气象资料同化对PM2.5预报影响的模拟分析

基于GSI（网格点统计插值）同化系统和WRF-Chem模式,利用高分辨率的气象自动站观测资料和天气雷达资料进行同化和模拟预报,针对2017年11月4~5日发生在我国京津冀地区的一次污染过程,对比研究了气象资料同化对PM_2.5模拟效果的影响.结果表明,WRF-Chem模式能较为准确地预报出北京-石家庄-邯郸的污染带分布和演变,低层风场辐合是污染带形成的主要气象因素;无同化的控制试验由于地层风场辐合较强,高估了污染带上的PM_2.5浓度,同化试验减小了低层的风场辐合,同时增高了地面温度并抬升了边界层高度,从而降低了污染带上PM_2.5的浓度;预报检验分析表明,同化试验的预报效果整体好于控制试验,0~36h的平均BIAS（标准偏差）和RMSE（均方根误差）分别降低了7.55和5.42μg/m³,MFB（平均相对偏差）和MFE（平均相对误差）分别降低了28.8%和9.4%,同化试验在预报的第10~30h时段上的改善效果最为显著.     

云下湿清除作用对长三角PM2.5模拟的影响

为探讨云下湿清除作用对长三角地区PM_2.5浓度模拟的影响,在华东区域大气环境数值预报系统中新增了气溶胶云下湿清除过程参数化方案,对比分析了2018年12月1日至2019年2月28日降水对长三角地区PM_2.5的清除作用及其对数值模拟效果的改进.结果表明,模式对该时段内的降水和PM_2.5浓度均有很好的模拟效果,模拟的数值、空间分布和变化趋势均与观测有良好的一致性;增加云下湿清除作用后长三角地区PM_2.5浓度模拟效果得到明显改善：平均偏差、平均误差和均方根误差分别减小4.85,1.72,2.35μg/m³,归一化偏差和归一化误差分别降低0.14和0.08,约90%城市的相关系数、均方根误差、平均误差、归一化误差得到改进;云下湿清除作用使模拟PM_2.5浓度随雨强增大而降低,解决了模式湿清除过程的不足.同时,增加云下湿清除作用会加剧部分城市PM_2.5模拟浓度偏低的现象,这需要通过其他过程的完善予以改进.     

边界层方案对南京地区PM2.5浓度模拟的影响

基于WRF-Chem空气质量模式采用YSU、MYJ、MYNN2、ACM2,4种边界层方案和基于ACM2的敏感性实验方案ACM2R2（模式最低6层的湍流扩散系数阈值改为2m²/s）和ACM2R5（模式最低10层的湍流扩散系数阈值改为5m²/s）,对南京地区冬季出现的一次天气污染过程进行模拟,分析了不同边界层方案对南京地区PM_2.5浓度模拟的影响.结果表明,6种方案对地面气象要素和风温湿廓线的模拟显示了较为合理的日变化特征及高度变化趋势,不同边界层方案之间气象要素差异较小.各方案均较好地模拟出了边界层高度逐日变化和日变化特征,以及PM_2.5浓度随时间的变化趋势,但是YSU、MYJ、MYNN2和ACM2,4种边界层方案在夜间对PM_2.5浓度的模拟均存在较大程度的高估,而ACM2R2和ACM2R5在ACM2的基础上显著地降低了PM_2.5浓度,甚至转为低估.从整个时段的偏差上看,ACM2R2最接近观测值.这是由于ACM2R2夜间湍流扩散系数较高,更利于源于地表的污染物向上扩散,使得ACM2R2方案在夜间相比原ACM2方案模拟所得的地表PM_2.5浓度更低,从而改善了原方案高估的现象.ACM2R5夜间湍流扩散系数更高,后期扩散过强从而产生较大低估.这些结果表明湍流扩散系数的不同是PM_2.5浓度模拟差异的重要原因,准确地参数化边界层方案夜间湍流扩散系数对于提高PM_2.5浓度模拟的准确度十分必要.     

基于深度学习的华东地区PM2.5浓度遥感反演

PM_2.5作为大气污染的主要来源,对人类身体健康有着极大的影响.本文提出基于深度学习模型的多要素联合PM_2.5反演方法,以PM_2.5浓度作为真值数据,引入Himawari气溶胶光学厚度(AOD)日数据产品与温度、相对湿度和气压等10个要素作为反演要素.为验证方法的有效性,采用华东地区2016～2018年的数据分季节开展实验,并与传统反演方法进行对比.结果表明,PM_2.5浓度与AOD、降水、风速、高植被覆盖指数呈正相关关系,与矮植被覆盖指数呈负相关关系,与温度、湿度、气压以及DEM的相关性随季节的变化而改变;基于深层神经网络(DNN)反演的PM_2.5精度高于传统的线性和非线性模型,各个季节R²均在0.5以上并且误差较小,其中秋季的反演效果最好R²为0.86,夏季为0.75,冬季为0.613,春季为0.566;模型的可视化结果显示,DNN模型的反演结果更接近地面监测站点插值的PM_2.5浓度分布,分辨率更高且更精确.     

京津冀煤改电对PM2.5浓度的影响

基于WRF-Chem模型,结合气象要素,从PM_2.5浓度的消减量及时空变化特征等方面模拟分析了煤改电政策实施前后京津冀地区采暖期（2018年11月~2019年3月）PM_2.5的排放变化.结果表明,WRF-Chem模型很好地模拟了京津冀地区PM_2.5浓度变化,北京、天津和石家庄模拟值与观测值的相关系数分别为0.66、0.66和0.52,表现出良好的相关性.煤改电政策的实施对京津冀重点地区PM_2.5减排效果明显,PM_2.5日均减少量分布在0.2~6.1μg/m³,减少比例分布在1.2%~7.8%.PM_2.5小时均值变化显示,2018年12月PM_2.5减少量分布在0.4~8.3μg/m³,减少比例分布在2.3%~7.7%.其中,北京大兴区减排量达8.3μg/m³,天津地区减排比例达7.7%.在特殊气象条件下,煤改电政策影响范围可扩散至山东、江苏、河南北部以及山西西部,PM_2.5小时均值减少量最大超过50μg/m³.     

水泥企业不同固定源PM2.5排放特性

为获得水泥企业固定源颗粒物排放特性,采用自设固定源PM_2.5稀释采集系统对陕西省关中地区某水泥企业固定源中的细颗粒物开展了现场实测工作.结果表明:窑头主要排放粒径较小的颗粒物,其粒径分布特征与燃烧气态产物冷凝、碰并、凝聚等机制相关;窑尾、煤磨、破碎、水泥磨主要排放粒径较大的颗粒物,其粒径分布特征与原料、燃料及熟料的破碎、粉磨等物理性质相关;考虑废气标干流量情况下,固定源PM_2.5控制重点依次为窑头、煤磨、窑尾、水泥磨、破碎;窑头在爱根核模态和积聚模态的颗粒物浓度整体水平明显高于窑尾、煤磨、破碎（最高值间约相差3倍左右至1个数量级）;窑头、窑尾、煤磨、破碎浓度分布的共同特征是PM₁₀粒径分布谱中大于0.1 μm的各层级颗粒物质量大多较高且各层级间质量变化较为剧烈.窑头在爱根核模态和积聚模态的颗粒物数浓度整体水平明显高于窑尾、煤磨、破碎（最高值间约相差1~2个数量级）;窑头、窑尾、煤磨、破碎数浓度分布的共同特征是PM₁₀粒径分布谱中粗粒子模态数量均很小.窑尾、窑头、煤磨、破碎、水泥磨排放因子分别为0.156 g/t（以熟料计）、3.914 g/t（以熟料计）、1.538 g/t（以煤计）、0.016 g/t（以石料计）、0.056 g/t（以水泥计）,PM_2.5排放总量分别为207.48、5 205.62、286.38、28.73、131.50 t,固定源PM_2.5排放总量为5 859.7 t.研究显示,水泥企业不同固定源颗粒物排放特性相差较大,即使同一类工艺同一性质固定源其颗粒物排放也存在不同,主要原因在于各企业的运行参数、固定源除尘设施、颗粒物检测方法及仪器等存在不同.      

京津冀农业源氨排放对PM2.5的影响

根据收集的京津冀区域农业氨排放源活动水平数据,使用排放因子法建立了2014年京津冀地区农业氨排放清单.结果表明,2014年京津冀地区农业源氨排放总量为1750695t,平均排放强度为8.09t/km²;河北省、北京市和天津市农业氨排放量分别为1594087t、58822t和97786t.;猪和蛋鸡是畜禽养殖业中氨排放的主要来源,分别占31.29%和26.07%.模拟结果表明,农业氨减排使京津冀地区PM_2.5的年均浓度下降12.04μg/m³,下降比例约为18.36%,4月份和7月份农业氨减排对PM_2.5的影响较大,而1月份影响较低;农业氨减排使无机盐（硫酸盐+铵盐+硝酸盐）的年均浓度下降10.00μg/m³,年均浓度下降比例为41.84%,对硝酸盐的影响最大,铵盐次之,硫酸盐最小.     

基于多源资料和数值模拟的雾对PM2.5影响研究

为探究雾-霾过程中雾对PM_2.5质量浓度的影响机制,选取2021年1月24～27日一次典型雾-霾过程,采用常规自动气象站、环境小时浓度、微波辐射计、风廓线雷达、气溶胶激光雷达、255m气象塔上梯度观测的气象、环境和湍流等多源数据资料及WRF-Chem过程分析数值模拟方法对此次污染过程进行综合分析.结果表明,此次雾相对湿度增加是由于辐射冷却和平流引起的,雾类型是辐射平流雾,其特征是水汽自上而下输送,雾过程雾顶高度250m,逆温层底高度为80～120m,雾顶高度>逆温层底高度;雾发生前由于相对湿度、垂直平流和湍流混合影响,地面及垂直方向PM_2.5质量浓度先增长再下降,总体有利于PM_2.5质量浓度扩散;雾成熟期根据逆温层底的高度,辐射-平流雾对PM_2.5影响分为两种,其中雾对高于逆温层底的PM_2.5为湿清除作用,而对低于逆温层底的PM_2.5为积聚作用;雾消散后霾阶段40m湍流动能增高至0.78m²/s²,并逐渐和...     

2018年秋冬季长江三角洲区域PM2.5污染来源数值研究

使用WRF-Chem和WRF-FLEXPART模式定量研究了2018年秋冬季,尤其是在明显冷空气影响时的长江三角洲PM_2.5来源贡献.结果表明：2018年秋冬季长江三角洲以外的跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献占15.9%,长江三角洲内部排放贡献占84.1%,长江三角洲区域内部排放及污染相互传输的影响比长江三角洲外跨区域输送的影响更为显著.而在冷空气影响时段中,跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献率为33.1%,约为整个秋冬季长江三角洲外部跨区域平均输送贡献率的2倍,输送影响更为明显;输送对长江三角洲三省一市的贡献为46.2%~56.2%,其中跨区域输送的贡献10.2%~38.6%,也明显大于各自秋冬季的平均水平.在冷空气影响时段,长江三角洲四座重点城市（上海、合肥、南京、杭州）的污染潜在输送路径主要以中东路为主;上海、南京受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较多,超过30%;杭州受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较少,为16.1%.     

2018年秋冬季长江三角洲区域PM2.5污染来源数值研究

使用WRF-Chem和WRF-FLEXPART模式定量研究了2018年秋冬季,尤其是在明显冷空气影响时的长江三角洲PM_2.5来源贡献.结果表明：2018年秋冬季长江三角洲以外的跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献占15.9%,长江三角洲内部排放贡献占84.1%,长江三角洲区域内部排放及污染相互传输的影响比长江三角洲外跨区域输送的影响更为显著.而在冷空气影响时段中,跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献率为33.1%,约为整个秋冬季长江三角洲外部跨区域平均输送贡献率的2倍,输送影响更为明显;输送对长江三角洲三省一市的贡献为46.2%~56.2%,其中跨区域输送的贡献10.2%~38.6%,也明显大于各自秋冬季的平均水平.在冷空气影响时段,长江三角洲四座重点城市（上海、合肥、南京、杭州）的污染潜在输送路径主要以中东路为主;上海、南京受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较多,超过30%;杭州受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较少,为16.1%.     

东海PM2.5和PM10中水溶性离子的组成与化学特性

2014年5~6月在东海海域采集PM_2.5和PM₁₀气溶胶样品,通过离子色谱法对样品中主要水溶性阳离子（Na⁺、K⁺、NH₄⁺、Mg²⁺、Ca²⁺）和阴离子（Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、MSA）的浓度进行测定,并结合相关数理统计方法探讨了其主要来源.结果表明,PM_2.5和PM₁₀样品中主要水溶性离子的总浓度范围分别为7.9~23.7μg/m³和10.4~47.9μg/m³,平均值分别为（14.9±5.8）μg/m³和（21.3±10.7）μg/m³.二次离子（nss-SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）浓度最高,分别占测定离子总浓度的80.8%和73.3%,其中SO₄^2-和NH₄⁺主要富集在细颗粒物（PM_2.5）中,NO₃^-主要富集在粗颗粒物（PM₁₀）中.富集因子及相关性分析表明K⁺主要来自陆源,Mg²⁺受海源和陆源双重输入影响.阴阳离子浓度平衡计算结果表明,细颗粒物样品呈弱碱性;粗颗粒物样品酸碱基本中和.两种样品中NH₄⁺的主要结合方式均为（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃.来源分析结果表明,PM_2.5和PM₁₀样品中生源硫化物对nss-SO₄^2-的贡献率分别为13.7%和8.7%.根据估算的干沉降通量结果,NH₄⁺对氮沉降的贡献程度小于NO₃^-.     

气象和排放变化对PM2.5污染的定量影响

基于WRF-CMAQ模型系统定量分析了气象和排放因素对全国及重点区域PM_2.5污染影响程度.从年度特征来看,与2015年相比,2016年、2017年全国空气质量明显改善,PM_2.5年均浓度分别下降7%和14%;2016年气象条件总体转好,气象因素和排放因素变化导致全国PM_2.5年均浓度下降幅度分别为4%和3%;2017年全国气象条件与2015年相比基本持平,大气污染物排放量下降是PM_2.5污染减轻的决定因素.除汾渭平原外,京津冀及周边地区"2+26"城市、长三角、成渝地区空气中的PM_2.5年均浓度持续下降;珠三角气象条件变化对PM_2.5影响较大,2017年导致PM_2.5浓度上升了29%;除汾渭平原外,其他4个重点地区的污染物排放变化导致PM_2.5年均浓度下降且2017年的下降幅度进一步加大,说明污染管控措施的环境效益明显.从季节特征来看,气象影响值的区域性差异明显.本文分析方法可用于制定空气质量目标或者评估污染控制方案的环境效果.     

2000~2016年中国PM2.5时空格局

本文在检验PM_2.5遥感数据可靠性的基础上,使用标准偏差分析、Hurst指数、Theil-Sen median趋势分析与Mann-Kendall检验和局部空间自相关等方法,在像元尺度上研究了2000~2016年中国PM_2.5浓度的分布格局和演变过程.结果表明：①在空间分布上,PM_2.5的浓度东部高,多年平均值为30.21μg/m³,西部低,多年平均值为4.37μg/m³,东西两侧差异巨大.西部地区和东北地区PM_2.5的浓度整体呈现增长的态势,但西部地区变化较为平缓.PM_2.5污染严重的区域分布在人口多且密集,经济较为发达的区域,如华北平原,东北平原,长江中下游平原,四川盆地等地区.②在时间序列上,以2007年为界,PM_2.5的年变化趋势可分为两个阶段,从2000~2007期间我国的PM_2.5浓度总体呈现上升趋势,年均增长0.95μg/m³,2007~2016年PM_2.5浓度呈波动下降趋势,年均下降0.15 μg/m³;③稳定性：PM_2.5浓度的稳定性在空间上差异显著,整体呈现出西部较稳定、东部不稳定的分布状态.东部极不稳定区域主要分布在四川盆地,华北平原,东北平原中部,长江中下游平原;④持续性：中国PM_2.5持续性特征以弱反持续为主,主要分布在中国东部地区,预测未来PM_2.5的变化规律与目前相反.其次弱持续性分布的区域较广,主要分布在山地、高原及高寒地区,说明这一区域未来PM_2.5变化趋势与过去的变化趋势相同,但又具有复杂性和反复性.⑤人口暴露分析：分析不同PM_2.5浓度级别上的人口百分比,发现2016年中国有52%的人口生活在PM_2.5浓度年平均值为35 μg/m³以上的环境中,还有14.38%的人暴露在PM_2.5年均浓度值为60 μg/m³以上的环境中.     

深度学习方法在上海市PM2.5浓度预报中的应用

为提升PM_2.5浓度预报能力,尤其是对PM_2.5重污染的预报能力,以中尺度气象-化学耦合模式系统（WRF-Chem）为基础,结合中尺度WRF气象预报数据、地面及高空气象观测数据、PM_2.5浓度观测数据,基于人工智能深度学习序列到序列的算法建立了上海市PM_2.5统计预报模型.结果表明,人工智能深度学习算法（Seq2seq）明显修正了WRF-Chem模式由于模型非客观性造成的偏差,提高了上海市PM_2.5浓度的预报能力;该算法优化和修正了WRF-Chem模式结果,并通过检验发现可以使PM_2.5浓度预报值与实况值间的相关系数由0.51上升至0.79,均方根误差由25.9μg/m³下降至15.01μg/m³.而单独使用套索法（Lasso）线性回归算法对WRF-Chem模式优化效果不理想.基于Seq2seq的PM_2.5浓度预报修正模型能够有效提升预报精度.     

中国PM2.5人口暴露风险时空格局

采用PM_2.5和人口格网数据,计算了2000~2016年中国PM_2.5人口暴露风险值,并利用Theil-Sen Median趋势分析、标准偏差和Hurst指数等,分析了17a间中国PM_2.5人口暴露风险的时空变化特征.结果表明：①17a间PM_2.5人口暴露风险在胡焕庸线两侧差异巨大,东部高、西部低,东部多年风险均值为2.787,西部为0.065;②17a间PM_2.5人口暴露风险在胡焕庸线两侧的变化幅度具有较显著差异,西部整体呈下降趋势,而在2011年和2015年有明显回升,东部自2001年迅速增加且保持平稳状态,直至2015年出现大幅度回落.③PM_2.5人口暴露风险的稳定性与持续性差异显著,东部以不稳定与弱反持续性为主,西部则以稳定与强反持续性为主要特征.④暴露等级为危险与极危险水平下的人口总量与人口密度在空间上呈现出东部高西部低的分布状态.     

鄂尔多斯市秋季大气PM2.5、PM10颗粒物中正构烷烃的组成分布与来源特征

利用气相色谱-质谱技术分析了秋季鄂尔多斯市居民区、工业区和清洁区5个采样点大气PM2,、PM10颗粒物中正构烷烃组分,运用Cmax、CPl、Cn(wax)分子地球化学参数对污染源进行了初步示踪研究,并对污染程度进行了判断.结果表明,鄂尔多斯市秋季大气PM2.5、PM10颗粒物上正构烷烃来源相对比较复杂,各功能区均不同程度的受到人为来源正构烷烃污染的影响.总体来说,工业区和居民区人为来源正构烷烃污染较重,这两个功能区污染状况基本相当,而清洁区受人为来源正构烷烃污染相对较小.在鄂尔多斯地区,气候因素尤其是风向因素对大气颗粒物上正构烷烃污染水平的影响比较大.通过与我国其它大中型城市进行对比发现,我国大部分城市市区大气PM2.5、PM10颗粒物中正构烷烃主要来自于人为污染排放.     

WRF-Chem模式降水对上海PM2.5预报的影响

为探讨降水预报准确性对细颗粒物(PM_(2.5))数值预报效果的影响,利用基于WRF-Chem模式构建的华东区域大气环境数值预报系统在2015年1月1日—2016年12月31日期间的业务预报结果,分析了该系统对上海降水和PM_(2.5)的预报能力,探讨了其在不同降水预报准确性下的PM_(2.5)预报效果差异.结果表明,华东区域大气环境数值预报系统对上海的降水和PM_(2.5)都有良好的预报水平,2年平均偏差小于5%;正确预报、空报和漏报较明显降水及准确预报无降水日情况下的PM_(2.5)预报效果差异显著,正确预报降水时有较明显偏高且高估程度随降水的增强而增大,无降水时偏低;正确预报降水时PM_(2.5)预报效果相对较差,其他情况接近.模式湿沉降方案存在不足,需要进一步完善,同时也需要提升模式的降水等气象条件预报能力.