巢湖水域四溴双酚A的多介质迁移与归趋模拟

运用Ⅲ级逸度模型,模拟并研究了不同水动力条件下四溴双酚A（TBBPA）在巢湖水-沉积物系统中各环境相的浓度、储量以及相间的迁移通量.结果表明：TBBPA在水相、再悬浮颗粒相和沉积物相中的模拟计算浓度与实测平均浓度吻合度较高,验证了模型的有效性,并通过灵敏度分析探讨了模拟关键参数.当系统达到平衡时,沉积物是TBBPA最大的储库（占系统总储量86%以上）.同时,由于较强的水动力条件会改变系统再悬浮特征以及降解半衰期等关键参数,进而降低了各环境相中TBBPA的浓度值,增加了水相和再悬浮颗粒相中的储量比例,并增加了水体-再悬浮颗粒、沉积物-再悬浮颗粒的相间交换通量.此外,TBBPA在巢湖水-沉积物系统中损失的主要途径为沉积物相的降解（占入湖总量87%以上）.     

多环芳烃在岩溶地下河表层沉积物-水相的分配

利用实测老龙洞地下河水中和沉积物中多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的实际浓度,获取了溶解相-沉积物中PAHs的分配系数Kp值.研究了老龙洞地下河PAHs在水相和沉积物中的质量浓度变化及其在水相和沉积物间的分配.研究结果表明水相和沉积物中PAHs质量浓度分别为81.5~8 089 ng·L-1,平均值(1 439±2 248)ng·L-1和58.2~1 051 ng·g-1,平均值(367.9±342.6)ng·g-1;PAHs组成均以2~3环为主,但沉积物中明显富集高环PAHs.沉积物-水相Kp值分布在55.74~46 067 L·kg-1范围内,随PAHs环数的增加而增大.沉积物-水相中实测的有机碳分配系数(lg Koc)大部分高于预测值上限,PAHs强烈吸附在沉积物上.lg Koc与正辛醇-水分配系数(lg Kow)呈较好的线性自由能关系(R2=0.75),但其斜率小于1,推测地下河沉积物对PAHs化合物的吸收能力较差.     

水流模拟断面中硝基苯的迁移转化规律

采用实验室模拟装置研究了4,10和20 ℃条件下,封闭、开放状态和不同环境因素影响下硝基苯污染水团流经模拟断面前后, 硝基苯在上覆水与沉积物中的迁移转化规律. 结果表明:封闭、开放状态模拟断面上覆水和沉积物中硝基苯迁移分配受温度变化影响显著;开放状态下,上覆水、沉积物中硝基苯变化量均低于封闭状态. 挥发不但影响硝基苯在沉积物-上覆水间的迁移分配,而且能促进沉积物中硝基苯的解吸;光照对模拟断面硝基苯迁移转化无影响. 对于相同的沉积物和上覆水,影响模拟断面系统中硝基苯迁移、分配的因素依次为温度、挥发和光照. 分析实验结果和材料推测,硝基苯在该实验条件下不存在降解转化.      

成都市典型有机磷酸酯阻燃剂的多介质归趋模拟

多介质模型是研究有机污染物在城市环境中行为的主要模型.本文运用三级逸度模型(四相环境介质:大气、水、土壤、沉积物)和城市多介质归趋模型(六相环境介质:大气、水、土壤、沉积物、植物、不透水层)模拟研究了成都市7种典型有机磷酸酯阻燃剂(磷酸三丁酯(Tn BP)、磷酸三异辛酯(TEHP)、磷酸三丁氧乙酯(TBEP)、磷酸三苯酯(TPhP)、磷酸三氯乙酯(TCEP)、磷酸三氯丙酯(TCPP)、磷酸三(2,3-二氯丙基)酯(TDCPP))在环境中的分布和归趋行为,用实测数据对模型进行验证,并进行了参数灵敏度及模型不确定性分析.通过与文献提供的监测数据对比发现,模拟预测浓度与实测浓度基本在1个数量级范围内,符合计算精度.四相环境介质的三级逸度模型中OPEs的模拟结果表明,土壤和沉积物是OPEs的主要归趋,其中,土壤中富集了93.34%的OPEs,沉积物中富集了6.63%的OPEs.而六相环境介质的城市多介质归趋模型(MUM)模拟结果表明,达到平衡时,不透水层中∑7OPEs的浓度为1.01×10~3mol·m~(-3),是大气相浓度的2.42×10~9倍;植物相中OPEs达到2.38mol·m~(-3),是大气相浓度的1.61×10~7倍,说明城市中不透水层及植物相对OPEs的污染归趋有重要影响.     

曼谷湾沉积物重金属元素的富集效应与生物有效性

2010年在曼谷湾(泰国湾北部)及其北部主要河口(湄干河、拉塞河、湄南河和邦巴功河)采集了46个表层沉积物样品,分析了样品中重金属元素(Cd、Co、Cu、Pb、Zn)的含量水平,并用Al均一化数据,获得消除了粒度效应的重金属地球化学特征.利用1mol/L的HCl对该区沉积物进行了处理,通过分析沉积物重金属在酸溶相和残渣相的分布,揭示其生物有效性.结果表明,曼谷湾周边河流沉积物中重金属元素含量明显高于曼谷湾;曼谷湾沉积物中重金属(Co、Cu、Pb、Zn)从北向南随着离岸距离的增加而增加,Cd没有明显分布规律;地累积指数显示Cd和Pb存在显著的地球化学富集特征.Cd和Pb在酸溶相中的比例相对较高,表明其生物有效性较高,易引发二次污染.     

基于随机模拟与三角模糊数耦合的重金属污染评价模型

基于河流环境系统中随机性、模糊性等多种不确定信息共存的特性,采用蒙特卡罗方法模拟三角模糊数,并将其应用到沉积物重金属污染评价领域,通过将各重金属实测含量及地球化学背景值三角模糊化,然后进行随机模拟,并结合各等级概率水平加权进行综合污染等级分析,建立了基于随机模拟与三角模糊数(SS-TFN)理论的沉积物重金属地累积指数评价模型.采用该模型对湘江长沙段沉积物中重金属污染状况进行评价.结果表明,Cd的污染程度最大,处于严重污染级别;其次为Zn和Hg,处于重度污染级别,并有向严重污染恶化的趋势;而其他重金属污染程度则较低.相对于确定性评价方法,该模型能够得出评价区域重金属地累积指数的可能值区间及其相应的概率水平,客观真实地综合表征沉积物中重金属分布及污染情况,为科学决策提供更多全面合理的信息.     

鄱阳湖区PAHs的多介质迁移和归趋模拟

为分析鄱阳湖区PAHs(多环芳烃)的多介质迁移和归趋行为,以可获取模型验证数据的BaP(苯并芘)、BaA(苯并蒽)、Chr()、Pyr(芘)、Fla(荧蒽)、Phe(菲)6种典型PAHs为研究对象,采用逸度模型Level Ⅲ,预测和模拟鄱阳湖区环境多介质中PAHs的分布和归趋状况. 结果表明:鄱阳湖区水相中ρ(BaP)、ρ(BaA)、ρ(Chr)、ρ(Pyr)、ρ(Fla)、ρ(Phe)的计算值分别为0.043 3、0.050 9、0.021 4、0.149 0、0.122 0、0.295 0 μg/L,与实测值基本一致. 气相、土壤相及沉积物相中6种PAHs的计算值与实测值吻合较好,模型可靠. 土壤相和沉积物相中PAHs残留量(以n计)占该区总残留量的92.6%,远高于气相和水相. PAHs在鄱阳湖区多介质中的相间迁移通量以气相→土相、水相→沉积物相、沉积物相→水相为主. 鄱阳湖区各介质中高环PAHs主要源于外来污水和外来废气输入,外来污水输入量(以n计)和外来废气输入量分别占59.4%和33.6%. 中环和低环PAHs主要源于当地的废气排放和外来污水输入. 土壤相和沉积物相是鄱阳湖区PAHs主要的汇,由土壤和沉积物的内源释放而可能引起的二次污染应引起重视.      

兰州城区多环芳烃的多介质归趋模拟研究

利用城市多介质逸度模型模拟了稳态假设下兰州市区16种PAHs在大气、水体、土壤、沉积物、悬浮颗粒物、鱼体、植物和有机膜相中的浓度分布,同时与实测值进行对比,并根据模拟结果计算了相间迁移通量.结果表明,多环芳烃在空气中浓度最小,在不透水有机膜中浓度最大.化石燃料燃烧是PAHs进入环境的主要途径,迁移过程包括扩散、沉降和侵蚀等,土壤降解是PAHs在系统中损失的主要途径:土壤是PAHs主要的汇(占99.86％),但随着环数的增加,其通过大气平流途径从系统中消失的量明显减少,在气相中的降解损失亦降低.有机膜相的存在加速了多环芳烃在大气-有机膜相-水体之间的交换和运动.模型计算浓度与实测浓度吻合较好,验证了模型的可靠性,并通过灵敏度分析,确定了模型的关键参数.     

半干旱地区典型POPs硫丹环境多介质迁移归趋模拟研究——以兰州河谷盆地为例

以硫丹为研究对象,利用三级多介质逸度模型,对硫丹在半干旱的兰州河谷盆地大气、水体、土壤、沉积物和植物相中的浓度分布进行模拟研究;对硫丹在研究区环境多介质问的迁移通量进行分析,确定其在环境中的主要迁移过程;并结合实际监测数据,对模型的可靠性进行验证;此外,还对除常数之外的20个模型参数进行灵敏度分析,并对较高的模型灵敏度影响因素进行不确定性分析.研究结果表明:土壤、植物和沉积物相是硫丹在兰州河谷盆地环境污染的主要储库;大气平流输入和农药施用是研究区硫丹的主要输入源,沉积物降解和大气平流输出为研究区的主要消耗和输出途径;亨利常数、辛醇-水分配系数等化合物理化性质参数,以及沉积物、土壤有机碳含量等环境参数对模型的灵敏度影响比较显著;模拟浓度与实测浓度相差在一个数量级之内,吻合较好,表明建立的三级多介质逸度模型适用于半干旱的兰州河谷盆地α-硫丹和β-硫丹的环境多介质迁移及归趋行为模拟.     

酸溶硫化物与沉积物中重金属化学活性的关系

通过Ｃｕ、Ｐｂ、Ｚｎ、Ｃｄ、Ｎｉ、Ｃｏ的沉积物加标实验以及膜渗透平衡交换间隙水采样技术，探讨了间隙水中重金属浓度对不同加标量的沉积物化学响应关系和重金属在沉积物—间隙水两相间的地球化学分配机制。研究结果表明：在硫化物存在条件下，重金属在固、液两相间的分配主要受酸溶硫化物（ＡＶＳ）影响，ＡＶＳ决定了沉积物中重金属的化学活动性，ＡＶＳ归一化沉积物中二价有毒金属可作为预测和评价重金属化学分配行为的有效方法     

鄱阳湖不同高程沉积物中磷形态特征研究

选取了枯水期鄱阳湖10~13m高程共14个出露表层沉积物样品,通过研究其总磷(TP)及各形态磷含量与分布特征,试图揭示江湖关系变化导致的水位下降对鄱阳湖沉积物磷潜在释放风险的影响.结果表明,鄱阳湖表层沉积物总磷(TP)含量在214.5~736.0mg/kg之间, 平均含量为(428.6±154.3)mg/kg.空间分布呈“五河”入湖尾闾区(444.5mg/kg)≈湖心区(445.4mg/kg)>北部湖区(387.7mg/kg).各形态磷在空间上的差异相对较小,不同形态磷含量次序为活性磷(254.6±114.3mg/kg)>有机磷(105.0±49.2mg/kg)>非活性磷(69.1±26.3mg/kg).江湖关系变化引起鄱阳湖枯水期沉积物出露时间提前并且延长,进而导致不同高程沉积物总磷及其各形态磷含量差异明显,其含量变化趋势为12~13m> 11~12m>10~11m,即高程越高,沉积物总磷及其各形态磷含量越高.其中活性磷增幅最大,OP次之,非活性磷最小.而空间增幅表现出“五河”入湖尾闾区最为显著,湖心区次之,而北部湖区最小.     

鄱阳湖-乐安河湿地水土环境中重金属污染的时空分布特征

选取流域两岸富含有色金属矿产资源的乐安河及至鄱阳湖段的典型湿地区域,分别于2012年4月(平水期)、8月(丰水期)、11月(枯水期)等不同时段采集不同样点底泥、表土、上覆水等环境样品,监测分析重金属Cu、Pb、Cd的含量,并借助统计分析方法识别乐安河湿地重金属污染的时空分布特征及其来源.结果表明,乐安河流域各样点的重金属Cu含量最高,且各样点重金属的含量值均表现为Cu>Cd>Pb.以丰水期的重金属污染最严重,平水期次之,枯水期的重金属污染最轻.重金属Cu含量的高值区出现在乐安河上游;而重金属Pb含量的高值区出现在乐安河下游及入湖区域;重金属Cd的高值区出现在乐安河中游.表征重金属Cu污染的主成分贡献率为36.99%,表征重金属Cd的主成分贡献率为30.12%.底泥Cu和上覆水Cu、河滩表土Cu含量具有较强的相关性;底泥Cd和表土Cd的含量也表现出强相关性.以上结果反映出水体、底泥和土壤中的Cu污染或Cd污染的来源具有一致性,主要来源于矿山开采排放的重金属酸性污废水;而其余组分间的相关性则表现不甚明显,反映出不同污染物的来源存在一定的差异性.     

中国主要淡水湖泊沉积物中重金属生态风险研究

根据我国主要湖泊表层沉积物中重金属Cr、Cd、Hg、As、Pb、Zn、Cu的污染情况,对沉积物中的重金属分别采用潜在生态风险指数法与地积累指数法进行评价。结果表明:两种方法评价结果基本一致。滇池、红枫湖重金属污染最严重,鄱阳湖、洞庭湖与洪泽湖次之。严重的生态风险不存在,但是Cd在鄱阳湖、滇池和太湖中具有一定的潜在威胁;太湖、巢湖、南四湖重金属潜在生态风险较低。     

鄱阳湖沉积物重金属污染影响因素分析——基于STIRPAT模型

为探究人类活动对鄱阳湖沉积物重金属污染的影响,于2017年10月在鄱阳湖入口、出口及湖区布设20个采样点位,开展鄱阳湖沉积物重金属表层及垂向分布特征调查,评价其潜在生态风险.利用¹³⁷Cs和²¹⁰Pb计年法推算出鄱阳湖沉积物的平均沉积速率,并结合柱状分层样品重金属含量,得出具体年代的重金属蓄积特性.基于STIRPAT模型,通过偏最小二乘回归分析得到鄱阳湖沉积物重金属演变与总人口数量、城镇化率、实际人均GDP、绿色专利申请数、第二产业占比、第三产业占比6种社会经济指标的多元非线性模型.结果表明：（1）鄱阳湖表层沉积物重金属Cu污染最为严重且生态风险程度最高, 地累积指数为“强”或“中-强”污染范畴,单因子潜在生态风险指数平均值为47.25,属于“中等”生态风险.整个湖区的总潜在生态风险指数RI平均值为107.07,表明鄱阳湖表层沉积物重金属总体处于低生态危害水平.（2）1988~2017年总人口数量是影响鄱阳湖沉积物重金属Cd和Cu污染的最主要正向因素,其他正向因素为第二产业占比、第三产业占比、城镇化率及实际人均GDP,绿色专利申请数所反映出的区域绿色技术创新能力及环保研发投入对鄱阳湖沉积物重金属Cd、Cu污染具有负相关关系.     

江湖关系变化对鄱阳湖沉积物氨氮释放风险的影响

选取了鄱阳湖北部湖区、“五河”入湖尾闾区、湖心区共14个不同高程的表层出露沉积物样品,通过研究其总氮(TN)含量和氨氮(NH4+-N)释放热力学及动力学特征,试图揭示江湖关系变化导致的水位变化对鄱阳湖沉积物氨氮释放风险的影响.结果表明,鄱阳湖沉积物TN含量在377～3875mg/kg之间;NH4+-N吸附/解吸平衡浓度(EC0)在1.49～2.99mg/L之间;单位沉积物NH4+-N的最大释放量在17.00~140.97mg/kg之间,NH4+-N释放主要集中在0~5min时段,占最大释放量的50.84%~73.34%,TN含量、EC0浓度、NH4+-N的最大释放量及初始释放速率均随沉积物所处高程的增高而增大,由此可见近年来由于长江来水量减少,鄱阳湖与长江之间江湖关系的改变,引起鄱阳湖枯水期提前及低枯水位持续时间增加,导致沉积物出露时间延长,进而促使沉积物TN含量、EC0浓度、单位沉积物NH4+-N最大释放量及0~5min时段NH4+-N释放速率升高,进而引起沉积物NH4+-N释放风险增大,是导致鄱阳湖水质恶化的重要机制之一.如果此江湖关系变化持续,枯水期低枯水位持续,势必引起沉积物出露面积进一步增大及出露时间的延长,最终可导致来年丰水期鄱阳湖沉积物NH4+-N释放风险增大.     

鄱阳湖水文干旱化发生的机制研究

近年来,鄱阳湖呈现显著的秋冬季干旱化趋势,对鄱阳湖水生态安全和湿地生态安全都产生了显著影响,引起广泛的社会关注。揭示鄱阳湖水文情势发生变化的原因,对鄱阳湖科学管理具有重要的意义。利用Landsat卫星系列遥感影像分析2000年以来鄱阳湖采砂基础上,结合长时间序列水文资料,分析鄱阳湖水文特征变化,探讨了鄱阳湖水文特征变化与采砂之间的关系。得到以下结论：（1）从采砂船数量、采砂规模和采砂方位等来看,数量和规模远超规划限额的规模,并且呈扩大趋势,采砂范围已经扩大到鄱阳湖最南端,并在生态敏感区出现,表现出滥采、盗采和超采的无序状态。（2）新世纪以来,鄱阳湖枯水期提前、特征低枯水位时间延长,入江河道的水面坡降呈减小趋势,但泄流出湖速率呈增加趋势。（3）长江三峡水库运行对中下游水位的影响,以及长江中下游含沙量降低造成清水侵蚀,河床下降削弱长江水对鄱阳湖泄流的顶托作用,也是鄱阳湖水文干旱化变化的潜在原因。（4）鄱阳湖采砂导致入江河道加深、加宽,是鄱阳湖秋冬季水文干旱化的原因之一。研究结果对于如何应对鄱阳湖秋冬季水文干旱化,开展鄱阳湖综合治理具有参考价值。     

锦州湾沉积物重金属污染若干问题研究

本文研究了锦州湾沉积物中重金属在不同粒级中的分布规律,据此得出了对沉积物重金属实测含量进行修正的粒度校正方法.经校正后,该湾沉积物中重金属含量较未校正者高3—40倍.对该地区≤2μm样品进行分相测定的结果表明,污染程度、沉积物化学组成均对重金属在沉积物中的相分布有影响,而重金属在不同粒级样品中的相分布无明显差异,在向人工海水-沉积物系统中投放各种污染物的模拟实验证明:金属向沉积物各相转移的动力学过程是迅速的,在一天内基本可达平衡.     

近20年来鄱阳湖流域泛滥平原沉积物微量元素含量与污染变化

查明鄱阳湖流域微量元素的污染状况、识别其潜在来源并评估生态风险,对制定保护流域生态系统的有效策略至关重要.为了全面了解鄱阳湖流域5条主要支流泛滥平原沉积物中Cd、Hg、Pb、As、Cu、Zn、Cr、Ni、Mn、Sb、W和Sn等12种微量元素间隔近20 a的含量、污染水平和生态风险的时空变化状况,采用富集因子（EF）和修正综合污染指数（MPI）评价了微量元素的污染水平,应用潜在生态风险因子（E_r）和修正生态风险指数（MRI）量化了微量元素引发的生态风险,并对污染水平显著变化区域的污染源进行了分析和探讨.研究结果显示,近20年来,鄱阳湖流域泛滥平原沉积物中Cd、Zn、Mn、W和Pb含量分别升高了134%、26%、41%、25%和8%,Hg、As、Cr、Ni、Sb和Sn含量分别降低了35%、15%、22%、10%、14%和13%,Cu含量无明显变化;饶河、赣江和信江流域的Cd含量分别升高了331%、151%和107%,抚河、赣江和修水流域的Hg含量分别降低了87%、41%和40%;其污染变化主要表现为Cd污染加剧和Hg污染降级,整个赣江流域Cd污染升级至中度和中度-重度,饶河乐安江Cd污染升级至重度,抚河流域Hg污染降至无或轻微;Cd污染加剧导致综合污染升级,极度和重度污染点位比例由17%升至33%;极高生态风险点位的比例由11%升至22%,其高MRI贡献率元素由Hg变为Cd,源于Hg污染的极高生态风险点降至中等生态风险.鄱阳湖流域泛滥平原沉积物中微量元素的显著污染变化主要源于矿产开发与冶炼、工业和农业生产等人为活动.研究成果可为河流污染防治和流域生态系统的优化管理提供科学依据.     

鄱阳湖三江口柱状沉积物有机氮同位素特征及其环境指示意义

通过对鄱阳湖三江口处柱状沉积物中δ15N、C/N比值、TOC和TN等含量的测定,分析了其有机质及氮素的来源.结果表明: 赣江、抚河、信江及鄱阳湖处柱状沉积物δ15N值变化范围分别为2.44‰~4.55‰、4.03‰~5.84‰、3.79‰~4.81‰及3.42‰~8.13‰.赣江南支其沉积有机质主要来源于土壤有机质;抚河整个柱状沉积物以自生有机物源为主;信江西支在12cm以下其沉积有机质主要受藻类及土壤有机质两种物源的影响,而12cm以上受外源影响比较小;鄱阳湖梅溪嘴表层2cm处沉积有机质来源以藻类为主,而中间6~3cm处主要来源于土壤有机质,7cm以下主要来源于藻类及土壤有机质.赣江南支、信江西支及鄱阳湖梅溪嘴沉积物氮素均主要来源人工合成肥料和土壤流失氮,而抚河主要来源于土壤流失氮.