微生物还原针铁矿胶体的动力学特征及其影响因素

基于典型的希瓦氏金属还原菌(Shewanella decolorationis S12)和针铁矿相互作用的现象,探讨了电子供体、针铁矿浓度及氧化还原中介体2-磺酸钠蒽醌(AQS)对其相互作用的影响.结果表明, AQS加入使针铁矿的微生物还原程度得到加强,在添加AQS的0.5mmol/L针铁矿体系中,厌氧培养38天后,被还原解离出的Fe(ΙΙ)浓度是未添加AQS的394%.针铁矿的归一化还原速率表明,当电子供体浓度一定时,随着针铁矿浓度增加,针铁矿的还原酶促反应显著减弱.米氏拟合方程表明,以不同浓度的针铁矿为底物时, S12菌-针铁矿相互作用过程的拟合相关系数R2分别为0.843(添加AQS)和0.998(未添加AQS),电子转移载体的存在以及底物类型的不同均对Vmax和Km值均有一定程度的影响.在微生物在还原针铁矿过程中,其还原速率越大,用于ATP合成所需能量 值也随之升高,S12菌和针铁矿的还原反应达到平衡时, Gibbs自由能变化(DGr)达最大值.     

微生物异化还原针铁矿过程中4-硝基苯乙酮降解动力学特征及机理初探

以硝基类有机污染物为研究对象,探讨了在多相界面(矿物相/生物相)反应体系及纯生物相反应体系中4-硝基苯乙酮微生物还原动力学特征,同时对"针铁矿-微生物-4-硝基苯乙酮"相互作用机制进行了初步阐明.结果表明,2-磺酸钠蒽醌(AQS)对4-硝基苯乙酮微生物还原降解速率有显著的促进作用;不同反应体系中还原降解产物4-氨基苯乙酮含量(μmol·L-1)的对数值和反应时间(h)之间均呈典型的动力学一级增长模式(ExpGro1 Mode),ExpGro1模型拟合的校正R2系数(R2adj)在0.9699～0.9894之间.针铁矿介导下的多相界面反应体系中,4-硝基苯乙酮微生物还原过程可分为耦合的两个子过程,即针铁矿的微生物还原解离过程和吸附态Fe(Ⅱ)调控下的非生物还原过程.不同浓度的AQS以及反应体系中针铁矿的介入,导致4-硝基苯乙酮微生物还原反应所需"活化时间"存在一定程度的差异.研究进一步证实,针铁矿还原解离过程生成的吸附态活性Fe("Ι)在4-硝基苯乙酮微生物还原过程中起到了至关重要的作用.     

蒽醌类有机质对针铁矿异化还原解离特征影响

基于希瓦氏金属还原菌(Shewanella decolorationis S12)和针铁矿相互作用,讨论了蒽醌类有机质(AQS)对该针铁矿异化还原过程的调控机制.结果表明:AQS作为电子运移载体,使得还原解离态铁总量(Fetot)和可溶态铁含量(Fedis)均快速增加;不同含量的AQS加入前后,针铁矿还原平均速率得到显著上升,速率比在2.4~4.0之间,且该比值和AQS含量呈显著的线性关系,可决系数为0.9947.Fedis/Fetot比值随AQS含量升高而降低,当AQS含量由0.05 mmol·L-1增加至0.3 mmol·L-1时,Fedis/Fetot比值由0.935减小至0.705.Feads含量随AQS含量增加而增加,当体系中无AQS时,Feads含量维持在较低的水平(0.05 mmol·L-1).AQS参与下的铁异化还原过程实际上是由两个独立的子过程组成,即微生物呼吸作用驱动了AQS和还原态蒽二酚(AH2QS)的循环转变过程以及AH2QS进一步还原解离针铁矿的非生物过程.     

微生物异化Fe(Ⅲ)还原及其作用机制研究

微生物异化Fe(Ⅲ)还原是一个重要的生物及地球化学过程.文章围绕异化Fe(Ⅲ)还原细菌系统介绍了其代谢机理,对微生物异化Fe(Ⅲ)还原在地球化学中元素迁移和有机污染治理等环境修复方面的作用进行评述和展望.     

微生物异化Fe（Ⅲ）还原在环境污染治理中的应用及其发展前景

微生物异化Fe（Ⅲ）还原是指以Fe（Ⅲ）为末端电子受体在无氧条件下氧化有机物的产能过程,而铁元素是地壳中丰度最高的元素之一,因此,异化Fe（Ⅲ）还原在生物地球化学循环中起着重要的作用。文章围绕异化Fe（Ⅲ）还原机制,综述了国内外有关异化Fe（Ⅲ）还原在有机污染物（尤其是难降解有机污染物）、营养物质（N,P）等环境污染治理中的研究现状及其发展趋势,并对其进行了评述和展望,以期为特定污染物在环境污染治理中的实际应用提供参考依据。     

蒽醌类有机质介导水铁矿电化学还原的动力学

以水铁矿为实验对象，采用计时电流法研究了"电极-AQS-水铁矿"反应体系中蒽醌介导下的电化学还原动力学过程，阐明了"电极-AQS-水铁矿"三者之间相互作用的动力学特征与机制.结果表明：在超声波的协助下，同市售玻碳电极相比，发生在碳毡电极表面的电化学还原反应的灵敏性得到显著提升，且当体系施加电压为-0.7V时，AQS可以被完全还原.在最佳工作电极和实验条件下，AQS可以作为氧化还原中介体参与水铁矿的电化学还原过程.当AQS浓度从0.005mmol/L升至0.035mmol/L时，单位绝对量水铁矿的还原率从10.4%增至35%.AQS介导水铁矿电化学还原过程中的中间产物AQS_oxi浓度随时间的变化趋势符合由连串反应动力学推导出的函数模型曲线特征：随着时间t的增加，C_AQSoxi在初始某一范围内迅速增长；当时间到达某限度后，C_AQSoxi又出现了不同程度的快速下降，模型拟合的校正决定系数高达0.9990.     

生物炭及其水溶组分促进水铁矿微生物还原

采用水稻秸秆在300,400和500℃热解温度下制备生物炭(BC),并从中提取生物炭水溶组分(DBC),结合微生物还原实验和傅里叶转换红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射晶体衍射(XRD)、电子顺磁(EPR)等表征手段考察BC和DBC对Geobacter sulphurreducens PCA还原水铁矿的影响和作用机制.结果表明,400℃热解BC可使微生物异化铁还原的速率增加12倍,还原率最高,这是由于其含有最多的醌基、羧基基团,可以作为电子穿梭体促进电子转移.BC不能作为电子供体直接向微生物或水铁矿提供电子.DBC使水铁矿的长期微生物异化铁还原程度和初始还原速率分别增加了10倍和2倍以上.500℃热解DBC可以充当电子供体或者电子穿梭体,促进水铁矿的微生物还原,但是不能直接化学还原水铁矿.     

纤铁矿对氧氟沙星的吸附特征及环境影响因素

本文以化学合成的纤铁矿为研究对象,探讨典型氟喹诺酮类抗生素氧氟沙星(OFL)在纤铁矿上的吸附动力学、热力学过程及其环境影响因素.结果表明,纤铁矿对OFL的吸附过程更符合伪二级动力学模型(R²=0.991)和Freundlich模型(R²=0.996),平衡吸附量(Q_e)为1.99mg/g,且该吸附为自发放热过程.纤铁矿对OFL的吸附有很强的p H值依赖性,主要取决于不同p H值条件下纤铁矿的带电性和OFL离子的存在形态;同时,离子强度的增加会减弱纤铁矿与OFL之间的静电斥力,从而使吸附量增加.富里酸(FA)对OFL在纤铁矿上的吸附具有促进作用;两种离子对OFL的竞争吸附有着不同的影响,其中Ca²⁺抑制OFL的吸附,而NO₃^-则无明显影响.扫描电镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)表明,OFL在纤铁矿上的吸附机制以羧基参与的双齿螯合配位或双桥配位作用为主.     

鄱阳湖湿地DOM对铁还原菌异化还原水铁矿的影响

湿地土壤和沉积物中的Fe(Ⅲ)还原过程是地球化学循环中重要的一部分,目前有关鄱阳湖湿地DOM的化学组成及其与Fe(Ⅲ)还原作用的构效关系尚不明确.为此,以鄱阳湖湿地沉积物中分离筛选出的铁还原菌作为模式菌,Fe(Ⅱ)的生成量作为考察指标进行Logistic方程拟合分析,并采用紫外-可见光谱、三维荧光光谱及XRD光谱,研究...     

生物炭对含As(Ⅲ)水铁矿还原过程中砷形态及矿物转化的影响

生物炭的施用对土壤铁(氢)氧化物还原、砷(As)的形态转化有重要作用,极大地影响了As的环境行为.本文研究了生物炭/AQDS(蒽醌-2,6-二磺酸盐)对含As(Ⅲ)水铁矿化学还原和异化还原的影响,探索了由此产生的非生物和生物过程中Fe和As的形态转化及次生矿物的形成.结果 表明,生物炭和AQDS的添加可以促进水铁矿的化...     

石墨强化微生物异化铁还原合成蓝铁石的磷回收研究

蓝铁石结晶法磷回收是近年来国内外磷回收领域研究的热点.如何获得高产率的结晶产物,对于蓝铁石结晶法磷回收技术的广泛应用至关重要.本研究将不同投加量、不同粒径的石墨加入到混菌铁磷复合体系中培养22 d,探讨石墨对微生物异化铁还原合成蓝铁石过程的影响,以期为碳材料强化蓝铁石结晶法磷回收提供科学依据.结果表明:当石墨投加量为1 g·L~(-1)、粒径为10μm时,Fe(Ⅱ)含量在第10 d和第14 d时分别比对照组高12%和10%,对蓝铁石合成的强化作用最为明显.因此,1 g·L~(-1)、10μm的石墨投加条件为本实验中石墨强化微生物异化铁还原合成蓝铁石的最佳磷回收条件.实验末期测定了对照组和最佳石墨组体系中微生物蛋白含量,发现二者之间并无明显差异,表明石墨对微生物量的影响不大.此外,分析微生物群落结构变化发现,与原始污水水样相比,对照组和石墨组的变形菌门比例明显增加,且石墨组的增幅更大,表明石墨更利于变形菌的富集.由此推测,石墨对微生物异化铁还原合成蓝铁石的促进可能源于体系中石墨对变形菌门细菌的强化富集作用.     

不同Fe(III)对活性污泥异化铁还原及除磷影响研究

以SBBR反应器活性污泥作为铁还原菌菌种来源,采用兼性厌氧/严格厌氧恒温培养试验,投加不同Fe(III)考察各条件下的异化铁还原能力,同时比较对磷的去除效果.结果表明:2种条件下Fe(III)还原能力具有较好的一致性,依次为:Fe(OH)3>氧化铁皮>青矿>红矿,其中严格厌氧条件下较好.同时,除磷效果与其呈正相关,富集培养至7d, Fe(OH)3及氧化铁皮体系出水磷浓度均达到2mg/L以下,之后继续降低,最终达到0.5mg/L以下.结合异化铁还原除磷机理,可以证明,不同Fe(III)表面吸附作用对TP的去除贡献较小,其主要作用为铁还原菌驱动下的化学沉淀去除.     

异化Mn(IV)还原耦合降解卡马西平及双氯芬酸

本文以卡马西平（CBZ）和双氯芬酸（DCF）2种代表性有机药物作为目标污染物,嘉陵江沉积物中提取的微生物作为菌源,利用锰矿物为填料的厌氧生物滤柱探究了异化锰还原过程对CBZ和DCF的处理效果.同时研究了外加有机碳源（乙酸钠）和MnO₂对异化锰还原去除CBZ和DCF过程的影响.结果表明,在无外加乙酸钠和MnO₂时,厌氧生物滤柱对10μg/L的CBZ和DCF能分别实现25.23%和32.44%的去除.其中异化锰还原贡献的去除率分别为2.81%和14.87%,而外加0.5g/L乙酸钠和25g MnO₂均能提高异化锰还原过程中对CBZ的处理效果（分别提高6.35%和4.63%）,但对DCF的去除无显著影响.本试验可为难降解有机药物的降解提供新的思路.     

微生物异化还原铁氧化物体系对硝基苯的降解作用

对地下环境中铁氧化物的生物异化还原作用及其降解硝基苯的特性和效果进行了实验研究.结果表明,铁还原菌对硝基苯具有一定的降解能力,100h后硝基苯降解率>68.5%.微生物异化还原铁氧化物过程对硝基苯具有较好的降解作用,当针铁矿浓度为0.3mg/L时,协同降解效果最好,硝基苯降解率为78.5%.微生物的生长与铁氧化物的还原及硝基苯的降解之间具有明显的相关性.     

人工湿地沟壕系统中硝酸盐异化还原成铵细菌群落特征研究

硝酸盐异化还原成铵（Dissimilatory nitrate reduction to ammonium，DNRA）过程，是将易损失的NO₃^--N转化为NH₄⁺-N，而被植物或微生物重新吸收利用，从而有助于湿地沉积物的氮保留.本研究选取石臼漾人工湿地冬、夏两季沟壕中心、边缘表层沉积物，采用高通量测序等分析方法，研究了DNRA细菌群落结构特征.研究结果表明：在空间尺度上，沟壕中心DNRA细菌丰度高于沟壕边缘，分别为（2.26±1.19）×10⁹和（1.22±1.46）×10⁹ copies·g^-1.在时间尺度上，冬夏两季样品中DNRA细菌丰度具有显著性差异（p<0.05）.多样性分析表明，沟壕中心沉积物的DNRA群落丰富度高于沟壕边缘.所有样品中占比最高的DNRA属为Caldilinea（69.75%±3.64%）、Anaeromyxobacter（66.41%±1.19%）.Caldilinea属在夏季样品的占比（39.78%±5.15%）高于冬季样品（29.98%±0.57%），而Anaeromyxobacter属在沟壕中心的占比（35.14%±0.83%）高于沟壕边缘（31.28%±0.76%），且小沟（34.33%±1.40%）高于大沟（32.08%±1.33%）.主坐标分析（PcoA）结果表明，DNRA细菌群落结构具有明显的时间异质性.DNRA细菌丰度与有机质（TOM）、碳氮比（C/N）和含水率（MC）显著相关.本研究揭示了人工湿地沉积物中DNRA细菌的丰度、群落组成、多样性及其与环境因子的关系.     

沉积物硝酸盐异化还原过程的温度敏感性与影响因素——以长江口青草沙水库为例

水生态环境中硝酸盐异化还原过程反硝化、厌氧氨氧化和硝酸盐异化还原成铵（DNRA）,对氮循环起着重要作用.采用泥浆培养实验,并结合¹⁵N同位素示踪技术对长江口青草沙水库沉积物硝酸盐异化还原过程的温度敏感性及影响因子进行了研究.结果表明,原位温度10℃时沉积物中反硝化、厌氧氨氧化和DNRA速率分别是0.18～6.86、0.26～3.16和0.09～0.25μmol N/（kg·h）.当培养温度升高到20℃和30℃时,反硝化速率分别是0.43～6.22和0.68～6.56μmol N/（kg·h）,平均比10℃时升高了15.7%和21.6%;厌氧氨氧化速率分别是0.61～3.2和0.77～3.54μmol N/（kg·h）,平均比10℃时升高了27.8%和42.6%;DNRA速率分别是0.09～0.23和0.1～0.18μmol N/（kg·h）,均比10℃时降低了4.2%.沉积物厌氧氨氧化对温度最为敏感,其次是反硝化,均随温度升高而增大;而DNRA最不敏感,随温度升高而减小.相关性分析结果发现有机碳、氨氮、二价铁和硫化物是影响硝酸盐异化还原的主要环境因子.反硝化和厌氧氨氧化硝酸盐还原的贡献分别是34%～71%和28%～49%,而DNRA为2%～17%.青草沙水库沉积物反硝化和厌氧氨氧化过程每年可去除活性氮大约为3.25×10³t和1.68×10³t,约占库区输入氮的54.17%.