微流控在二氧化碳捕集、利用与封存的研究

二氧化碳(CO₂)捕集、利用与封存(CCUS)是解决全球变暖问题的关键技术。CCUS通过捕集与封存减少大气中的CO₂含量，并利用CO₂代替化石原料的使用进一步减少CO₂的净排放。CCUS技术的实施基于微尺度下CO₂物理和化学过程的综合研究。微流控技术可以在微米甚至纳米尺度操控流体并揭示流体运动规律，在CO₂捕集、利用与封存等各个环节中均发挥了重要的作用。本文概述了微流控技术的优势，包括精确的流体操控、大比表面积和增强的传热传质能力。系统介绍了与CCUS相关的微流控研究，包括CO₂捕集吸收剂的快速筛选、配方优化和材料制备，CO₂高效转化利用的电催化反应、光催化反应、催化剂制备和光合作用检测，CO₂地质封存的流体分析和地质建模等。最后，总结了微流控技术在CCUS中所扮演的重要角色，提出了微流控技术在CCUS领域的机遇和挑战。     

光电催化协同还原CO2和氧化有机污染物

随着大气中CO₂含量的上升和化石燃料储量的枯竭,人们越来越关注全球气候和未来能源供应的问题.那么利用丰富的太阳能将CO₂转化为诸如甲烷或甲酸的燃料可以同时解决这两个问题,并且提供了一种方便的能量储存手段.本文采用电沉积的方法在泡沫Ni上生长出高度有序的ZnO纳米片阵列,溶剂热合成将UIO-66-NH₂嫁接到ZnO上,得到催化剂UIO-66-NH₂-ZnO-Ni.结果表明：ZnO对称生长,UIO-66-NH₂均匀修饰在其表面,能够很好的吸附CO₂,使得CO₂进入孔道内,减少析氢反应.同时发现该催化剂具有优良的光电催化还原性能,光电催化还原CO₂的主要生成产物为甲酸.甲酸在3h含量达到30.98μmol.     

长江口崇西湿地生态系统的二氧化碳交换及潮汐影响

河口湿地具备不同于其他生态系统的典型的生物化学特征. 利用开路式涡度相关系统,对长江口崇西湿地净生态系统CO₂交换(NEE)进行了初步研究. 结果表明,生长季CO₂交换呈V字型特征,平均CO₂交换量为-0.06 mg/(m2>/sup>·s);非生长季无明显特征,平均CO₂交换量为0.025 mg/(m2>/sup>·s). 这与其他生态系统CO₂交换特征相符合,主要是生长季的植被光合固碳作用所致. 非生长季的净生态系统CO₂交换比生长季受土壤温度的影响更大. 大潮期和小潮期的CO₂交换表明,无论是生长季还是非生长季,小潮期从生态系统释放到大气的CO₂均高于大潮期,潮汐高度与CO₂释放量呈负相关,暗示着高水位抑制生态系统呼吸和阻碍CO₂的传输,从而减少了CO₂的释放. 通过分析大潮期和小潮期的植被净光合速率发现,同一地点的植被固碳过程受潮汐的影响不很明显. 潮汐对净生态系统CO₂交换的影响主要是减少了土壤呼吸释放CO₂的过程. 总体而言,崇西湿地在年周期内表现为CO₂的汇.      

微藻在不同氨氮条件下固定CO2耦合净化废水实验

为探究小球藻同步固定CO₂、净化废水及生产蛋白质的潜力,实验研究不同氨氮浓度(30,60,90 mg/L NH₄Cl)和CO₂体积分数(0.038%和10%)对小球藻(Chlorella vulgaris)生长、固碳、氮磷营养盐去除及蛋白质生产的影响,并将Logistic方程与改进的Monod方程相结合,描述小球藻比生长速率与氮、磷营养盐的关系。结果表明:10% CO₂组生物量(380.16~499.52 mg/L)是0.038% CO₂组生物量(44.73~120.00 mg/L)的3.54~8.30倍,同时,10% CO₂组中氨氮和磷酸盐消耗速率明显高于0.038% CO₂组。小球藻比生长速率、固碳速率、蛋白质含量均与生物量呈正相关(R2≥0.83,P<0.05),且在10% CO₂和60 mg/L NH₄Cl条件下获得最大值,分别为0.21 d-1、42.62 mg/(L·d)和228.43 mg/L。此外,拟合结果显示Logistic方程与改进的Monod方程联合应用可较好地描述小球藻的生长过程(R2=0.39~0.96),且10% CO₂条件下的营养盐更易被小球藻吸收。实验结果可为微藻同步固定CO₂、净化废水及副产物(如蛋白质)生产的应用提供理论参考。     

黄土塬地区CO2驱油封存泄漏地下水监测体系研究

针对鄂尔多斯黄土塬地区CO₂驱油封存项目的监测需求,在综合辨识黄土塬地区地下水潜在的CO₂泄漏特征,剖析CO₂泄漏进入地下含水层后的空间运移及时间响应特征的基础上,结合CO₂驱油封存过程,建立了1套面向黄土塬地区CO₂驱油封存CO₂泄漏的全时空立体化地下水监测体系。研究表明:受地形地貌及土壤特点影响,黄土塬地区驱油封存的CO₂具有盖层突破、井筒侧漏、降雨反渗和地表径流补给的多源泄漏特征;CO₂泄漏进入地下含水层后具有纵向快速运移扩散、横向四周缓慢扩散并随地下水向下游运移的空间运移特征和CO₂浓度、电导率等指标上升,pH值下降以及Ca2+、Mg2+离子浓度先上升后下降的时间响应特征。基于上述特征所建立的监测体系可为该区域CO₂驱油封存示范项目的监测提供参考。     

深部储层中CO2沿断层泄漏量的影响因素

CGS（CO₂地质储存）是CO₂减排的重要手段之一,天然裂隙的存在则是CGS的潜在风险.CO₂地质储存过程中储层上覆盖层及其浅部含水层是防止CO₂泄漏的天然屏障,为了探究深部咸水层中CO₂沿断层的泄漏过程并获得断层渗透率及储层中超临界CO₂流体初始条件（初始饱和度、初始泄漏压力）对CO₂沿断层泄漏速率和泄漏量的影响程度,依据鄂尔多斯CO₂灌注工程示范区资料,使用多相、多组分溶质运移数值模拟软件TOUGH2建立了2D概念模型.结果表明,深部咸水层中的CO₂在压力差和浓度差的作用下沿断层发生泄漏,到达浅部含水层后开始发生侧向运移,100 a内运移了约200 m的水平距离;由于浮力的作用,CO₂集中在含水层顶板处,有效地防止了CO₂向外泄漏.影响因素分析表明,100 a内断层渗透性能为低渗、中渗和高渗条件时,CO₂累积泄漏量分别为0、1 050和3 000 t;CO₂初始饱和度分别为0.20、0.50和0.99时,CO₂累积泄漏量分别为550、1 050和1 650 t;初始泄漏压力分别为17.3、17.6和18.1 MPa时,CO₂累积泄漏量则分别为900、1 050和1 400 t.除此之外,断层渗透性、CO₂初始气体饱和度和初始泄漏压力对CO₂泄漏的影响还体现在泄漏发生时间和平均泄漏速率上.研究显示,各因素对CO₂沿断层泄漏过程的影响程度表现为断层渗透性能> CO₂初始饱和度> CO₂初始泄漏压力.      

光生物反应器内CO2传输与微藻固碳性能强化

CO₂气体可为微藻光合作用提供必需的碳源,CO₂在藻液中的混合、溶解及传输特性显著影响了微藻的生长固碳.在微藻光生物反应器中,气泡在藻液中的生长、脱离、聚并、上升等动力学行为主要由气体分布器决定.本文以气体分布器为研究对象,研究在不同孔径及孔间距下对15%（V/V）CO₂气体在悬浮液中的气泡行为、CO₂溶解与混合特性以及对微藻生长固碳的影响.结果表明：气泡上升速度随气体分布器孔径及孔间距的减小而减小,导致CO₂气泡在藻液中停留时间增加,强化了CO₂溶解传输,CO₂体积传质系数提高了143%,混合时间降低了24%,最终使微藻生物质浓度提高18.8%,固碳速率提高23.2%.     

土壤CO2浓度变化特征及其对岩溶碳循环的影响

为探究土壤CO₂浓度变化特征及其对岩溶碳循环的影响,于2018年6—12月对重庆市南川区后沟泉水化学及泉域上覆土壤CO₂(监测点土地利用类型为玉米-油菜轮作地)进行为期7个月的连续监测和采样,并结合1—5月的监测数据,定量分析旱雨季土壤CO₂浓度与岩溶碳汇量的季节性演变特征及二者的相互关联性. 结果表明:①土壤CO₂浓度具有显著的季节性变化特征,主要表现为雨季较高、旱季较低,其最高值和最低值分别出现在9月(13 316 μmol/mol)和1月(2 262.63 μmol/mol). ②温度与土壤CO₂浓度之间存在较强的正相关关系(R2=0.82,0.0012浓度之间不具相关性(R2=0.17,P>0.5),说明土壤CO₂浓度主要受温度的影响. ③泉水Ca2++Mg2+、HCO₃?浓度在雨季明显高于旱季,而水体CO₂净消耗量在旱雨季无较大差异,这可能是由于受土壤CO₂效应、降水稀释效应和H₂SO₄/HNO₃释放CO₂的共同影响. 研究显示,土壤CO₂浓度的变化特征表现为季节性差异,但在土壤CO₂浓度及外部环境的多重影响下,岩溶碳循环的季节性变化并不明显.      

NaOH修饰Ru/TiO2对CO2活化及甲烷化性能研究

采用溶胶-凝胶法合成NaOH修饰的Ru-TiO₂催化剂(Ru/NaOH-TiO₂),在对其详细结构表征后将其应用于CO₂甲烷化反应.活性测试结果显示,以Ru/NaOH-TiO₂催化剂进行CO₂甲烷化反应,在7 h反应时间内生成300.8μmol CH4,其产量相较于Ru/TiO₂提高了30.2%.CO₂-TPD、H2-TPR.FTIR等测试结果证实NaOH修饰能提高催化剂对CO₂的吸附和活化,从而有效提高其催化CO₂甲烷化效率.这一研究工作为提供高效CO₂转化催化剂提供了理论基础.     

沸石分子筛催化材料在二氧化碳转化中的应用

开发高效的CO₂化学转化和利用技术是推动碳捕集利用(CCU)技术快速发展的关键，对我国实现双碳战略目标具有重要意义。沸石分子筛是一种具有规整微孔结构、高结晶度以及高水热稳定性的无机材料，在CO₂化学转化领域有着广泛的应用前景。本文介绍了当前沸石分子筛催化材料在CO₂转化领域的应用研究进展，重点介绍了沸石催化剂在CO₂-CH₄干重整、CO₂加氢以及等离子体驱动CO₂转化方面的最新研究进展。理性设计并可控构筑高性能沸石分子筛催化材料以最大限度地提高CO₂转化效率和产物收率，是未来该领域的研究重点。尽管沸石分子筛催化材料在CO₂转化领域表现出良好的应用前景，但仍有很多方面值得深入开展研究：1)在CO₂直接加氢制C⁺₂碳氢化合物(如芳烃)体系中，沸石分子筛的催化性质有着非常关键的作用，如何有效合成并调控沸石的酸性位点，是提高目标产物选...     

胜坨油田原油温室气体排放特征及其影响因素

为研究油田开发过程中原油在大气条件下的碳排放特征,完善油气系统潜在温室气体排放清单,以胜利油田典型区块——胜坨油田原油为研究对象,通过改进的静态室-气相色谱及质谱法对原油在大气条件下的自然脱气(排放)过程进行模拟试验研究. 结果表明:CH₄和CO₂是胜坨油田原油溶解气中的两种主要温室气体;将模拟时间(48 h)均分为4个时段,CH₄、CO₂的主要排放阶段为0~12 h,并且其排放量远高于>12~24、>24~36和>36~48 h,其中,不同温度下CH₄、CO₂的最大排放率均出现在0~2 h. 原油在空气中暴露时间的长短及所处大气温度的高低直接影响温室气体的累积排放,CH₄、CO₂的累积排放量均随模拟试验的进行而递增;原油所处环境温度越高,累积排放量越大,3 ℃时CH₄、CO₂的累积排放量分别为12.498、15.071 g/m3,13 ℃时为20.626、21.004 g/m3,27 ℃时为31.353、26.954 g/m3. CH₄、CO₂在不同温度下的相对排放量存在差异,表现为低温(3、13 ℃)条件下CH₄排放量低于CO₂,相对高温(27 ℃)条件下表现相反. 研究显示,原油所处大气环境的温度及暴露时间是影响原油温室气体排放的重要因素.      

喀斯特城市湖库pCO2及CO2通量空间格局研究

为探索典型喀斯特城市湖库二氧化碳分压（pCO₂）及其交换通量（F）空间格局,以我国贵阳市阿哈湖水库（AHa）、松柏山水库（SBS）、百花湖（BHH）和红枫湖（HFH）为对象,探索了区域气象水文基础数据、碳酸盐平衡参数及环境因子,进而评估表层水体pCO₂及其F空间变化.结果表明,受原位新陈代谢和水文调节,AHa的pCO₂为（861.6±462.8）μatm,显著高于SBS （223.6±213.1）μatm、BHH （139.3±63.6）μatm和HFH （126.2±50.9）μatm （P<0.05）,且各湖库水-气界面二氧化碳（CO₂）交换速率（k值）在（2.05~3.82） cm/h范围内.AHa的F值为（6.23±9.59） mmol/（m²·d）,具有向大气排放CO₂的潜力;SBS、BHH和HFH的F值分别为（-5.86±5.25） mmol/（m²×d）、（-8.63±1.03） mmol/（m²·d）和（-7.58±1.10） mmol/（m²·d）,表现为大气CO₂汇.湖库表层水体pCO₂与环境因子叶绿素a （Chla）和氨氮（NH₄⁺-N）具有显著相关性（P<0.05）,说明喀斯特湖库碳酸盐耦合光合作用和人为输入极大影响了水体CO₂量级.     

中国分省道路交通二氧化碳排放因子

基于本地化的综合移动源排放模型（Motor Vehicle Emission Simulator,MOVES）模型模拟典型机动车的CO₂排放因子,并建立排放因子与速度变化关系的评估方程,结合各省路网平均速度与区域电网排放因子核算中国31个省份分车型的CO₂排放因子.同时,综合考虑载客汽车的载客量和客座率,载货汽车的载重量和载货率,建立各省单位客运,货运周转量的机动车CO₂排放因子库.结果表明,各类机动车的平均CO₂排放因子分别为：柴油公交车0.880kgCO₂/km,重型货车0.877kgCO₂/km,电动公交车0.676kgCO₂/km,中型货车0.508kgCO₂/km,轻型货车0.374kgCO₂/km,柴油小客车0.227kgCO₂/km,微型货车0.216kgCO₂/km,汽油小客车0.203kgCO₂/km,电动小客车0.108kgCO₂/km,摩托车0.062kgCO₂/km.车辆满载时,柴油公交车和电动公交车的人均CO₂排放量比汽油小客车分别降低了63%和73%,电动小客车的人均CO₂排放量较汽油和柴油小客车分别下降了46%和51%.较高的机动车保有量,频繁的道路拥堵导致上海,北京和重庆等市的机动车CO₂排放因子相对较高.倡导公共交通,提高客座率,降低私家车使用频率,推广纯电动汽车并通过减少道路拥堵以提高车速是降低道路交通CO₂排放量的有效途径.     

西藏地区水电开发的低碳效益评价

论文针对西藏水电开发及外送在我国优化能源资源配置、调整能源结构和控制CO₂排放中的重要地位,综合考虑受电区火力发电的供电煤耗、CO₂排放水平及其动态变化,开展西藏地区水电开发的化石燃料替代、CO₂减排等低碳效益评价。结果表明：1）2006—2012年西藏水电开发的化石燃料替代效应和CO₂减排效应变化具有明显的波动性;2）不同技术水平下西藏水电开发的化石燃料替代效应存在明显差异,华中电网技术水平下西藏水电开发的化石燃料替代量最大,西北、西藏电网技术水平下次之,全国电网技术水平下最小;3）不同排放水平下西藏水电开发的CO₂减排效应也存在明显差异,西藏电网排放水平下西藏水电开发的CO₂减排量最大,西北、华中电网排放水平下次之;4）西藏水电未来开发的化石燃料替代潜力和CO₂减排潜力突出,2030年西藏水电开发的化石燃料替代量超过2012年西北电网5省区火电燃料消耗总量的75%;与其他排放水平相比,2030年华中电网排放水平下西藏水电开发的CO₂减排量相对较小,但仍然超过2013年阿根廷、巴基斯坦、越南等国能源消费的CO₂排放量。因此,西藏水电开发及外送对于我国推动能源结构低碳化、实现2030年应对气候变化国家自主行动目标等具有重要意义。     

北京能源消费排放CO2增量的影响因素分析——基于三层嵌套式的I-O SDA技术

通过构建一个扩展的竞争型经济-能源-碳排放投入产出表,运用三层嵌套结构式I-O SDA 技术,从整体情况、分产业、工业分行业3 个层面,对1997—2007 年北京的碳排放增量进行了分解。结果表明:消费、投资、调出和出口等经济规模增长要素,以272.46%的贡献率成为增排的主要因素,而能源消费强度变动效应,则以-237.13%的贡献率成为减排的决定性因素;在规模扩张各效应中,调出和消费超过投资和出口达8 403.38×10⁴ t,是增排的主要贡献者;2002—2007 年间以“高碳”为特征的新一轮工业化,使该期增排占到1997—2007年总增量的86.41%;服务业的贡献率是75.93%,为增排的第一大部门,但2002—2007 年工业超出服务业1 036.40×10⁴ t;重制造业的贡献率是1 030.76%,为增排的重点行业,而能源工业则以-992.81%的贡献率,成为减排的重点行业;各时段各效应在不同产业、工业不同行业发挥的作用大小不同且不够稳定。     

干旱区盐湖沿岸不同植物群落土壤CO2排放特征

为探究盐湖区不同植物群落土壤CO₂排放速率及影响因素,以新疆达坂城盐湖沿岸小獐毛、鸢尾、芨芨草、黑果枸杞群落和撂荒地土壤为研究对象,在2016年4~12月采用Li-8100A监测了不同植物群落土壤CO₂排放特征,分析了CO₂排放与5（ST5）,10（ST10）,15cm（ST15）土壤温度、含水量、电导率的关系.结果如下：4~12月小獐毛群落土壤CO₂日排放呈单峰曲线,7月土壤CO₂排放速率最高,峰值出现在14：00左右;7月鸢尾、芨芨草、黑果枸杞和撂荒地土壤CO₂排放呈双峰曲线,峰值出现在10：00和14：00~16：00左右,其余月份均呈单峰曲线,峰值出现在12：00~14：00;不同植物群落类型、同一植物类型不同月份土壤CO₂排放存在显著差异（P<0.001）.4~12月芨芨草群落土壤CO₂累积排放量最高（2508.01g/m²）,大于撂荒地（2235.01g/m²）、鸢尾（1903.03g/m²）、黑果枸杞（1690.27g/m²）和小獐毛（550.34g/m²）植物群落处理.小獐毛群落土壤CO₂排放与ST15显著相关（R²=0.739,P<0.05）,且对ST15变化最敏感;鸢尾、芨芨草、黑果枸杞群落和撂荒地处理土壤CO₂排放与ST5相关性较高（R²=0.708~0.821）,对ST10变化响应敏感.小獐毛群落土壤温度敏感系数（Q₁₀）最大值出现在6月（7.97）,鸢尾（21.74）、芨芨草（13.21）、黑果枸杞（18.23）和撂荒地（7.65）处理则出现在11,12月.不同植物群落土壤CO₂排放与含水量相关性较低;一元线性方程（log_eC_f=-0.149EC+0.943）能较好的模拟土壤电导率（EC）与CO₂排放（C_f）的关系.除土壤温度外,盐分也是影响盐湖沿岸土壤碳排放的重要因素.因此,在考虑陆地生态系统碳收支时不能忽略盐湖生态系统,以及盐分对土壤碳过程的影响.     

基于碳酸盐分析的水泥碳排放因子测算

为了优化水泥碳排放因子的测算方法,论文基于生料碳酸盐法以及工艺/燃料排放(新型干法窑)、无机碳/有机碳排放(立窑)的碳排放分类对熟料和水泥碳排放因子进行了分析和测算。结果表明:基于抽样调查样品的测试数据,新型干法窑的工艺碳排放因子约为520.00 kg CO_2/tcl,燃料碳排放因子约为288.06 kg CO_2/tcl,熟料碳排放因子约为808.06 kg CO_2/tcl,立窑的无机碳排放因子约为504.18 kg CO_2/tcl,有机碳排放因子约为343.67 kg CO_2/tcl,熟料碳排放因子约为847.85 kg CO_2/tcl;由于新型干法窑和余热发电等技术的普及以及熟料水泥比降低等因素,中国水泥碳排放因子有逐年降低的趋势,从2001年到2012年,水泥碳排放因子从767.13 kg CO_2/tce降到550.80 kg CO_2/tce;水泥碳排放构成中的工艺排放、燃料排放和电力消耗间接排放约各占58.57%、29.79%和11.64%。     

不同氮水平下秸秆和活性碳对土壤不同粒级碳的影响

利用采集自FACE(Free Air Carbon Dioxide Enrichment)技术平台上田间培养的土壤样品,通过温室培养的方法,研究不同CO₂浓度下导致作物生物量增加和更多碳输入对土壤含碳量的影响. 结果表明, CO₂浓度高(即通过秸秆还田和根系进入土壤的含碳量增加)时,其显著影响碳在不同粒级土壤中的转化,粒径>53 μm土壤的含碳量增加,粒径<53 μm土壤的含碳量降低;在没有秸秆加入的常规氮水平下与有秸秆加入的低氮水平下,含碳量变化幅度较大;单位土壤各粒级的含碳量均有增加,有秸秆加入,活性碳(葡萄糖)量越大,含碳量增加幅度越大;没有秸秆加入,活性碳量越大,总碳含量增加幅度越小. 而不同氮水平下秸秆的分解代谢对土壤不同粒级碳的影响还不明确,有待继续研究.      

巢湖二氧化碳排放特征及其潜在影响因素

为探讨浅水湖泊CO2排放的时空格局及与CDOM来源组成潜在关联机制,于1月(枯水期)、4月(平水期)、7月(丰水期)不同水文情景下富营养浅水巢湖进行野外观测,采用扩散系数—顶空瓶法观测表层水体CO2浓度(cCO2)和通量(FCO2),并探讨CO2排放的潜在驱动因素,尤其是对CDOM来源组成的响应机制.结果表明,巢湖全湖...     

三峡库区万州段典型干支流水华期CO2通量变化

三峡库区的CO₂排放近年来引起了学界的广泛关注,但水华期间的生物化学作用对CO₂产生和汇集的影响研究并不多见。以三峡库区万州段干流、典型支流(澎溪河)为研究对象,分析水华期间生化过程对水体中CO₂产汇的影响。研究表明：干流、支流CO₂浓度和通量与环境因子、生源物质的相关性存在显著空间差异性;支流水体CO₂浓度与水温、pH、DO呈显著负相关,与DOC、DTP呈显著正相关;水气界面CO₂通量与水温存在显著负相关,与DTP、CO₂浓度显著正相关。干流水体CO₂浓度与pH显著负相关,与DIC、DOC、NH⁺₄-N显著正相关;水气界面CO₂通量与NH⁺₄-N、CO₂浓度显著正相关;高阳、黄石、万州3个点位水气界面CO₂通量与各自表层水体CO₂浓度变化...