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1.
为研究南京地区昼夜大气PM2.5中的硫同位素组成情况,采用Delta V Advantage同位素质谱仪技术对2016年3-4月南京北郊地区大气PM2.5中昼夜δ34S(硫同位素值)进行分析,结合大气颗粒物化学组成,追溯昼夜大气PM2.5及SO42-的来源.结果表明:南京北郊地区PM2.5和SO42-的整体变化趋势一致,具有同源性.南京北郊地区白天大气PM2.5的δ34S范围为4.23‰~7.16‰,平均值为5.45‰±0.91‰;晚上δ34S的范围为4.20‰~6.73‰,平均值为5.22‰±0.83‰.相较于晚上,白天δ34S略高主要与NOx对SO2的异相氧化反应和机动车尾气的排放有关.重霾天δ34S范围为4.20‰~7.16‰,平均值为5.39‰±0.87‰;清洁天δ34S范围为3.14‰~5.14‰,平均值为4.03‰±0.57‰.重霾天的硫源与燃煤、机动车尾气排放及NOx对SO2的异相氧化反应有关;而清洁天主要受到机动车尾气排放及SO2与O3均相氧化反应的影响.研究显示,南京北郊地区ρ(PM2.5)昼大于夜,而ρ(SO42-)夜大于昼,重霾天大气PM2.5的δ34S高于清洁天,这主要与NOx、SO2、O3的相互转化有关. 相似文献
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选取北京、石家庄和唐山作为京津冀区域典型城市,基于实地样品采集和组分分析结果,探讨PM2.5组分中二次无机水溶性离子(SNA)浓度变化特征,并利用空气质量模型模拟结果分析重污染前后京津冀地区各类污染源大气污染物排放对PM2.5和SNA质量浓度的贡献.结果显示:3个城市PM2.5质量浓度整体呈现逐年下降的趋势,多数情况下SO42-、NO3-和NH4+浓度极大值同时出现在冬季,PM2.5化学组分较为稳定.相对于常规时段,重污染期间SO42-、NO3-和NH4+质量浓度明显增加,重污染前一天SNA浓度占PM2.5比值达到最高.重污染的形成是本地源排放和外来区域传输共同作用的结果,外来源对NO3-的贡献整体高于SO42-和NH4+.交通源、居民源和工业源对PM2.5、SO42-和NO3-浓度贡献最高,NH4+主要来自居民源的排放. 相似文献
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通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM2.5、水溶性无机离子(Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、NO2-、NO3-、SO42-、PO43-)、碳质组分(有机碳OC、元素碳EC)的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM2.5及其组分的演变特征.结果表明:研究期间PM2.5浓度为53.5μg/m3,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m3且不同时段PM2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为:NO3- > NH4+ > SO42- > Cl- > K+ > Ca2+ > Na+ > PO43- > F- > NO2-~Mg2+,总水溶性离子浓度为24.6μg/m3占PM2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为:一次有机碳POC > EC > 二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH4+在清洁日与污染II中富集,主要以(NH4)2SO4、NH4NO3和NH4Cl形式存在,在污染I中较少,仅以(NH4)2SO4和NH4NO3存在.在污染I和II期间,SO42-的形成昼夜均受相对湿度与NH3影响;NO3-的形成白天受O3与NH3的影响,夜间受相对湿度和NH3的影响. 相似文献
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利用高时间分辨率MARGA于2017年2月17日~3月24日在桂林市开展PM2.5组分监测,结合同一点位环境和气象监测数据,分析桂林市大气PM2.5水溶性无机离子组分特征及气溶胶酸性.结果表明:MARGA监测的PM2.5中8种水溶性离子与PM2.5变化趋势一致.8种水溶性离子总浓度均值29.27μg/m3,3种二次水溶性离子SO42-、NO3-和NH4+浓度均值26.91μg/m3,占水溶性离子总浓度的93.50%,是桂林市大气PM2.5的主要组分.二次水溶性离子SO42-、NH4+和NO3-两两之间存在显著正相关性(相关系数均>0.80),提示二次离子产生的机制及在大气中的演化、沉积具有一定的相似性.无论有无降雨,能见度(Vis)均随着水溶性离子,尤其是二次水溶性离子浓度的增加呈幂函数规律递减.24h累计降雨量≥ 10.0mm时,湿清除作用明显.晴天及降雨量不大的天气下,需注意管控机动车尾气、生物质燃烧和扬尘污染.SOR、NOR分别为0.35、0.12,SO2同时通过均相和非均相氧化反应转化为SO42-,NOx主要是通过白天光化学反应转化为NO3-.大多数离子和气态前体物均存在明显的日变化规律,这与物质的来源、形成机制和气象条件不同有关.CE/AE摩尔浓度均值为1.5,桂林市PM2.5总体偏碱性.PM2.5中SO42-、NO3-、Cl-主要以(NH4)2SO4、NH4NO3和NH4Cl形式存在.PM2.5中NH4+可能与监测点位交通源排放有关,桂林市应加强交通污染物排放管控. 相似文献
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通过采集北京市亦庄经济技术开发区2016年7月和10月、2017年1月和4月4个季节典型代表月大气亚微米颗粒物PM1样品,分析研究了该开发区PM1及其水溶性离子组分的季节变化以及不同污染时段的变化特征,揭示了影响二次组分形成和霾污染形成的重要因素.结果表明:研究期间开发区PM1平均浓度为73.95μg/m3,高于北京市同期估算的PM1平均水平,为其1.13倍.夏、秋、冬、春4季PM1平均浓度分别为69.22,63.38,99.50,57.26μg/m3,明显呈现出冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季的季节变化特征,各季节霾天PM1浓度是清洁天的1.78~3.17倍.PM1中总水溶性离子浓度为37.30μg/m3,占PM1总质量浓度的50.44%,其中二次组分SO42-、NO3-和NH4+(SNA)平均浓度占总水溶性离子浓度的86.98%,是PM1中水溶性离子的最主要组成部分.PM1总水溶性离子浓度的季节变化与SNA的变化一致,表现为冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季.研究期间硫氧化率(SOR)高于氮氧化率(NOR),且SOR表现为夏 > 秋 > 冬 > 春,而NOR表现为夏 > 秋~春 > 冬,相应霾污染天SOR和NOR均显著高于清洁天,其中夏季霾天SO2和NO2的二次转化过程最为显著.SO2向SO42-的转化主要受相对湿度RH、温度T、NO2以及NH3的影响,且液相反应是硫酸盐形成的重要途径.NO2向NO3-的转化受RH、T、O3以及NH3的影响较大.鞍型气压场、均压场、逆温层以及南、东南和西南方向为主的近地面偏弱气团传输是影响霾污染形成的重要因素. 相似文献
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为更好地了解南京江北新区大气气溶胶中水溶性离子的昼夜变化特征,冬季连续采集了2个月的PM2.5样品,研究其水溶性离子昼夜变化特征及来源解析.结果表明,观测期间水溶性离子质量浓度变化范围为17. 07~168. 43μg·m-3,均值为(59. 01±30. 75)μg·m-3,且白天的水溶性离子平均质量浓度高于夜晚. NO3-和NH4+的浓度占离子总浓度的比值在夜晚偏高,而SO42-和Cl-则在白天偏高. SO42-、NO3-和NH4+(SNA)是南京市PM2.5中最重要的水溶性离子,其质量浓度在污染天要高于清洁天.白天和夜晚的阴阳离子平衡比值(AE/CE)大于1,说明PM2.5呈酸性.相关性分析... 相似文献
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为了分析南京北郊水溶性离子污染特征及其消光贡献,于2017年3月15日~4月15日、7月和10月开展了PM2.5观测实验,分析了南京春夏秋3个季节的PM2.5及其组分浓度特征、水溶性离子及其前体物转化特征以及水溶性离子的光学特性.结果表明,采样期间PM2.5的质量浓度为(93.8±40.3)μg/m3,其中54.2%为水溶性离子,其总质量浓度为(50.9±25.6)μg/m3,而二次水溶性离子(SNA)占水溶性离子的76.8%.各水溶性离子组分分布为:NO3- > SO42- > NH4+ > Ca2+ > Cl- > NO2- > K+ > F- > Mg2+ > Na+.在季节变化上,PM2.5和主要水溶性离子均为春季高,夏季低,但夏季NO3-42-.硫转化率(SOR)和氮转化率(NOR)在采样期的均值分别为0.38、0.22,这说明南京有较强的二次转化过程.采样期间,平均[NO3-]/[SO42-]的值为1,这说明水溶性离子主要来源于移动源的排放.通过IMPROVE公式计算的大气消光系数低于实际值,但能够较为准确的反映出南京消光系数的趋势.各组分消光贡献从大到小分别为(NH4)2SO4(38.9%)、NH4NO3(36.7%)、POM(13.6%)、EC(9.3%)、NO2(1.5%).其中SNA的消光贡献占70%以上,春季的SNA消光贡献最大,而夏季的最小. 相似文献
8.
基于实验室模拟燃烧和稀释通道采样系统,采用荷电低压撞击采样器采集了6种典型木柴燃烧排放的14级粒径段颗粒物.采用离子色谱分析了8种水溶性离子,获得水溶性离子的分粒径排放因子和排放特征.结果表明,Ca2+的排放因子呈双峰分布,在0.25~0.38和2.5~3.6μm粒径段出现峰值,分别为0.14和0.16mg/kg.其余离子的排放因子为单峰分布.NH4+、NO3-和SO42-的排放因子在0.25~0.38μm粒径段出现峰值,分别为0.41、0.58和0.84mg/kg.K+和Cl-的排放因子在0.15~0.25μm内出现峰值,分别为0.89和0.99mg/kg.木柴燃烧排放总水溶性离子的质量中值粒径为(0.30±0.07)μm,各离子的质量中值粒径范围为0.24~0.44μm.PM0.094、PM0.94、PM2.5和PM10中水溶性离子的排放因子变化范围分别为1.04~9.33、5.00~48.87、5.46~52.00和6.14~53.68mg/kg.木柴燃烧排放颗粒物中K+/Cl-、K+/NO3-、K+/SO42-和SO42-/NO3-比值随粒径变化而变化,其排放初始值在应用于源解析和生物质燃烧排放气溶胶传输老化研究时需引起关注.木柴燃烧排放PM10中的阴阳离子当量比值为0.80±0.11,颗粒物的酸度随颗粒物粒径而改变,亚微米颗粒物和细颗粒物的酸度高于超细颗粒物和粗颗粒物的酸度.本研究对构建生物质燃烧排放分粒径水溶性离子清单,更新和改进相关气候和空气质量模型的参数设置,识别烟气传输过程中的老化具有重要意义. 相似文献
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为研究南京霾天气中大气气溶胶化学成分及其粒径分布的特征,使用β射线测尘仪、安德森9级撞击式采样器、离子色谱分析仪和热光碳分析仪对南京冬、春季节的颗粒物进行了采样分析.结果表明,霾日中3种主要二次离子SO42-、NO3-和NH4+在细粒径段中占比最高(77.4%),霾日中除F-和Cl-外其余离子均呈三峰型分布,工业排放、生物质燃烧与二次反应是粗、细粒径段中水溶性离子最重要来源.OC、EC均主要富集于细粒子中,PM2.1~10中OC与EC相关性较好(R2=0.76),说明存在共同来源.通过OC/EC特征物比值的方法得到霾日期间碳质颗粒物的来源为机动车尾气排放、燃煤和生物质燃烧. 相似文献
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为研究富氨地区秋冬季不同PM2.5污染级别气溶胶酸性及其影响因素, 于2018年10月15日~2019年2月28日, 选择郑州市2个非城区点位——新密和航空港进行PM2.5膜样本采集, 采用离子色谱法测定其水溶性离子, 通过ISORROPIA-Ⅱ模型计算气溶胶pH值, 并分不同污染等级探讨PM2.5主要离子浓度和pH值范围.结果显示: 采样期间NO3-、NH4+和SO42-是3种最主要的离子, 随着污染程度的加剧, NO3-、SO42-、NH4+呈现上升趋势, 其中NO3-和NH4+的增长速度较大; NH4+/SO42-的比值大于0.75, 大气处于富氨条件, NH4+主要存在形式是(NH4)2SO4、NH4NO3、NH4Cl; 所选两点位PM2.5的pH值呈中等酸性, 新密4.6±0.6、航空港4.6±0.7, 随着污染的加剧, pH值的变化范围逐渐收窄; 敏感性分析表明影响秋冬PM2.5的pH值变化的主要共同驱动因素是TNH3(总氨(气体+气溶胶))、SO42-和温度, 随着污染的加剧, 由TNH3对气溶胶酸度的影响最大变为SO42-对酸性的影响最大; 随着pH值增大, 总硝酸倾向于向颗粒态移动, 总氨倾向于向气态移动, 呈相反变化. 相似文献
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为研究邢台市秋季PM2.5污染特征,于2017年10月15日~11月14日在邢台市区对PM2.5样品进行了采集,并对其中水溶性离子(包括Cl-、NO3-、SO42-、NH4+、Ca2+、Na+、Mg2+、K+)进行了分析.结果显示,观测期间邢台市ρ(PM2.5)平均值为(130.0±74.9)μg/m3,其中水溶性离子质量浓度为(69.8±11.4)μg/m3,占ρ(PM2.5)的53.3%,NO3-、SO42-和NH4+为主要离子,占水溶性离子比例达到了89.7%.当污染加重,水溶性离子... 相似文献
12.
基于PM、10nm~10μm气溶胶数谱、水溶性离子和气象要素数据,分析了2017年5月3日~8日一次沙尘远距离输送过程中长三角地区气溶胶粒径分布及其化学组成的污染特征.结果表明,此次沙尘伴随天气系统由北往南的传输过程中,PM的浓度逐渐降低,但是高浓度PM持续时间逐渐增加.沙尘在呼和浩特市影响时间为38h,而在南京的影响时间超过60h.沙尘期间气溶胶数浓度谱的峰值向大粒径段偏移,沙尘和非沙尘期间峰值分别位于33和26nm.表面积浓度谱在非沙尘期间为三峰型分布,但是在沙尘期间为四峰型分布.在沙尘期间PM2.5和PM10中水溶性离子的排序为Ca2+ > NH4+ > SO42- > NO3- > Mg2+ > Na+ > Cl- > NO2- > K+ > F-,非沙尘期间为NH4+ > SO42- > NO3- > Mg2+ > Ca2+ > Cl- > NO2- > K+ > Na+ > F-.沙尘期间不同水溶性离子的浓度变化不同,沙尘天PM2.5和PM10中Ca2+浓度分别是非沙尘天的9.5和13.7倍,Na+分别是非沙尘天的4.4倍和4.6倍.沙尘天PM2.5和PM10中Ca2+占总离子的比例分别为24.7%和24.9%,是非沙尘天的4.9和5.7倍.NO3-在PM10中的占总离子的比例为18.7%,高于非沙尘天(13.9%),但是在PM2.5中占总离子的比例仅为7.9%,低于非沙尘天(13.2%).沙尘天F-、Cl-、SO42-、NH4+和K+离子在PM2.5和PM10中所占总离子的比例均低于非沙尘天. 相似文献
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使用MARGA离子在线分析仪ADI 2080对2017年12月27日~2018年1月5日南京市PM2.5化学组分进行连续采样分析,结合气象要素和大气环境监测数据,探讨了霾污染过程中水溶性离子的时间分布特征及其来源特征.结果表明:霾日中南京水溶性离子浓度为121.41μg/m3,是洁净日的3.2倍.霾污染过程中水溶性离子平均浓度大小顺序为NO3- > SO42- > NH4+ > Cl- > K+ > Ca2+ > Mg2+,SNA离子占总水溶性离子浓度的91.97%.霾日中水溶性离子日变化均为三峰型,洁净日中Cl-、SO42-和NH4+的日变化为单峰型,Ca2+为双峰型,K+、Mg2+为三峰型.随着空气污染状况的加重,总水溶性离子在PM2.5中的占比不断减少,空气质量为优时占比95.93%,严重污染时为63.25%.霾日中随着污染加重,NH4+占总离子的比例稳定在23%左右,SO42-占比缓慢减小,NO3-占比不断增大.NOR、SOR的日变化在霾日呈双峰型分布,洁净日则较为平稳.观测期间的水溶性离子主要来源有二次转化、煤烟尘、扬尘以及生物质燃烧. 相似文献
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为深入研究菏泽市秋冬季PM2.5中水溶性离子污染特征,于2017年10月15日-2018年1月31日对菏泽市3个监测点同步进行PM2.5的采集和分析,分析探讨了不同污染程度下ρ(PM2.5)及水溶性离子化学特征.结果表明:①菏泽市秋冬季PM2.5呈区域污染特征.②整个观测期间,ρ(PM2.5)范围为26.72~284.10 μg/m3,平均值为103.27 μg/m3,其中水溶性离子对ρ(PM2.5)贡献率较大,为44.65%~49.87%;SNA(NO3-、NH4+、SO42-的统称)的占比较高,SNA占总水溶性离子质量浓度的86.88%,说明二次气溶胶为菏泽市大气PM2.5中的重要组成部分.③SNA三角图解和水溶性离子相关性结果表明,采样期间大气中NO3-、SO42-可能以NH4NO3、(NH4)2SO4形式存在;ρ(Cl-)与ρ(K+)相关性较高(清洁天和污染天的相关系数分别为0.79和0.81),由此推测Cl-与K+具有同源性,二者主要源于生物质燃烧.④重度及以上污染天的SOR(硫氧化率)和NOR(氮氧化率)分别为0.54和0.37,分别是清洁天的2.08和2.06倍;轻/中污染天的SOR和NOR分别为0.37和0.29,分别是清洁天的1.42和1.61倍.随着污染程度的加重,SO2和NO2向SO42-和NO3-的二次转化增强.重污染日SOR、NOR和相对湿度均大于清洁天和轻/中度污染天,而温度则未表现出相似的变化趋势,说明非均相反应是菏泽市秋冬季SO42-和NO3-形成的重要原因.研究显示,菏泽市污染呈区域性污染特征,二次气溶胶是菏泽市大气PM2.5的重要组成部分,污染天ρ(NO3-)、ρ(SO42-)、ρ(NH4+)均与相对湿度呈显著正相关(P < 0.05),均与温度呈负相关,表明在污染天高湿低温对SO2、NO2转化为SO42-、NO3-有推动作用. 相似文献
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于2010年3月~2011年2月和2017年1~12月在重庆主城区连续采集PM1.0、PM1.0~2.5和PM2.5~10样品,采用离子色谱测定了样品中9种水溶性无机离子(WSIIs)含量,研究了近年来不同粒径颗粒物中主要离子的污染特征.结果表明,2017年重庆市PM1.0、PM1.0~2.5和PM2.5~10中WSIIs年均浓度和占比分别为24.10,32.89,39.11μg/m3和41.8%、40.3%、38.6%,较2010年均有所下降(39.85,47.84,57.12μg/m3和49.2%、46.6%、36.2%),但NO3-浓度和占比呈上升趋势(分别上升12.3%~27.8%和53.1%~78.2%),且成为2017年冬季首要离子.SO42-、NO3-、NH4+、Cl-、K+和Na+主要分布在细粒子中,F-、Mg2+和Ca2+主要分布在粗粒子中.重庆颗粒物呈弱碱性,其中粗粒子碱性强于细粒子,NH4+主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.与2010年不同,2017年细粒子中SO42-和NO3-浓度均随相对湿度增大而快速上升,非均相反应已成为2017年SO42-和NO3-形成的重要途径,且在PM1.0中尤为突出.随污染加重,不同粒径下各类WSIIs演化特征各异,其中2017年细粒子中NO3-浓度及其对WSIIs贡献大幅升高,并成为重污染形成的主因,而SO42-和扬尘源示踪物(Mg2+、Ca2+)贡献呈下降趋势.与2010年相比,2017年各粒径中NO3-/SO42-比值随污染加重大幅升高,且重污染日比值均大于1.0.细粒子中WSIIs主要来源于二次转化,粗粒子主要来源于扬尘.2017年扬尘污染较2010年有所减缓,但二次源对WSIIs贡献上升明显,尤其是NO3-的二次生成,因此对NOx排放源的管控是WSIIs减排的重要途径.研究结果对了解近年来重庆市大气颗粒物污染来源及形成机制研究具有重要参考价值. 相似文献
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2014年5~6月在东海海域采集PM2.5和PM10气溶胶样品,通过离子色谱法对样品中主要水溶性阳离子(Na+、K+、NH4+、Mg2+、Ca2+)和阴离子(Cl-、NO3-、SO42-、MSA)的浓度进行测定,并结合相关数理统计方法探讨了其主要来源.结果表明,PM2.5和PM10样品中主要水溶性离子的总浓度范围分别为7.9~23.7μg/m3和10.4~47.9μg/m3,平均值分别为(14.9±5.8)μg/m3和(21.3±10.7)μg/m3.二次离子(nss-SO42-、NO3-和NH4+)浓度最高,分别占测定离子总浓度的80.8%和73.3%,其中SO42-和NH4+主要富集在细颗粒物(PM2.5)中,NO3-主要富集在粗颗粒物(PM10)中.富集因子及相关性分析表明K+主要来自陆源,Mg2+受海源和陆源双重输入影响.阴阳离子浓度平衡计算结果表明,细颗粒物样品呈弱碱性;粗颗粒物样品酸碱基本中和.两种样品中NH4+的主要结合方式均为(NH4)2SO4和NH4NO3.来源分析结果表明,PM2.5和PM10样品中生源硫化物对nss-SO42-的贡献率分别为13.7%和8.7%.根据估算的干沉降通量结果,NH4+对氮沉降的贡献程度小于NO3-. 相似文献