Mn-Ce-Co/TiO2催化剂低温脱硝活性研究

以纳米TiO2为载体,通过浸渍法制备一系列改性Mn-Ce/TiO2脱硝催化剂.通过实验考察不同元素组分催化剂的脱硝活性,同时探讨金属氧化物掺杂对提高催化剂低温脱硝活性的机理.活性测试结果显示,Co掺杂能最有效地提高Mn-Ce/TiO2催化剂在低温段的SCR脱硝活性,在n(Co):n(TiO2)=0.08～0.10、体积空速为35100h-1的条件下,催化剂在120℃时就能达到80%以上的NO去除率,140℃左右时的NO去除率接近100%.BET、XRD、TPR、TPD等表征测试结果表明,Co掺杂可改进Mn-Ce/TiO2催化剂的物化特性,增加催化剂表面的活性酸位点及活性氧数量,提高催化剂的氧化还原能力,从而提高Mn-Ce/TiO2催化剂低温SCR脱硝活性.     

Mn-Ce-Fe/TiO2低温催化还原NO的性能

采用浸渍法制备了Mn-Ce-Fe/TiO2.研究了其组分配比、焙烧温度等制备条件和NO进口浓度、空速、O2含量、NH3/NO摩尔比等操作条件对Mn-Ce-Fe/TiO2 NH3低温还原NO活性的影响,并探讨了H2O、SO2对Mn-Ce-Fe/Ti O2活性的影响.结果表明,Mn:Fe:Ce摩尔比为5:2:4、500℃下焙烧的Mn-Ce-Fe/TiO2在无H2O、SO2,NO体积分数为0.1%,空速为5000h～,反应温度为130℃、O2含量为6%、NH3/NO摩尔比为1.1的条件下,NO转化率接近98%,Fe的加入大大提高了催化剂的单独抗水和同时抗硫抗水性能,130℃下,体积分数10%的H2O对该催化剂的活性基本没有影响,转化率保持在96%以上;通硫、水后的400min内,活性仅下降3%.单独通人S02时,该催化剂中毒程度较深.该催化剂有望应用于基本不含SO2的燃气锅炉烟气和不含SO2的硝酸尾气等NO,工业废气的低温脱硝.     

碱土金属钙沉积对Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂脱硝性能的影响

本研究采用浸渍法分别制备CaCl2、CaCO3和CaSO4这3种钙盐前驱体沉积的Mn-Ce/TiO2催化剂,通过分析催化剂活性与催化剂理化特性之间的关系,考察碱土金属钙沉积对Mn-Ce/TiO2低温SCR催化剂脱硝性能的影响.结果表明,钙的加入会导致催化剂中毒,且不同钙前驱体掺杂对催化剂中毒效应不同.CaCO3的沉积对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝效率的影响最小,而CaCl2沉积对催化剂活性抑制作用最为强烈.通过比表面积测试(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线晶体衍射(XRD)、程序升温脱附(TPD)等方法对不同催化剂进行表征发现,催化剂的晶型变化、孔道结构破坏、表面活性元素及酸性点位的减少是催化剂中毒的主要原因.     

Ce-Mn/TiO2催化剂选择性催化还原NO的低温活性及抗毒化性能

用浸渍法制备了Ce-Mn/TiO2催化剂,考察了其在O2存在条件下选择性催化还原(SCR)NO的活性和抗SO2及H2O毒化的性能.结果表明,反应温度、空间速度、NO进口浓度和NH3/NO摩尔比对NO转化率的影响较小;在120℃的低温条件下,该催化剂显示了良好的催化活性,NO的转化率始终保持在95%以上.该催化剂有良好的同时抗SO2和H2O毒化能力.     

V2O5/TiO2催化剂中毒机理的试验研究

选择性催化还原(SCR)催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,是整个SCR系统脱硝效率和经济性的决定因素.本文工作的主要研究思路是以钒钛SCR催化剂为研究对象,研究了H2O和SO2,以及相同含量下K、Na、Ca、Pb的氧化物对钒钛催化剂NO转化率的影响.H2O的存在会抑制V2O5/TiO2催化剂脱硝活性,而SO2在一定程度上促进(V2O5/TiO2)催化剂的SCR脱硝反应,提高NO转化率;碱金属K对钒钛催化剂的钝化作用都是最强,K2O和Na2O的掺入会抑制钒钛催化剂上V2O5的还原能力,而CaO和PbO的掺入对钒钛催化剂上V2O5的还原能力影响较小.     

低温磁性铁基SCR烟气脱硝的实验研究

在流化床反应器中,以磁性铁氧化物(Fe3O4、γ-Fe2O3)颗粒为床料,氨为还原剂,进行了中低温SCR烟气脱硝实验研究,然后对反应辅加磁场,初步研究磁场对磁性γ-Fe2O3催化剂SCR脱硝的影响,并对床料进行了XRD分析.结果表明,Fe3O4的SCR活性较差,γ-Fe2O3的SCR活性较佳,在250℃其催化脱硝效率能达到90%,但在250℃以上Fe2O3会对氨的氧化起作用,因而在250℃及以下的邻近温度区间是最佳催化温度区间.此外,在150~290℃,外加磁场能促进γ-Fe2O3对NO的吸附,提高脱硝效率,使250℃时的脱硝效率达到95%左右,但在290℃以上,则会降低脱硝效率.为了抑制氨的氧化,发挥磁场对γ-Fe2O3脱硝的作用,适合在200~250℃低温区间内采用γ-Fe2O3催化剂进行SCR脱硝.     

沿面放电氧活性物质注入协同SCR脱除烟气中NO_x

为了提高选择性催化还原(SCR)在低温区(200℃)的脱硝性能,提出利用插在烟道中的沿面放电反应器生成氧活性物质,部分氧化NO以实现低温快速SCR脱硝过程.同时,研究了氧活性物质注入实现快速SCR的脱硝性能,考察了氧活性物质注入降低二氧化硫和水蒸汽对SCR反应的影响.实验结果表明:在模拟烟气温度为150℃时,采用氧活性物质注入,部分氧化烟气中的NO以实现快速SCR反应条件下(NO/NO2浓度比为1),脱硝效率为51.9%,比标准SCR提升23%;当模拟烟气中存在SO2或H2O时,氧活性物质注入可有效降低SO2、H2O对SCR脱硝效率的影响.     

Cu掺杂V/REY分子筛催化剂脱除烧结烟气中NO_x的性能研究

以V/REY分子筛型催化剂为研究对象,通过掺杂不同的金属助剂X(X=Fe、Ce、Cu、Co、V和Cr等),制备了XV/REY催化剂,比较X-V/REY催化剂的脱硝效率,发现Cu-V/REY催化剂有较好的低温活性,并通过SEM、H2-TPR、NH3-TPD对催化剂的性能进行表征,系统的考察Cu-V/REY催化剂的性能,证明Cu掺杂量能较好的提高催化剂的表面酸性和还原性,最后考察了SO2和H2O对催化剂的影响,证明170℃时,Cu-V/REY催化剂有较好的抗水抗硫性能。     

低温等离子体改性对Fe2O3/ACF低温选择性催化还原NO的影响

利用N2低温等离子体对过量溶液浸渍法制备的Fe2O3/ACF（活性炭纤维）催化剂进行了改性,运用BET比表面积、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射光谱（XRD）和傅立叶变换红外光谱（FT\|IR）对催化剂进行表征.同时,对催化剂的NH3选择性催化还原（SCR）NO的催化性能进行了研究.结果表明,活性组分最佳负载量的质量分数为10.3%;N2等离子体改性最优改性电压为6kV,改性时间为3min;随着反应温度的升高,空白ACF上NO转化率先升高再下降,而催化剂上NO转化率呈上升趋势.在NO体积分数1000×10-6、NH3体积分数1000×10-6、O2体积分数5%、空速10040h-1和反应温度240℃的条件下,催化剂3.7%Fe2O3/ACF和10.3%Fe2O3/ACF经N2等离子体改性后,其NO转化率（相对于未改性的）分别提高了16.43%和6.84%.N2等离子体改性催化剂提高了活性组分在ACF上的分散度,增加了ACF表面的含氮官能团,从而提高了催化剂的SCR低温活性.     

中低温NH3-SCR催化剂抗中毒研究进展

目前,中低温氨选择性催化氮氧化物还原(NH_3-SCR)技术瓶颈在于确保催化剂高活性、高选择性前提下兼有抗硫耐水和抗碱土金属中毒等能力。该文综述了近年来适于中低温环境下SCR催化剂的研究进展,包括催化活性提高和抗中毒能力改进,阐述了影响中低温SCR反应的4大影响因素:表面酸性、活性位点、形貌结构、氧化还原性。并提出从源头设计出发,利用对影响催化剂性能的4大因素,设计出高效的目标催化剂。