%.随施肥量增加,传统沟灌马铃薯田土壤NH3挥发损失率和NH3挥发强度的增量高于滴灌水肥一体化模式.NH3挥发速率与土壤体积含水量、NH4+-N和NO3--N呈极显著相关(P<0.01).和传统沟灌比较,滴灌水肥一体化技术降低马铃薯田土壤NH3挥发损失率,减轻NH3挥发强度,提高马铃薯水肥利用率,减轻环境污染.  相似文献   

9.
以MoS2为载体,通过水热法合成Fe3O4/MoS2催化剂,采用X射线衍射、透射电子显微镜和X射线光电子能谱分析对材料进行表征,研究了Fe3O4/MoS2/PMS体系中2,4-二氯苯氧基乙酸(2,4-D)的降解效率并探究了其反应机理.结果表明,以Fe3O4、MoS2和Fe3O4/MoS2为催化剂,30 min内2,4-D的去除率分别为31%、 20%和89%.表征结果发现,在MoS2的存在下,Fe3O4表面的Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),Mo(Ⅳ)被氧化为Mo(Ⅵ),Fe3O4和MoS2间的协同作用加强了PMS分解,提高了2,4-D去除效率.自由基淬灭实验表明,·OH、 SO<...  相似文献   

10.
载金催化剂可在温和条件下还原性降解环境中某些有毒有害污染物,并转化为低毒性、高附加值的物质,从而促进水体污染物化学资源转化和综合利用.本文设计制备Fe@CeO2/CN双空腔核壳磁性载金椭球催化剂,用于还原降解水体中对硝基苯酚和染料污染物.该催化剂先制备Fe2O3@CeO2梭型微粒内核,采用乙二胺介导的Stober扩展法在其表面合成SiO2@RF复合物,经过碳化-水热蚀刻得到具有介孔碳氮壳层的Fe2O3@CeO2/CN椭球;采用[Au(en)2]3+为金前驱体的沉积沉淀-还原气氛热处理法在上述椭球中构筑较好分散度超细纳米Au颗粒,同时Fe2O3转化为小体积Fe颗粒并形成内空腔,得到Fe@CeO2-Au/CN双空腔核壳磁性椭球催化剂.该催化剂独特的结构特征和复合组分协同增强性效应使其在还原降解对硝基苯酚和染料...  相似文献   

11.
微生物燃料电池(MFCs)作为一种可以替代传统能源的生物电化学系统引起研究者的极大兴趣,其阳极材料的构造是目前的研究热点.本文从改善阳极材料表面物理化学性质的角度出发,用吐司作为多孔碳前驱体,三聚氰胺为氮源,直接烧制氮掺杂三维碳材料,并与不添加氮源的阳极材料和未改性的商用碳布进行比较.制备的掺氮NB1000阳极具有较大的比表面积(216.664 m2·g-1)和优良的电导率.利用Geobacter和Shewanella混合菌落在微生物燃料电池(MFCs)中进行培养和性能评价,NB1000阳极的微生物燃料电池最大面功率密度为3049.714 mW·m-2,电流密度为7.4464 A·m-2,分别是普通碳布阳极的6.54倍和1.54倍.结果表明,NB1000作阳极的MFCs具有较高的功率密度,主要归因于阳极中引入氮掺杂,促进了产电微生物胞外电子传递过程所需的外膜c型细胞色素OmcA和MtrC的分泌.  相似文献   

12.
以锐钛矿TiO2(P25)为载体采用原位生长法负载锰氧化物制备了Mn/TiO2催化剂,再以等体积浸渍-煅烧法对该催化剂掺杂氧化铈制备Ce(x)Mn/TiO2-y催化剂用以烟气低温SCR脱硝.在固定锰负载量(质量分数为8%)的基础上,考察了铈掺杂量(铈锰摩尔比)、煅烧温度对催化剂SCR脱硝性能的影响.采用TEM、BET、XRD和XPS等手段表征了催化剂的理化结构特性.结果发现,当Ce/Mn的摩尔比例为1.0,煅烧温度为300℃时,Ce(1.0)Mn/TiO2-300催化剂在150—300℃温度范围内、10500—27000 h-1的空速范围内,能够保持90%以上的NO转化率.理化性能分析结果表明,煅烧温度对催化剂的微观形貌影响显著,随着煅烧温度的升高,Ce(1.0)Mn/TiO2-500催化剂活性物种颗粒集聚明显、比表面积降低,且锰氧化物价态分布偏向于低价态;铈的掺杂有助于Ce(1.0)Mn/TiO2-300催化剂活性物种在载体表面的均匀分散,可以促进产生更多的Mn4+物种和更多的吸附氧,有利于催化剂低温SCR脱硝性能的提升.  相似文献   

13.
Adsorptive removal of heavy metal ions from wastewater is very important, and the key is the development of efficient sorbents. In this work,oxygenated alkynyl carbon materials(OACMs) were synthesized via mechanochemical reaction of CaC2 and a carbonate(CaCO3, Na2CO3, or NaHCO3) at ambient temperature. The resultant OACMs are micro mesoporous carbon nanomaterials with high specific area(>648 m2g-1),highly crosslinked...  相似文献   

14.
为探究川南地区大气气溶胶中化学组分与来源特征,于2015年9月—2016年8月在四川盆地南部4个典型代表城市(泸州、内江、宜宾、自贡)采集了226个PM2.5样品,对PM2.5的质量浓度和主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)进行测定,并利用颗粒物源解析受体模型对PM2.5来源进行解析.结果表明:川南地区PM2.5日均浓度为46.4—68.0μg·m-3,均高于国家环境空气质量标准年均PM2.5限值(35.0μg·m-3).OC、EC和水溶性二次离子(SO42-、NO3-和NH4+)分别占PM2.5质量的15.7%—22.8%、4.2%—6.4%和28.6%—55.8%.PM2.5及其主要化学组分浓度有显著的季节变化,即冬季浓度显著高于其他季节,夏季浓度最低.泸州除夏季外,其他季节SO42-、NO3-同源性较好;其他城市在冬季,SO42-、NO3-同源性较好.NH4+主要存在形式为NH4NO3、(NH4)2SO4、NH4HSO4.OC、EC来源复杂,主要为机动车源、煤燃烧源和生物质燃烧源.川南地区PM2.5的来源主要受8种因子影响,按总体贡献排序依次为:二次硫酸盐、生物质燃烧、工业源、二次硝酸盐、机动车源、煤燃烧、道路尘埃和建筑尘埃.此外,相比较而言,机动车源贡献在泸州市较凸显,煤燃烧源贡献在宜宾市较凸显.  相似文献   

15.
为研究新冠肺炎疫情常态化管控下,济南市春节前后PM2.5中二次组分的变化特征、气粒分配规律及其影响因素,本文对2021年2月1-27日春节前、春节期间和春节后的3个时段济南市区在线监测的水溶性离子、碳组分及气态前体物质量浓度小时数据进行分析.结果表明,2021年疫情常态化管控下济南市春节前后二次组分浓度与2020年同比均明显下降,ρ(NO3-)、ρ(SO42-)、ρ(NH4+)和ρ(SOA)分别下降53.09%、58.32%、51.17%和61.84%,其中二次无机组分(NO3-、SO42-、NH4+之和)和SOA在PM2.5中的占比分别为54.07%和8.20%,春节期间PM2.5及二次组分在10—18时浓度较低,与春节期间白天人为活动相对减少,机动车、建筑工...  相似文献   

16.
微生物诱导碳酸盐沉淀(MICP)可将游离的重金属离子转化为稳定的矿化物,在修复土壤重金属污染方面具有广阔的应用前景.本研究从铜陵矿区周边土壤中筛选得到1株产脲酶且耐镉矿化菌株CZW-1,16S rDNA鉴定为芽孢杆菌(Bacillus sp.),并将其利用于添加外源Ca2+的矿化固结Cd2+实验中.通过扫描电镜(SEM)、傅立叶红外光谱(FT-IR)以及X射线衍射(XRD)对矿化产物进行表征和分析.结果表明,添加一定浓度的Ca2+可促进细菌的生长,其最佳浓度为20 mmol·L-1.且Ca2+的添加可提高细菌的最小抑制浓度和促进脲酶活性,提高对Cd2+的矿化率,加钙前后的矿化率由68.93%提高到75.95%.通过对矿化物的定性分析,可知加钙前后的矿物沉淀由单一CdCO3变为CdCO3和CaCO3的复合沉淀,其表面也由严密紧实变成填满了小颗粒CdCO3的多孔状.  相似文献   

17.
以TiO2、Al2O3、CeO2和SiO2为载体,采用浸渍法制备Pd基催化剂,并通过透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)等手段对催化剂的结构进行了详细表征.以Pd/TiO2为催化剂,研究四溴双酚A(TBBPA)在阴极池的电催化还原.结果表明,悬浮体系中Pd基催化剂的催化活性远高于固定体系;与其他载体相比,Pd/TiO2的电催化还原活性最高;反应过程符合Langmuir-Hinshelwood模型,受控于TBBPA在催化剂表面的吸附过程;随着恒定电流和Pd负载量的增大,TBBPA电催化还原反应的初活性呈现火山型变化规律;经过5次循环使用,Pd/TiO2催化剂仍能够完全去除TBBPA,具有良好的稳定性.  相似文献   

18.
采用紫外-可见光吸收光谱法(UV-vis)和激发-发射矩阵荧光光谱法(EEM)分析了典型生物质燃烧排放颗粒物(PM2.5)中水溶性有机物(WSOM)的光学特性.结果表明,WSOM的SUVA254、E250/E365和MAE365值分别为1.79-2.60 m2·g-1、4.56-7.65和0.66-1.17 m2·g-1,说明生物质燃烧排放PM2.5中WSOM具有较低的芳香度和分子量以及较弱的吸光能力.荧光光谱结果显示,WSOM产生荧光峰的主要范围为λExEm≈(230-250)/(335-380) nm和λExEm≈(260—290)/(330—360) nm,说明生物质燃烧排放PM2.5中WSOM主要以类蛋白荧光物质为主;腐殖化指数(HIX)、荧光指...  相似文献   

19.
为分析济南市PM2.5中二次组分的时空变化和影响因素,对济南市春季(2019年5月16—25日)、秋季(2019年10月15—24日)和冬季(2019年12月17—2020年1月16日)4个典型点位的PM2.5样品进行连续采样,并测定了PM2.5中水溶性离子、有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量。结果表明:物流交通区的二次组分质量浓度最高(56.13μg·m?3),钢铁工业区的二次组分浓度比城市市区高,但是二次组分占比较城市市区低,清洁对照点的浓度和占比最低;济南市4个功能区SO42?和NO3?转化率均高于0.1,除清洁对照点外,城市市区、钢铁工业区和物流交通区的SO42?转化率明显高于NO3?转化率;济南市春季、秋季和冬季的ρ(NO3?)/ρ(SO42?)分别为0.67、2.57和1.98,春季PM2.5浓度以固定源贡献为主,秋季和冬季以移动源贡献为主;运用ISORROPIA热力学模型分析了含水量和pH对二次组分生成的影响,含水量会随着污染增大而增大,酸度和含水量对二次无机组分的转化机理产生影响,酸度会抑制二次无机组分的生成,而含水量会促进二次组分的生成;后向轨迹聚类分析结果表明,占比最高的轨迹(29.2%)来自东北方向的滨州和东营,基于潜在源贡献因子(WPSCF)和浓度权重轨迹(WCWT)分析PM2.5中二次组分质量浓度的潜在污染源区域,SO42?的主要贡献源区在济南市区北部的济阳区和东北方向的滨州、东营等,NO3?和NH4+的主要贡献源区在济南市区北方向的济阳区、东北方向的章丘区和南方向的莱芜区等。该研究结果可为中国北方城市细颗粒物进一步的治理和防控提供数据支撑和理论依据。  相似文献   

20.
以三乙烯四胺、二甲胺和甲醛为单体、戊二醛为交联剂,以溶液缩聚-交联法制备了一种高等电点、高阳离子度的阳离子凝胶吸附剂.通过核磁共振碳谱、表面zeta电位和扫描电镜分析探讨了阳离子凝胶吸附水中Cr(Ⅵ)的机理和行为特点,通过静态和动态吸附实验评估了凝胶的吸附能力和再生效果,最后探索了铬的回收.研究表明,阳离子凝胶的等电点为10.2,pH=3时阳离子度达3.9 mmol·g~(-1),其对水中Cr(Ⅵ)的大容量吸附主要基于凝胶网络上数量众多的质子化胺基与Cr(Ⅵ)间的静电作用.阳离子凝胶对水中Cr(Ⅵ)的吸附能力远高于Cu~(2+)、Ni~(2+)、Zn~(2+)等金属离子且不受SO_4~(2-)、NO~-_3、Cl~-等阴离子影响.吸附过程中,Cr(Ⅵ)扩散进入凝胶内部与阳离子吸附位点相结合并最终达到动态吸附-脱附平衡.在动态吸附实验中阳离子凝胶同样具有良好的吸附能力,尽管再生后凝胶对Cr(Ⅵ)的吸附容量有所降低,但采用灼烧灰化的方法则可完全回收凝胶所吸附的Cr(Ⅵ).  相似文献   

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