用固相萃取-高效液相色谱-三重四极杆串联质谱法测定海洋沉积物中13种氟喹诺酮类抗生素

为进一步探索海洋沉积物中氟喹诺酮类抗生素的污染情况,基于固相萃取-高效液相色谱-三重四极杆串联质谱(SPE-LC-MS/MS)技术,建立了海洋沉积物中13种FQs的测定方法;采用高效液相色谱-三重四极杆串联质谱多反应监测离子模式(MRM)对FQs进行分离检测。结果表明：在优化实验条件下,13种FQs的质量浓度为0.50～100μg·L^-1,目标化合物峰面积与内标物质峰面积之比与质量浓度的线性关系良好(R²>0.99),方法检出限为0.003～0.03μg·kg^-1;在加标量为1μg·kg^-1和10μg·kg^-1时,空白加标的平均回收率为73.5%～124.6%和67.5%～118.5%,相对标准偏差(RSD)为1.0%～9.7%(n=7);以海洋沉积物为基质,13种目标物的加标回收率为67.7%～142.4%,RSD小于10.2%(n=6);使用该方法对广州某湾区海洋沉积物中13种FQs的残留量进行了实地检测,培氟沙星质量分数最高,为1.6μg·kg^-1     

邛海主要入湖河流氮、磷入湖污染负荷特征研究

针对入湖河流小流域水文资料缺乏的情况,提出了水文比拟法和水文分割法相结合的入湖径流量与入湖污染负荷计算方法,并对邛海主要入湖河流开展总氮、总磷入湖污染负荷量及组成研究。结果表明：2019—2020年,邛海3条主要入湖河流鹅掌河、官坝河和小青河的两年平均入湖径流量分别为2.19×10⁷、5.31×10⁷、2.94×10⁶ m³/a,其中雨季(5—10月)入湖径流量占到约90%。3条河流两年共计向邛海输送总氮、总磷污染负荷量255.99 t和12 447.22 kg,其中面源污染是邛海主要入湖河流污染负荷的首要来源,总氮、总磷面源污染负荷量分别占入湖污染负荷量的74.48%～81.02%、78.78%～84.39%。降雨量、土地利用方式等是影响邛海主要入湖河流入湖径流量与入湖污染负荷的重要因素。研究结果对邛海流域湖泊富营养化治理的精准实施具有重要意义,同时也为其他水文资料缺乏地区的污染负荷估算提供了方法参考。     

基于碳源储存的污水生物脱氮除磷效率及污水处理系统延伸成本分析

以我国北方某改良型A²/O工艺(设计规模6×10⁴ m³·d^-1)为例,基于一年的运行数据,考察碳源储存与生物脱氮除磷能力之间的关系,分析碳源利用效率和能耗情况。结果表明：在7—9月,系统碳源的综合利用效率为53%～55%,这说明消耗的碳源中超过50%比例用于生物脱氮除磷;反硝化菌较聚磷菌对环境的变化更敏感;外加碳源的延伸成本占直接成本的20.5%。因此,污水处理厂应充分考虑进出水水质及环境条件变化对碳源有效利用的影响。本研究结果可为减污降碳协同增效背景下城市污水处理厂A²/O工艺及其他常规工艺的优化调控提供参考。     

中性蛋白酶水解排水管网沉积物

采用中性蛋白酶水解排水管网沉积物以缓解管网淤堵问题,考察了酶投加量、反应时间、pH、温度等对沉积物水解效果的影响,并通过EPS、三维荧光光谱以及SEM等表征分析方法探讨了可能的机理。结果表明,在酶投量为8%(质量百分数)、pH=7、25℃条件下反应3 h,沉积物的水解效果较好,SCOD由原泥的259.03 mg·L^-1升至6 715.40 mg·L^-1,多糖从14.21 mg·L^-1升至5 797.27 mg·L^-1,氨氮由23.02 mg·L-1升至47.89mg·L^-1,有机质含量由50.42%降至48.24%,促进了有机质从固相向液相的迁移。经中性蛋白酶水解后,沉积物的结构和EPS被破坏,内部物质溶出,溶出的多糖占主导地位,且EPS含量变化趋势为S-EPS>TB-EPS>LBEPS。水解后上清液中微生物代谢产物与腐殖质物质增多,蛋白类(酪氨酸、色氨酸)和富里酸类物质减少。以上研究结果可为缓解管网沉积物淤堵提供参考。     

可溶性硫化物介导对矿区拦泥库沉积物中重金属垂直迁移特征的影响

在金属硫化物矿区中,Fe/S循环过程制约着重(类)金属的迁移转化。采用流动柱进行模拟自然淋溶实验,结合释放动力学及XRD、SEM表征探究了可溶性硫化物(S(-II))对大宝山沉积物中重金属垂直迁移规律的影响。结果表明,S(-II)对沉积物中重金属的释放具有相对的促进作用,各重金属元素释放量的大小顺序为Zn>Mn>Cu>Pb>As>Mo>Cd>Cr,呈现前期快速释放随后缓慢的过程。在质量浓度为100 mg·L^-1的Na2S溶液作用下,As、Cd、Cr、Cu、Mn、Mo、Pb和Zn的平均淋出浓度比10 mg·L^-1质量浓度处理组分别高了3.182、3.784、1.973、4.098、2.979、2.582、6.786和5.408倍。释放动力学拟合结果表明,重金属的释放过程符合双常数和Elovich模型。重金属萃取实验和XRD结果证明释放的部分重金属主要来源于沉积物中的易还原矿物相。本研究结果可为金属硫化物矿区重(类)金属污染控制与修复提供参考。     

基于k-Means算法的生活垃圾焚烧设施烟气二恶英防控

为深入探究生活垃圾焚烧设施二恶英的防控方法,采用k-Means算法对华南某生活垃圾焚烧发电厂焚烧设施的运行状态和不同炉内状态下二恶英排放特征及控制机理进行研究。结果表明,该厂3台焚烧炉具有显著不同的运行状态(类别1和2)(p<0.05),在不同状态下,其常规污染物及二恶英排放特征差异显著(p<0.05),类别1炉内状态较差,其排放的CO质量浓度是类别2状态下的2倍,二恶英的质量浓度是类别2状态下的1.5倍。类别1和类别2状态下二恶英的主导生成机理分别为“前驱物合成反应”和“从头合成反应”。为降低二恶英的排放,该厂首先应保证烟气流量大于10.5×10⁴ m³·h^-1 (均值11.8×10⁴ m³·h^-1),其余参数最优范围为：烟气含氧量大于7.0%(均值8.6%)、CO质量浓度低于9.0 mg·m^-3 (均值3.5 mg·m^-3)、烟气湿度小于23.7%(均值21.3%)、烟气温度为140～154℃(均...     

基于渔网法的长丰县生态系统服务价值时空演变及驱动力研究

基于生态系统服务理论,乡村振兴的实质是增长乡村景观生态系统服务价值(ESV)。以安徽省长丰县为例,利用2000—2020年3期土地利用数据,采用渔网法与景观类型动态度、单位面积价值当量法、地理探测器模型等方法结合,分析景观结构变化特征、ESV特征及其空间分布和ESV空间分异驱动力,对长丰县景观ESV提升提供建议。结果显示,近20年,长丰县以耕地景观为主,占比均在0.8以上,水体、林地景观大幅增长,增长量分别为3.669×10³、1.258×10³ hm²。总ESV呈增加趋势,从1.098×10⁹元增长至1.756×10⁹元,主要是退耕还林、还湖对生态系统服务功能提升具有积极作用;ESV高的区域分布与水体、湿地和林地分布一致;各景观类型敏感性系数均小于1,评估结果可信;归一化植被指数(NDVI)的驱动力度最高,为0.349,是长丰县ESV空间分异的主要驱动因子,且多因子交互作用的影响比单因子更为显著。     

多元金属氧化物对水中苯胂酸类污染物的吸附性能及机理

砷污染一直是全球关注的环境问题。以典型苯胂酸—阿散酸(p-ASA)为目标污染物,通过水热法制备了锌-铁-锆复合金属氧化物(ZnFeZrO_x)吸附剂,探究了ZnFeZrO_x对p-ASA的吸附行为和吸附机理。结果表明:在pH=4,吸附温度为60℃,ZnFeZrO_x投加量为2.2 g·L^-1,p-ASA初始质量浓度为50 mg·L^-1时,ZnFeZrO_x对pASA的去除率可达95.15%。该吸附过程符合Freundlich等温吸附模型和准二级动力学模型,最大吸附容量为595.23 mg·g^-1。而在吸附实际废水的实验中,ZnFeZrO_x对牲畜养殖废水中p-ASA的去除率仍保持在较高的水平(84.92%)。表征结果表明,ZnFeZrO_x在吸附过程中具有良好的化学稳定性,Fe-OH为主要吸附活性位点,ZnO和Zr-O起到一定作用。ZnFeZrO_x具有良好的再生性能,重复使用3次后...     

微生物光电产甲烷及其能量自适应转化机制

<正>近年来,福建农林大学周顺桂教授团队独辟蹊径,基于地表水体受太阳光照输入能量的基本现象,聚焦微生物光电产甲烷及其能量转化机制关键科学问题,取得了系列研究进展。相关成果相继发表在《Nature Communications》、《Angewandte Chemie International Edition》和《Environmental Science&Technology》等期刊^[1-5]上。     

Fe2+联合NaClO强化污泥脱水性能与作用机理

为了强化污泥脱水性能,采用亚铁离子(Fe²⁺)活化次氯酸钠(NaClO)氧化工艺改善其脱水效果,考察了Fe²⁺/NaClO体系中Fe²⁺和NaClO投加量、初始pH对污泥脱水性能的影响,并探究强化污泥深度脱水的作用机制。研究表明,初始pH为5.0、Fe²⁺和NaClO投加量(以总悬浮固体计)分别为48.61和39.04 mg·g^-1时,污泥的脱水性能最佳,污泥含水率和比阻分别由91.32%和11.81×10¹² m·kg^-1降低至71.74%和1.71×10¹² m·kg^-1。Fe²⁺/NaClO氧化体系使胞外聚合物(EPS)降解和部分细胞裂解,反应生成的强氧化性的·OH会降解松散附着型EPS (LBEPS)和紧密黏附型EPS (TB-EPS)中的蛋白质和多糖,改变蛋白质二级结构,导致蛋白质结构松散,暴露了更多的疏水位点,同时减少污泥表面的亲水性官能团,释放EPS结合水...     

铜铝双金属材料对硝基苯废水的还原降解研究

以废旧铝箔为原料,采用化学镀铜的方式制备了铜铝双金属材料(Cu@Al⁰)并应用于硝基苯废水的还原降解。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等手段对制备的材料进行表征,系统考察了镀铜率、初始pH、Cu@Al⁰投加量、硝基苯初始浓度对硝基苯降解效果的影响,最后借助紫外可见吸收光谱(UV-Vis)和气相色谱(GC)进一步揭示了Cu@Al⁰对硝基苯的还原降解机理。结果表明,金属铜可成功负载在铝箔表面,当铜负载率为3.43%,初始pH=3,Cu@Al⁰投加量为0.50 g,硝基苯初始质量浓度为100 mg/L,反应时间为20 min时硝基苯的降解率可达88.4%,且Cu@Al⁰具有良好的循环利用性能。Cu@Al⁰对硝基苯的降解是从亚硝基苯到羟基苯胺再到苯胺的逐步还原过程,初始pH过高会影响中间产物亚硝苯进一步还原成最终产物苯胺。     

黄河兰州段消落带表层沉积物对磷的吸附

为探究黄河消落带表层沉积物对磷的吸附特征,基于吸附动力学、吸附热力学及单因子实验,现场采集黄河(兰州段)消落带表层沉积物进行实验室模拟研究。结果表明：沉积物对磷的吸附动力学经历快速吸附、慢速吸附、吸附平衡3个阶段,扰动条件下,在10 min内吸附量达到最大吸附量的85%以上,480 min达到吸附平衡;沉积物对磷的吸附符合Langmuir吸附等温方程,随着温度的升高最大理论吸附量Q_m随之增加,25℃时Q_m达到119.831 mg·kg^-1;单因子实验中,扰动频率增加对磷的吸附量具有明显的促进作用;pH为7～8时沉积物吸附效果最佳,偏酸性条件次之,偏碱性条件下吸附效果较差;增大上覆水KH₂PO₄浓度,吸附量增加,吸附率整体呈下降趋势。由此可知,黄河消落带表层沉积物对磷元素具有一定的拦截效应,河水的扰动能够促进沉积物对PO₄^3--P的吸附,但是水体的pH值变化及高浓度陆源污染物均会削弱消落带对磷元素的吸附拦截作用。该研究结果可为黄河上游的...     

PACl和CTS对水华微囊藻混凝-过滤的影响

过滤去除水华蓝藻时易出现过滤材料堵塞,混凝预处理可以改变水华蓝藻在过滤过程中的藻饼过滤特性,从而提高过滤通量。混凝剂种类是影响混凝-过滤分离性能的重要因素。本研究利用聚合氯化铝(PACl)和壳聚糖(CTS)进行预混凝,研究了2种混凝剂对絮体特性及过滤通量、出水水质和生物质品质的影响,并进行了2种混凝剂优化剂量添加条件下的药剂成本分析。结果表明,采用PACl和CTS在优化剂量下,过滤通量从无预处理时的1 647 L·(m²·h)^-1分别提升到2 020 L·(m²·h)^-1和5 816 L·(m²·h)^-1,通量下降率由65.9%分别降低到23.2%和13.8%。两种不同混凝剂过滤性能的差异主要是由混凝形成的絮体大小和饼层阻力不同造成的。CTS、PACl混凝预处理减小了饼层的过滤比阻力系数。在优化剂量条件下,CTS、PACl混凝形成的饼层比阻力系数Rcs从无混凝剂时的4.49×108 m·g^-1分别降低了95%和24%,达到了2.23×...     

载镧生物炭对水体氟离子的去除性能

以花生壳为原料、LaCl₃·7H₂O为镧前驱体,通过一步热解法制备了载镧生物炭(La-BC),确定了最佳制备条件,考察了溶液pH、吸附时间、La-BC投加量、F-初始质量浓度、共存离子等因素对La-BC吸附性能的影响,评估了La-BC在真实地下水中的应用潜能。结果表明：在pH为5～8时,La-BC表现出稳定的除氟性能。吸附过程符合准二级动力学和Langmuir等温线模型;在25℃和35℃下,La-BC的最大理论吸附容量分别为29.50 mg·g^-1与33.17 mg·g^-1。SO₄^2-、HCO₃^-与CO₃^2-对吸附过程存在不同程度的影响,Cl^-、NO₃^-和NH₄⁺影响较小。加标地下水经酸化预处理后,La-BC对工业园区地下水和农村饮用井水均表现出优异的除氟性能。...     

壳聚糖改性钠基膨润土稳定剂对重金属污染底泥的处理

为有效处理重金属污染的疏浚底泥并验证重金属稳定剂的稳定性,采用重金属稳定化的方法,以Cu²⁺、Zn²⁺、Cd²⁺单一和复合重金属污染的疏浚底泥为研究对象,以壳聚糖改性后的钠基膨润土为稳定剂,在不同稳定剂投加量、pH和液固比的条件下,对污染底泥进行稳定化处理,并采用毒性特征沥滤方法 (TCLP)和BCR连续提取法对稳定化效果进行分析与评价。结果表明：经过壳聚糖改性后的钠基膨润土稳定重金属的能力显著提高,在投加量为5%时,对Cu²⁺、Zn²⁺、Cd²⁺单一重金属污染底泥便可达到较高的稳定化率;聚糖改性钠基膨润土稳定剂(NaBent-CTS)处理Cu²⁺、Zn²⁺、Cd²⁺单一重金属污染底泥的最佳投加量为5%～7%,pH为6～7,液固比为1.3:1～1.7:1;NaBent-CTS处理Cu²⁺、Zn²⁺、Cd²⁺复合重金属污染底泥的...     

氧化石墨烯修饰MoS2-PAN吸附膜对铜离子吸附性能的影响

通过氧化石墨烯(GO)对硫化钼(MoS₂)-聚丙烯腈(PAN)进行改性处理,采用相转化法成功制备了对水溶液中Cu²⁺进行吸附的GO-MoS₂-PAN改性吸附膜。通过扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)及接触角测试对该吸附剂材料进行了表征。探究了不同GO固含量对GO-MoS₂-PAN改性吸附膜的孔隙率、纯水通量以及接触角的影响。在pH为5、Cu²⁺质量浓度为100 mg·L^-1的溶液中,GO固含量为0.03%的改性吸附膜对Cu²⁺的最大平衡吸附量达到224.28 mg·g^-1,且其脱附率为84%。结果表明,改性吸附膜对溶液中Cu²⁺的吸附动力学符合准二级动力学模型,等温吸附过程符合Freundlich等温吸附模型,热力学分析结果表明该吸附过程为自发吸热过程。     

可降解聚乙醇酸微塑料老化前后对盐酸四环素的吸附性能

聚乙醇酸(poly glycolic acid,PGA)因其良好的降解性能会加快其老化过程,可能比传统塑料具有更大的环境风险,因此,评估PGA在环境迁移中对污染物的载体效应尤为重要。选用PGA颗粒微塑料(microplastics,MPs)为研究对象,盐酸四环素(tetracycline hydrochloride,TCH)为代表性污染物,探究老化过程对PGA吸附TCH行为的影响。结果表明：PGA在经过15 d H₂O₂和H₂SO₄老化后,表面均变得粗糙,比表面积由0.017 m²·g^-1分别增至0.327 m²·g^-1和0.467 m²·g^-1,官能团含量分别增加了1.89%和3.49%,接触角由83.19°分别降至81.58°和50.07°。吸附动力学均符合伪二级动力学模型,吸附等温线均符合Langmuir等温吸附模型。老化后PGA对TCH的吸附量均高于老化前,PG...     

载镧酒糟污泥生物炭对磷的吸附性能及机理

为实现市政污泥的无害化和资源化利用,以酒糟和市政污泥为原料热解制备酒糟污泥生物炭(LBC_Z),采用共沉淀法将镧(La)负载到LBC_Z表面制得La改性酒糟污泥生物炭(La-LBC_Z),探究了改性剂浓度、 LaLBC_Z投加量、溶液初始pH和共存离子对La-LBC_Z吸附磷的影响,使用SEM-EDS、BET、XRD、FTIR和XPS等表征手段分析了吸附机理。结果表明：改性剂浓度为0.1 mol·L^-1时La-LBC_Z对磷的吸附效果最好(吸附量为68.32 mg·g^-1),为改性前的6倍;吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir模型,为单分子层表面的化学吸附。此外,生物炭孔隙结构不发达,La以氢氧化物形态负载到生物炭表面,络合反应是其主要的吸附机理。在吸附-脱附实验中,La-LBC_Z经过5次循环后吸附量为61.2 mg·g^-1,吸附率为87.79%,脱附量为52.65 mg...     

碳修饰的铁基催化剂催化降解膜生物反应器出水中有机污染物

采用水热法合成碳修饰的铁基催化剂,并利用非均相类Fenton反应对膜生物反应器(MBR)出水进行处理。研究表明,对催化剂进行碳修饰可以大幅提高类Fenton反应的催化活性,反应60 min对MBR出水COD的去除率可超过91%,且经过6次循环降解性能几乎保持不变。X射线光电子能谱(XPS)表明,反应后催化剂中高活性Fe²⁺占比并未减少。循环伏安曲线表明,通过水热法进行碳修饰能有效提高催化剂电子传输效率并促进Fe²⁺/Fe³⁺循环。电子顺磁共振(EPR)测试表明,·OH和·O^-₂均是该体系中的活性氧物种。     

LaCoO3催化过一硫酸盐高效降解阿特拉津的性能及机理

钙钛矿类活化过一硫酸盐(PMS)催化氧化技术已成为一种有效处理难降解有机物的方法。然而,关于其活化PMS降解阿特拉津的性能、机理和无机阴离子及天然有机物对催化的影响并不清晰。为此,制备了钙钛矿催化剂,系统地研究了LaCoO₃催化PMS降解阿特拉津(ATZ)的性能和机理,并探究了常见无机阴离子和腐植酸(HA)对降解性能的影响。结果表明,在中性pH下具有良好的降解效果;SO₄^2-和NO₃-轻微抑制降解,高浓度Cl-则具有明显的促进作用,其他无机阴离子(低浓度的Cl^-、H₂PO₄^-、HCO₃-)和HA抑制降解。自由基淬灭实验和EPR测试证明体系中¹O₂和SO₄·^-起着重要作用,HO·对降解过程也有贡献。XPS测试表明LaCoO₃表面的Co(Ⅱ)位点、晶格氧和氧空位在催化中发挥了重要作用;计...