2005~2017年全球大气边界层SO2时空变化

使用2005~2017年遥感数据研究了全球大气边界层SO₂时空分布特征及变化趋势.结果表明：空间分布上SO₂呈现空间异质性,大气高SO₂柱量值集中在以火山喷发为代表的自然源区域和以工业排放为代表的人为源及附近区域;一、二、三级SO₂柱量值在全球范围内整体呈现纬度地带性分布特征,北半球受人为影响较为明显,分界线在陆地区域向南凸出,海洋上向北凹陷,而南半球受人为影响较小,分界线呈现与纬线平行趋势;2005~2017年全球大气边界层SO₂单元栅格年均值整体呈现先增后减趋势,火山喷发导致2008、2009、2011年夏季出现了明显的波动,其余季节无显著变化;全球范围内大气边界层SO₂年内变化,伴随太阳直射点南北移动,2005~2014年一级SO₂柱量值延纬向对称轴的纬度,除10~12月份外,其余月份与对应月15日太阳赤纬基本吻合.     

福建省2005-2017年大气边界层SO2的时空变化特征

为研究近年来福建省SO₂污染的时空动态特征,利用臭氧观测仪（ozone monitoring instrument,OMI）卫星遥感反演的PBL（planetary boundary layer,大气边界层）SO₂柱含量数据,分析了2005-2017年福建省PBL SO₂柱含量的时空间分布特征.结果表明:①在长时间尺度上,PBL SO₂柱含量的变化趋势可分为2个时段,其中,2005-2011年PBL SO₂柱含量呈逐渐上升趋势,6 a增加了约0.027 DU,增长率约为6.12%;2011-2017年PBL SO₂柱含量呈下降趋势,7 a减少了约0.018 DU,下降率约为3.89%.②PBL SO₂柱含量呈明显的周期性变化特征,最小值和最大值分别出现在6月和12月,多年平均值分别约为0.383和0.555 DU.③PBL SO₂柱含量的3个高值区分别出现在沿海的福州市,厦门市、漳州市东部和泉州市西部,三明市和南平市部分地区,这3个高值区多年平均PBL SO₂柱含量分别约为0.505、0.495和0.485 DU.从城市尺度上来看,PBL SO₂柱含量最大值出现在厦门市,其多年平均值为（0.486±0.015）DU;其次为福州市,PBL SO₂柱含量多年平均值为（0.465±0.026）DU;最低值出现在漳州市,PBL SO₂柱含量多年平均值为（0.429±0.020）DU.④福建省PBL SO₂柱含量变化趋势在空间分布上存在明显的差异,不同时期、不同区域变化趋势不一致.2005-2011年PBL SO₂柱含量的变化范围为-0.13~0.18 DU,变化率范围为-25%~50%,PBL SO₂柱含量出现增长的区域主要是在高值区,如龙岩市西部、厦门市北部以及三明市东部等区域;2011-2017年PBL SO₂柱含量的变化范围为-0.13~0.15 DU,变化率范围为-29%~34%.2011-2017年福州市和厦门市PBL SO₂柱含量下降最为明显,减少了约0.10 DU,下降率约为25%.研究显示,卫星遥感估算的PBL SO₂柱含量具有一定的可靠性,可以用于区域SO₂污染的研究.      

模拟SO42-沉降对闽江河口潮汐淡水湿地温室气体排放通量的影响

为了探究SO₄2-沉降对潮汐淡水湿地温室气体排放通量的影响,在闽江河口短叶茳芏（Cyperus malaccensis）潮汐淡水湿地模拟SO₄2-沉降,采用静态箱法测定样地环境因子与3种温室气体（CH₄、CO₂、N₂O）通量随SO₄2-添加量和不同月份的变化,采用多元逐步回归分析影响温室气体通量的关键因子.结果表明:①各环境因子和3种温室气体通量均具有显著的月际变化. ②添加SO₄2-显著增加了短叶茳芏种群密度和间隙水ρ（SO₄2-）、ρ（NH₄+-N）,但对其他环境因子无显著影响. ③添加SO₄2-显著抑制了CH₄排放,当SO₄2-添加量（以SO₄2--S计,下同）为40和120 kg/（hm2·a）时,CH₄通量分别减少了33.8%、69.9%;CO₂和N₂O通量随SO₄2-添加量的变化不显著,但分别趋于减小和增加,其中,SO₄2-添加量为40和120 kg/（hm2·a）时,CO₂通量分别减少了5.2%、11.8%,N₂O通量则分别增加了98.0%、103.0%. ④相关分析和多元逐步回归分析结果显示,沉积物温度及间隙水ρ（SO₄2-）、ρ（NH₄+-N）、ρ（NO_x--N）（NO_x--N主要包括NO₃--N和NO₂--N）是影响样地3种湿地温室气体排放通量的关键因子. ⑤当SO₄2-添加量为40和120 kg/（hm2·a）时,3种温室气体排放产生的综合温室效应呈减小趋势,分别降低了5.5%和13.5%.研究推断,SO₄2-沉降速率的升高有助于缓解潮汐淡水湿地对全球气候变暖的贡献.      

基于SO2总量控制探讨我国煤电发展的环境空间

以电力环保数据库、中国电力年鉴和中国环境统计数据为基础,根据我国火电行业的发展特点,SO₂排放特征和全国SO₂环境承载能力状况,探讨2010─2030年我国SO₂总量控制目标的发展趋势和电力行业的SO₂总量控制要求.以此为基础,采用情景分析方法,系统分析了我国不同阶段SO₂总量控制目标对煤电发展装机容量的影响约束,提出了不同阶段为实现总量控制目标和保证煤电持续发展能够获得必要的环境空间所应采取的重要手段和措施;根据我国不同区域硫沉降的环境空间状况,按照东部、中部、西南和西北4个区域有针对性地分析了未来我国煤电发展的环境空间,提出相应布局建议.      

2005~2016年中国大气边界层SO2的时空变化趋势

利用臭氧观测仪（OMI）卫星遥感反演的大气边界层（PBL）SO₂柱含量（PBL SO₂）数据分析了自2005年以来中国PBL SO₂柱含量数据的空间分布特征、变化趋势及其影响的原因.从长时间尺度上,PBL SO₂柱含量呈现明显的下降趋势.2005年中国区域年平均PBL SO₂柱含量为0.317DU,2016年为0.276DU,减少了0.041DU,大约为13.2%.SO₂柱含量呈现明显的周期变化特征.冬季浓度较高,夏季较低,最小值和最大值分别出现在7和12月,分别为0.246和0.404DU.小波分析显示SO₂的变化在10个月的尺度水平上存在明显的主振荡周期,在40个月的尺度水平上存在明显的次周期变化.中国区域SO₂污染严重的高值区主要出现在京津冀鲁环渤海地区、关中平原（山西省和陕西省）、河南省大部分地区、四川盆地、长江三角洲地区和珠江三角洲.最大的SO₂柱含量值可达1.1DU以上.京津冀鲁环渤海地区的高值区已经延伸到长江三角洲地区,有向南延伸和珠江三角洲连在一起的趋势.由于地形和天气特征的影响,四川盆地地区SO₂出现次高值区.在青藏高原和西北地区,SO₂浓度较低,呈现背景值特征,多年平均的SO₂约在0.05DU的水平.中国区域SO₂变化趋势在空间分布上存在明显的区域差异,变化的范围在-0.70~0.15DU之间.SO₂出现逐渐减少的地区主要是在高值区,如京津冀鲁环勃海地区、关中平原、四川盆地,长江中下游和珠江三角洲.减幅最大的是四川盆地和珠江三角洲,大约减少了61%.四川盆地2005~2016年约减少了0.55DU;珠江三角洲约减少了0.45DU.出现增长的地区主要是西部和北部地区,以及东南沿海除珠三角外的大部分区域,最大增长大约为0.15DU.     

四川中东部地区2009年大气硫沉降模拟

采用第三代公共多尺度空气质量模型Models-3/CMAQ,对四川中东部地区2009年1月、4月、7月和10月SO₂排放所产生的硫沉降分布进行数值模拟研究,并且将该模型输出的ρ(SO₂)、SO₄2-湿沉降量分别与地面层的ρ(SO₂)、降水中SO₄2-湿沉降量实测值进行相关分析,探讨硫沉降的季节、区域分布特征及湿沉降变化. 结果表明:ρ(SO₂)模拟值与实测值的R(相关系数)为0.445,SO₄2-湿沉降量模拟值与实测值的R为0.510;四川中东部地区夏季硫沉降量为2.2×104 t,高于其他三季,冬季最小,为1.0×104 t;硫沉降呈三大片区分布,宜宾、乐山、泸州为高值分布区,资阳、遂宁、南充、广安和达州均属于硫沉降低值区,成都、德阳、绵阳片区属硫沉降次高值区;干沉降中SO₂沉降量在各季所占比例均在85%以上,湿沉降中各季SO₄2-沉降量所占比例均在99%以上.      

贵阳市二氧化硫和酸沉降污染来源及控制战略

采用一个综合区域空气质量/酸沉降模型,对典型气象条件下贵阳市、贵州省和整个西南地区不同尺度的SO₂控制情景进行模拟.数值模拟结果表明,贵州全省大点源排放是贵阳市酸沉降的最主要贡献者;贵阳市内的大电厂对贵阳市的SO₂污染有一定的贡献,但对硫酸盐浓度和酸沉降贡献则较小.在此基础上,提出了贵阳市酸沉降和SO₂污染的控制对策.      

大气污染物源—接受体关系的数值试验

设计了一个三维欧拉型大气污染物远距离输送的酸沉降模式。利用该模式进行数值试验,讨论污染源排放量的不同减少和背景浓度的不同变化对大气污染物酸沉降的影响。结果表明:污染源排放量和背景浓度对地面SO₂气相浓度和硫酸物湿沉降的影响是非线性的,当污染源中SO₂减少50%,NOx减少40%时,地面SO₂气相浓度最大减少率大于50%;仅仅减少大气污染物的背景浓度,地面SO₂气相浓度和硫酸物湿沉降略有减少,进一步减少污染源排放量,地面SO₂气相浓度和硫酸物湿沉降明显减少。      

中国硫沉降数值模拟

采用致酸污染物长距离传输模型ATMOS,对我国2002年排放的SO₂所产生的S沉降分布进行了数值模拟研究.分别将模式输出的ρ(SO₂),SO₄2-湿沉降量与实际监测地面层的ρ(SO₂),降水中SO₄2-湿沉降量进行相关性分析;对我国总S沉降、地面层ρ(SO₂)分布,以及S干、湿沉降分布特点等模拟结果进行详细分析.在此基础上,得到模拟各网格的总S沉降数值,将其与相应的S沉降临界负荷值进行比较,获得95%保证率(RAINS-Asia)下我国1°×1°S沉降超临界负荷分布图.为控制我国的S沉降,对各省SO₂减排的形势进行分析,并提出具体要求.      

东亚地区的硫沉降特征分析

利用一个硫沉降模式讨论了东亚地区的硫沉降特征。大多数地区,干沉降是硫沉降的主要形式,在降水区,湿沉降可占总沉降的20%~95%。干沉降以SO₂的沉降为主,SO₂的干沉降占总干沉降的70%~90%。降水引起的湿沉降主要是SO₄2-的沉降,SO₄2-的湿沉降量一般为SO₂湿沉降量的1~9倍。干沉降与排放量之比的大值区与排放的大值区相对应,但其中心与排放的大值中心不重合,而是在其附近。      

成都市PM2.5浓度变化的影响因素交互作用研究

为探究大气环境中污染物与气象要素交互作用对PM_2.5浓度变化的影响特征,利用成都市2014~2020年逐日大气污染物资料以及同期的气象资料,采用广义相加模型（GAMs）分析不同影响因素对当地PM_2.5浓度变化的影响效应.结果表明,单影响因素GAMs模型中,无论全年还是冬季,PM_2.5浓度与平均气温（T）、相对湿度（RH）、平均风速（Wind）、降水量（Prec）、O₃、NO₂、SO₂和CO间均呈非线性关系,其中CO、NO₂、SO₂、T和Wind对PM_2.5浓度影响较大,与全年不同的是,冬季T和O₃对PM_2.5浓度变化的影响效应较全年明显减弱.多影响因素的GAMs模型中,T、Wind、RH、CO、NO₂、SO₂和O₃这7个解释变量对PM_2.5浓度变化的影响均较显著,构建的全年多影响因素GAMs模型调整后的R²=0.759,方差解释率为76.42%,冬季R²=0.708,方差解释率为72.2%,无论是全年还是冬季,CO都是PM_2.5浓度变化的主导影响因素.GAMs交互效应模型发现,全年弱低温（7℃左右）+高相对湿度+高浓度CO+高浓度NO₂+高浓度SO₂协同作用条件下有利于PM_2.5浓度的生成;冬季低Wind+高RH+高浓度CO+高浓度NO₂+高浓度SO₂共存条件下有利于PM_2.5的生成,即该条件对PM_2.5浓度的生成有协同放大效应.运用GAMs模型能够对PM_2.5污染的主导影响因素进行识别,并定量化分析影响因素单效应及其交互作用对PM_2.5浓度变化的影响特征,对PM_2.5浓度污染防控研究具有重要指示意义.     

亚洲季风强弱年蒙自市大气环境容量差异估算

利用区域空气质量模式WRF-Chem,对亚洲季风气候变化背景下云南省蒙自市大气环境容量进行模拟评估.根据标准化南亚夏季风指数分别选取2005年和2015年为强、弱季风年.对2015年四季（以1月、4月、7月和10月为代表月）和2005年夏季（7月为代表月）的主要大气污染物浓度进行模拟.结果表明蒙自市2015年全年CO、NO₂、SO₂、PM_2.5、PM₁₀的大气环境容量分别为120.31、1.127、1.875、1.267、1.688（×10⁴t/a）,其中各污染物冬季大气环境容量最小,春季的最大（PM₁₀除外）,且PM_2.5在冬季排放量已饱和.强季风年相对弱季风年夏季CO、NO₂、SO₂、PM_2.5、PM₁₀的大气环境容量分别提升4.81%、3.86%、12.6%、18.4%、8.7%,其中PM_2.5的容量提升最高.亚洲季风年际变化对云南高原空气质量及大气环境容量具有重要的调制作用.     

2017—2020年武汉市大气污染物时空分布特征研究

为进一步了解武汉市大气污染时空分布特征,对2017—2020年武汉市主要大气污染物(PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO、NO₂和O₃)进行了空间插值分析、时间变化分析以及与气象要素的相关性分析。结果表明：武汉市近4年环境空气质量达标率为72.98%。PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO和NO₂具有“冬高夏低”的“V”形特征,O₃呈“夏高冬低”的变化趋势。武汉市年均质量浓度超标的大气污染物主要有PM_2.5和PM₁₀,但其年均质量浓度均呈下降趋势,而O₃是年均质量浓度唯一处于上升状态的大气污染物,今后应重点关注颗粒物与臭氧污染。PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO和NO₂主要集中在武昌区、蔡甸区、青山区、江汉区、江岸区,而O<...     

北京市开发区PM1污染特征及影响霾形成的因素

通过采集北京市亦庄经济技术开发区2016年7月和10月、2017年1月和4月4个季节典型代表月大气亚微米颗粒物PM₁样品,分析研究了该开发区PM₁及其水溶性离子组分的季节变化以及不同污染时段的变化特征,揭示了影响二次组分形成和霾污染形成的重要因素.结果表明：研究期间开发区PM₁平均浓度为73.95μg/m³,高于北京市同期估算的PM₁平均水平,为其1.13倍.夏、秋、冬、春4季PM₁平均浓度分别为69.22,63.38,99.50,57.26μg/m³,明显呈现出冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季的季节变化特征,各季节霾天PM₁浓度是清洁天的1.78~3.17倍.PM₁中总水溶性离子浓度为37.30μg/m³,占PM₁总质量浓度的50.44%,其中二次组分SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺（SNA）平均浓度占总水溶性离子浓度的86.98%,是PM₁中水溶性离子的最主要组成部分.PM₁总水溶性离子浓度的季节变化与SNA的变化一致,表现为冬季 > 夏季 > 秋季 > 春季.研究期间硫氧化率（SOR）高于氮氧化率（NOR）,且SOR表现为夏 > 秋 > 冬 > 春,而NOR表现为夏 > 秋~春 > 冬,相应霾污染天SOR和NOR均显著高于清洁天,其中夏季霾天SO₂和NO₂的二次转化过程最为显著.SO₂向SO₄^2-的转化主要受相对湿度RH、温度T、NO₂以及NH₃的影响,且液相反应是硫酸盐形成的重要途径.NO₂向NO₃^-的转化受RH、T、O₃以及NH₃的影响较大.鞍型气压场、均压场、逆温层以及南、东南和西南方向为主的近地面偏弱气团传输是影响霾污染形成的重要因素.     

京津冀及周边地区“2+26”城市臭氧的季节性变化规律

城市臭氧(O₃)污染已成为当前主要的大气污染问题之一,也是空气污染防控面临的新挑战. 然而,基于长时段连续监测数据的O₃浓度季节性变化规律及成因解析仍较薄弱. 本文基于2014年3月1日—2021年2月28日空气质量在线监测平台日尺度数据,通过偏相关等方法探讨京津冀及周边地区“2+26”城市O₃的季节性变化规律. 结果表明:①“2+26”城市2014—2020年O₃年均浓度上升速率为3.82 μg/(m3·a),呈现先上升后下降的趋势,下降速率小于上升速率;O₃浓度的季节性变化特征表现为夏季>秋季>春季>冬季. ②2014—2020年O₃轻度污染天数占比最大且呈上升趋势,除北京市外,其他城市夏季O₃中度污染天数上升趋势明显. ③2017—2020年O₃浓度与CO、NO₂浓度的显著负相关性在夏季和冬季有所增强. O₃与SO₂浓度的关系由2014—2017年春季、夏季和秋季的显著负相关变为2017—2020年夏季和冬季的显著正相关(P<0.05). ④春季和秋季O₃浓度与日均气温呈显著正相关,夏季和冬季O₃浓度与相对湿度呈显著负相关,与日均风速的相关性则相对较弱. 研究显示,“2+26”城市O₃污染协调治理成效显著,需在保持现有NO_x控制力度基础上强化VOCs控制,加强SO₂治理,进一步遏制夏季O₃浓度上升.      

菏泽市秋冬季PM2.5水溶性离子化学特征分析

为深入研究菏泽市秋冬季PM_2.5中水溶性离子污染特征,于2017年10月15日-2018年1月31日对菏泽市3个监测点同步进行PM_2.5的采集和分析,分析探讨了不同污染程度下ρ（PM_2.5）及水溶性离子化学特征.结果表明:①菏泽市秋冬季PM_2.5呈区域污染特征.②整个观测期间,ρ（PM_2.5）范围为26.72~284.10 μg/m3,平均值为103.27 μg/m3,其中水溶性离子对ρ（PM_2.5）贡献率较大,为44.65%~49.87%;SNA（NO₃-、NH₄+、SO₄2-的统称）的占比较高,SNA占总水溶性离子质量浓度的86.88%,说明二次气溶胶为菏泽市大气PM_2.5中的重要组成部分.③SNA三角图解和水溶性离子相关性结果表明,采样期间大气中NO₃-、SO₄2-可能以NH₄NO₃、（NH₄）₂SO₄形式存在;ρ（Cl-）与ρ（K+）相关性较高（清洁天和污染天的相关系数分别为0.79和0.81）,由此推测Cl-与K+具有同源性,二者主要源于生物质燃烧.④重度及以上污染天的SOR（硫氧化率）和NOR（氮氧化率）分别为0.54和0.37,分别是清洁天的2.08和2.06倍;轻/中污染天的SOR和NOR分别为0.37和0.29,分别是清洁天的1.42和1.61倍.随着污染程度的加重,SO₂和NO₂向SO₄2-和NO₃-的二次转化增强.重污染日SOR、NOR和相对湿度均大于清洁天和轻/中度污染天,而温度则未表现出相似的变化趋势,说明非均相反应是菏泽市秋冬季SO₄2-和NO₃-形成的重要原因.研究显示,菏泽市污染呈区域性污染特征,二次气溶胶是菏泽市大气PM_2.5的重要组成部分,污染天ρ（NO₃-）、ρ（SO₄2-）、ρ（NH₄+）均与相对湿度呈显著正相关（P < 0.05）,均与温度呈负相关,表明在污染天高湿低温对SO₂、NO₂转化为SO₄2-、NO₃-有推动作用.      

华北地区地表臭氧时空分布特征及驱动因子

利用趋势分析(TA)、地理时空加权回归模型(GTWR)和多因素广义相加模型(MGAM),研究了2015～2020年华北地区O3浓度的时空分布规律及驱动因素间的复杂非线性关系.结果表明,华北地区年均O3浓度>70μg/m3,整体呈持续增长趋势,平均增加速率为2.3μg/(m3·a)(P<0.01);季节上O3浓度呈春夏高...     

基于环境监测数据的大气重污染应急减排措施效果评估

我国自2013年起对重点区域逐步开展重污染天气应对工作,以削减大气重污染峰值、减缓重污染的发生和发展.为更客观地评估重污染天气应急减排措施的效果,基于环境监测数据对应急效果评估开展方法学研究,通过对洛伦兹曲线内涵的拓展,提出污染物高位累积浓度占比的概念,并以PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂四种污染物为研究对象,评估重污染天气应急措施减排效果,同时将评估结果与空气质量模型模拟结果进行相互辅证.结果表明:2016年和2017年秋冬季（当年10月1日-翌年3月31日）"2+26"城市PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂高位累积浓度占比较2015年同期均有所下降,降幅为0.43%~3.80%;PM_2.5、PM₁₀高位累积浓度占比降幅相对SO₂、NO₂大,其中,2016年和2017年秋冬季PM_2.5高位累积浓度占比较2015年同期降幅均为2.23%,PM₁₀高位累积浓度占比较2015年同期降幅分别为1.89%、3.80%.研究显示,应急措施在"2+26"城市范围内对PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂起到了较显著的重污染削峰作用,其中,应急措施对PM_2.5、PM₁₀等颗粒物重污染削峰效果优于SO₂、NO₂等气态污染物.