雾霾期北京大气中多环芳烃污染特征及暴露风险评估

雾霾对我国尤其是华北平原地区造成了极大的困扰,其发生常以颗粒物浓度急剧增长为特征,给人群健康带来了极大的风险。为进一步阐释雾霾的形成过程及其健康效应,在冬季雾霾期对北京城区大气颗粒态及气态中18种多环芳烃(PAHs)进行了连续测定,同步监测颗粒物、痕量气体污染物以及气象参数的变化,并对PAHs的浓度、组成、气粒分配等大气行为以及其与气象因素的作用机制进行了探讨。北京城区大气气相和颗粒物相中ΣPAHs浓度分别为585 ng·m~(-3)和705 ng·m~(-3)。雾霾发生时,PM_(2.5)浓度升高了3.6倍,PAHs浓度升高了2.6倍,18种PAHs同系物的浓度均随PM_(2.5)的浓度线性增加,其线性相关性受PAHs来源以及氧化活性的影响;夜间较重质量数的PAHs相对比例增加,主要受日间交通源以及夜间燃烧源贡献强度影响。受颗粒物组成以及湿度的影响,雾霾天气下PAHs颗粒相分配率降低。进一步评估了北京城区人群的PAHs吸入健康效应,冬季雾霾频繁发生下其对人群癌症风险为6.2×10~(-5)。     

城市化进程中天津市近郊区土壤多环芳烃的污染特征变化及健康风险

多环芳烃(PAHs)是城市主要污染物之一,对居民健康构成了巨大的威胁.然而,探讨城市化与区域PAHs污染特征及其健康风险的关系的研究却很少.基于正定矩阵因子分解(PMF)模型和终身累积癌症风险(ILCR)模型,本文对比了2008年和2012年天津市近郊地区土壤中PAHs的含量、组成、来源及其导致的生态风险.结果表明,土壤中PAHs的浓度增加了1倍,低分子量组分的比例由28.6%上升到34.8%,优势化合物由苯并(b)荧蒽、荧蒽和苯并(g,h,i)苝转变为菲、萘和荧蒽.土壤PAHs主要来源由2008年的燃煤源(51.3%)、机动车排放(23.1%)和生物质燃烧排放(14.5%)转变为2012年的燃煤源(41.0%)、机动车排放(28.4%)和石油源(22.3%),排放源的变化与区域工业能源结构调整以及居民日常生活习惯改变有着密切的关联.机动车排放源贡献率增加导致当地居民的土壤PAHs暴露风险上升,皮肤接触是主要的暴露途径,儿童是对暴露风险最敏感的亚群体.     

济南冬春季室内空气PM_(2.5)中多环芳烃污染特征及健康风险评价

2010年冬春季,在济南典型室内环境(超市、办公室和餐厅)采集了PM2.5样品,并对其多环芳烃(PAHs)进行了分析.结果表明,采样期间办公室的PAHs平均浓度最高,为93.11 ng.m-3,超市和餐厅的PAHs平均浓度分别为42.97 ng.m-3和26.65 ng.m-3.超市和办公室的多环芳烃均以室外源(燃煤)为主,吸烟导致办公室轻环多环芳烃浓度升高,高于室外相应物种的浓度,餐厅的轻环多环芳烃和重环多环芳烃分别来源于室内烹饪和室外的机动车尾气.与室外相比,超市和办公室PAHs中的菲(Phe)和苯并[b+k]荧蒽(BbkF)占总PAHs的比例较高,达到10%—15%,这与冬季室内使用中央空调取暖密不可分.超市、办公室和餐厅的毒性当量浓度值(BEQ)分别为7.05 ng.m-3、10.75 ng.m-3和0.75 ng.m-3.其中办公室的毒性当量浓度高于我国规定10 ng.m-3.超市,办公室和餐厅的PAHs暴露致终身肺癌风险度分别为0.6×10-3、0.9×10-3和6.5×10-5,均超过了世界卫生组织的建议值(10-5),超市和办公室的终身致癌健康风险高于美国最高法院规定的10-3的显著水平,说明生活在超市和办公室致癌风险高.     

焦化厂污染土壤中18种PAHs分布特征及健康风险评估

为研究焦化厂土壤中多环芳烃(PAHs)的污染特征及其健康风险,以某焦化厂为目标,布设260个点位,根据各点位污染情况,采集不同深度的土壤样品共780件。通过分析样品中18种PAHs含量,探讨了不同判定标准下厂区土壤中PAHs总体污染程度以及不同功能区污染状况特征,同时根据HJ 25.3—2019《建设用地土壤污染风险评估技术导则》对厂区内18种PAHs进行健康风险评价。结果表明：(1)该焦化厂污染水平较高,且厂区污染在空间上表现出强烈非均质性。厂区内PAHs以2～3环为主,占比为58.82%,4～6环PAHs占比为41.48%。厂区内以苯并[a]芘为基准的6种主要风险PAHs的毒性当量浓度(TEQ_Bap)分布特征与总PAHs(∑₁₈PAHs)含量分布具有一致性。(2)不同功能区表层土壤PAHs含量均值从高到低依次为污水处理区>化产区>焦炉区>锅炉发电厂>煤炭储存区>办公区。不同功能区低环与中高环PAHs含量比值不同,表明各区域污染物来源存在差异。(3)厂区内主要健康风险来源于化合物的致癌风险,不同功能区的致癌风险...     

徐州市售蔬菜中多环芳烃污染与健康危害

为了分析徐州市蔬菜中多环芳烃(PAHs)的污染及其对人群的健康危害,本研究于2016年5月在徐州大型农贸市场和超市采集了当地居民经常食用的7种蔬菜样品,使用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了蔬菜样品中的8种中低环PAHs。结果表明PAHs总含量为27.7~53.8 ng·g-1,其中2、3环分别占总PAHs的45.53%、45.65%。不同类型蔬菜中PAHs含量为:叶菜类>根菜类>果菜类。运用毒性当量法计算得到徐州市不同人群对PAHs的摄食暴露量为7.88~14.65 ng·d-1,引起的致癌风险在1.79×10-7~1.08×10-6范围内,处于低致癌风险水平,但是其健康影响仍不容忽视。     

摄食烤羊肉的多环芳烃暴露

多环芳烃(PAHs)对人体健康危害很大,而摄食暴露是PAHs暴露的重要途径之一.PAHs在人体内会代谢成包括羟基多环芳烃(OH-PAHs)在内的一系列代谢产物,并最终随尿液排出体外.为了研究摄入烧烤羊肉导致的PAHs暴露和暴露者尿样中OH-PAHs的含量和动态变化,征集了4名志愿者,在控制条件下一次性定量摄入烧烤羊肉后...     

岩溶槽谷区土壤多环芳烃健康风险评价

以重庆老龙洞岩溶槽谷为例,利用BaP毒性当量浓度(BaP_(eq))和终生癌症风险增量模型对儿童和成人暴露于土壤PAHs的健康风险进行评价.研究结果表明,土壤中BaP_(eq)∑_(16)PAHs为87.5±156.6 ng·g~(-1),7种致癌性PAHs占了97.8%;BaP_(eq)∑_(10)PAHs平均值为32.9±37.4 ng·g~(-1),33.3%的采样点的BaP_(eq)超过了荷兰土壤环境质量标准目标参考值(33.0 ng·g~(-1)),表明土壤PAHs存在潜在风险;儿童和成人的终生癌症风险(ILCR)分别为1.17×10~(-7)—7.11×10~(-6),1.24×10~(-7)—7.52×10~(-6),平均值为8.8×10~(-7)和9.3×10~(-7),总体在可接受的风险范围内,但有部分存在潜在风险;DaA和BaP产生的致癌风险占到总风险的35.2%和30.4%,是最主要的贡献组成;不同暴露途径对人群的致癌风险水平为:皮肤接触经口摄入呼吸吸入.经口摄入和皮肤接触对总致癌风险的贡献几乎为100%,高出呼吸吸入10~2—10~6倍,是土壤PAHs致癌风险的主要暴露途径.     

深圳市室内大气多环芳烃的含量与组成

利用PUF大气被动采样技术,对深圳市室内大气多环芳烃(PAHs)进行了为期68周的连续观测.结果表明,深圳市室内大气PAHs主要以气态化合物为主,尤以菲的含量为最高.室内大气PAHs的含量范围为44.2395.4 ng·m-3,平均123.6 ng·m-3.不同场所的室内PAHs污染呈如下分布:ρ(工厂车间)>ρ(家居客厅)@ρ(办公环境),苯并[a]芘毒性质量浓度则为:ρ(工厂车间)>ρ(家居客厅)>ρ(办公环境).研究表明,工厂车间与家居办公环境中的PAHs来源不相尽同,认为办公环境中的PAHs污染主要来自户外的对流交换,而吸烟和厨房烹调是影响客厅PAHs含量的重要因素.总体来说,深圳地区室内大气PAHs污染较低,但工厂车间的PAHs污染及其健康危害值得关注.     

太原市公园土壤中多环芳烃污染特征

本研究于2016年采集太原市公园14个表层土壤样品,应用气相色谱质谱联用仪(GCMS)分析了样品中16种优先控制多环芳烃(PAHs)含量,并探讨了PAHs的来源和健康风险.结果表明,样品中∑16PAHs平均浓度为1301.99 ng·g~(-1)(范围为294.36—2540.64 ng·g-1),与国内其他城市相比属于较高污染水平.土壤中PAHs以4环为主,其次为5环、3环、6环、2环.PAHs空间分布受污染排放源和暴露时间的影响存在较大差异.源解析结果表明,土壤中PAHs主要来自煤和机动车排放、焦化、生物质燃烧,3种来源贡献率分别为64.58%、18.75%、16.67%.通过风险评价发现所有土壤中PAHs均超过相应的标准,存在相当高的潜在风险,对公众健康存在影响,应当引起高度重视.     

办公室地面灰尘中PAHs污染的时间变化规律及人体健康风险

为探究室内地面灰尘中15种多环芳烃(PAHs)污染的时间变化规律,于2012年3—7月对北京市一座办公楼内的某办公室进行了每周一次的连续高密度灰尘样品采集。利用高效液相色谱-荧光检测器检测15种PAHs含量。结果表明,该办公室内灰尘样品中∑PAHs浓度范围为1 180~24 300 ng·g~(-1),平均浓度为8 960 ng·g~(-1)。总体上,检出的PAHs以3环PAHs为主,其中菲占PAHs总量的59%以上,其次是4环和5环PAHs,4环PAHs中占的比重最高,约占4环PAHs总量的34%。该办公室内灰尘中∑PAHs的浓度存在显著的时间变化差异,总体表现为∑PAHs浓度随气温升高而降低的趋势。源解析结果显示,机动车排放源、石油源、木材与煤燃烧是北京市室内灰尘中PAHs的主要来源。健康风险评估结果显示,ILCR皮肤接触ILCR手口摄入,且CR均值大于10-6,说明该采样点的PAHs污染存在"潜在致癌风险"。     

内蒙古呼和浩特市大气TSP和PM_(10)中PAHs的健康风险评价

于2012—2013年6月和12月采集了内蒙古呼和浩特市大气颗粒物样品,用GC-MS分析测定其中16种PAHs的浓度,并用苯并(a)芘(Ba P)致癌、致突变等效浓度、终身致癌超额危险度和预期寿命损失3个指标评价了内蒙古呼和浩特市大气颗粒物TSP和PM_(10)中PAHs的人群健康风险。结果显示:内蒙古呼和浩特市大气颗粒物TSP和PM_(10)中PAHs对成人、儿童的日均暴露剂量范围分别为0.71×10~(-6)~2.01×10~(-6)、0.45×10~(-6)~1.28×10~(-6)和0.31×10~(-6)~2.41×10~(-6)、0.19×10~(-6)~1.15×10~(-6)mg·kg~(-1)·d~(-1);TSP和PM_(10)中PAHs对成人和儿童的终身致癌超额危险度范围分别为2.21×10~(-6)~6.24×10~(-6)、1.41×10~(-6)~3.97×10~(-6)和0.95×10~(-6)~7.47×10~(-6)、0.60×10~(-6)~4.75×10~(-6),终身致癌超额危险度均处于可接受水平范围内(10-4~10~(-6))。TSP和PM_(10)中PAHs对成人和儿童的预期寿命损失范围分别为13.74~38.78、8.752~24.70和5.88~46.39、3.74~29.54 min。     

南昌市秋季PM_(2.5)中多环芳烃的污染特征、风险评价及来源分析

用气相色谱-质谱法(GC-MS)定量分析了2013年9月南昌市PM_(2.5)中16种优控多环芳烃(PAHs)含量.结果表明,PAHs总浓度平均值为17.95 ng·m~(-3),变化范围为3.55—39.97 ng·m~(-3).不同环数多环芳烃占总浓度比例由大到小依次为:5环(50.45%)4环(19.32%)6环(17.99%)2环(6.34%)3环(5.90%),表现出明显的机动车尾气排放特征.通过计算PAHs的苯并[a]芘(BaP)毒性当量浓度(9.458—14.454 ng·m~(-3)),表明南昌市PAHs对人体健康存在潜在危害.特征化合物比值法和主成分分析法结果表明,燃煤、机动车尾气、农业燃烧及少量的石油挥发是南昌市PM_(2.5)中PAHs的主要污染源.     

新疆准东煤矿开采区域中多环芳烃的污染特征分析

本文采集并分析了新疆准东煤矿开采区域6个采样点的降尘、土壤和植物的样品,对样品中16种多环芳烃(PAHs)的含量进行了分析,结果显示,降尘中∑PAHs在1.07—8.34 mg·kg~(-1)间;土壤中(除1#点位)∑PAHs在0.134—1.06 mg·kg~(-1)间;植物中(除1#点位)∑PAHs在0.163—1.54 mg·kg~(-1)间.降尘中高含量PAHs主要为苯并[b]荧蒽、菲和萘;土壤中高含量PAHs主要为菲、荧蒽和蒽;植物中高含量PAHs主要为萘、菲和芴.降尘、土壤及植物中PAHs均显示出富三环的特征;研究区域土壤中PAHs的苯并(a)芘等效毒性当量结果显示,研究区域土壤中PAHs的污染存在一定的潜在风险.     

不同焦化厂土壤中多环芳烃污染特征比较研究

为研究焦化生产对土壤多环芳烃(PAHs)污染规律,采集北京、重庆和太原地区3个焦化厂地块的土壤样品共1437个,采用气相色谱-质谱(GC-MS)法测定US EPA优先控制的16种PAHs质量含量.结果 表明,北京、重庆和太原地区3个焦化厂污染土壤中总多环芳烃(ΣPAHs)质量含量最大值分别为10647.2、39332....     

厦门市大气PM10中PAHs的健康风险评估-BEQ评估

通过比较城市大气PM10中优控PAHs的总量、苯并(a)芘(BaP)的浓度水平和BaP的等效致癌毒性(BEQ),评估厦门市大气有机污染的程度及其对人体的健康风险.结果表明,厦门市15种优控PAHs年平均浓度为16.08ng·m-3,BaP年平均浓度为0.70ng·m-3,BEQ为1.58.     

采用实验和密度泛函理论计算揭示吸光性环境介质对多环芳烃光降解的影响机制

多环芳烃(PAHs)在环境中的光降解动力学受环境介质吸光组分的影响.为揭示介质吸光组分对PAHs光降解影响的内在机制,以吸光很弱的甲醇和吸光较强的丙酮和二甲基亚砜(DMSO)为模拟环境介质,考察不同吸光性溶剂介质对3种PAHs(菲、芘和苯并[a]芘)光解的影响;并采用密度泛函理论(DFT)计算,分析了溶剂分子光敏化能量/电子转移反应对PAHs光解的影响机制.结果表明,激发态的丙酮分子抑制了菲和芘的光解,而加快了苯并[a]芘的光解;激发态的DMSO分子抑制了菲的光解,促进了芘和苯并[a]芘的光解.过滤掉DMSO所吸收的部分光谱频段后,PAHs在DMSO中的光解速率与甲醇中的接近.DFT计算表明,激发态的丙酮或DMSO主要作为电子受体与PAHs发生光敏化电子转移反应,是影响PAHs光解的内在原因.     

加速溶剂萃取-固相萃取净化-色谱法测定土壤中的多环芳烃和有机氯

多环芳烃(PAHs)和有机氯农药(OCPs)是一类具有突出"三致"(致癌、致畸、致突变)作用和环境持久性、生物蓄积性、难降解性的亲脂类疏水性化合物,对人类健康造成严重影响.目前测定PAHs和OCPs的方法有HPLC、GC-FID、GC-ECD、GC-MS法.本文采用加速溶剂萃取(ASE),弗罗里硅土固相柱(SPE)净化,同时提取土壤中PAHs和OCPs,缩短     

北京市某废弃焦化厂不同车间土壤中多环芳烃（PAHs）的分布特征及风险评价

以北京市某废弃焦化厂为研究对象,系统采集了6个车间0～4m深的26个土壤样本,利用GC/MS检测了U.S.EPA优控的16种多环芳烃(PAHs)的含量,分析了PAHs在焦化厂不同车间表层土壤的污染状况和深层土壤中的垂直分布特征并对土壤污染风险进行了评估.结果表明,1)该废弃焦化厂不同车间表层土壤(0～20cm)总PAHs(∑PAHs)的残留量介于672.8～144814.3ng·g-1之间;污染程度排序为:回收车间>老粗苯车间>焦油车间>炼焦车间>水处理车间>制气车间.2)该厂未受扰动的土壤样品显示PAHs主要聚集在表层土壤,并随着土壤深度的增加而迅速减少;其他样点由于土壤扰动,∑PAHs含量最大值出现在第三层土壤(80～180cm);该厂4m深底层土壤仍有高浓度PAHs,∑PAHs含量最高值出现在炼焦车间,达12953.1ng·g-1.3)焦化厂土壤PAHs污染主要集中在3环和4环的PAHs单体上,分别占到污染总量的51.3%和31.7%.4)根据Maliszewska-Kordybach的PAHs总量标准及加拿大土壤PAHs单体治理标准,该厂回收、老粗苯、焦油和炼焦车间表层和深层土壤PAHs含量均达到重污染水平,并对其周围土地带来较大风险,需要治理.     

大气细颗粒物(PM_(2.5))中多环芳烃的分析测定与污染特征

采集了北京西三环地区的PM2.5样品,利用超声提取(UE)-固相萃取法(SPE)分离富集得到PM2.5中的多环芳烃(PAHs),对不同的固定相及洗脱液比例进行PAHs回收率比较,得到最优预处理条件.建立了基于HPLC-UV的PM2.5中PAHs分析方法,定量检出17种典型PAHs.对2014年4月12日至2014年5月1日期间PM2.5中PAHs污染特征进行分析,结果显示,PAHs总浓度(∑PAHs)范围为2.6—145.7 ng·m-3,平均浓度为32.2 ng·m-3,不同环数PAHs所占比例顺序为5环2环3环6环4环,呈富5环的特征.PM2.5质量浓度与∑PAHs及苯并[a]芘(Ba P)均呈现出良好的正相关性,R2分别为0.8和0.6.     

淮南燃煤电厂烟气中颗粒相和气相中多环芳烃的赋存特征

采集安徽省淮南市3个燃煤发电锅炉排放的气态和颗粒态样品,通过GC-MS测定美国环保局优控的16种多环芳烃(PAHs),并对其残留、赋存和分配特征进行了分析研究.结果表明,PM_(10)相和气相中PAHs的质量浓度范围分别为2.9—7.5μg·m~(-3)和6.0—15.1μg·m~(-3),PAHs的质量浓度明显受到锅炉类型、装机容量与燃烧条件的影响,静电除尘器(ESP)对气相PAHs清除效率较低;PM_(10)相中PAHs主要为中分子量4环和高分子量5环,分别占总PAHs的35.8%—49.3%和16.2%—27.3%,与PM_(10)相相比,气相PAHs主要分布为2—3环,而4—6环PAHs含量较少.脱硫装置有效地提高了高分子PAHs的去除率;PM_(10)相及气相中PAHs分布不均衡,吸收作用主导了PM_(10)相与气相之间的PAHs分配;PAHs单体显示出不同的主导分配机制,主要由于它们之间不同的化学亲和力和蒸气压所导致的.