寡养单胞菌对S2-氧化特性及主要代谢途径

以无机硫（S²）^-为目标污染物,从北京东沙河黑臭水体筛选出一株能够高效氧化S^2-的土著硫氧化菌,并对其进行16S rRNA测序及生理生化特性鉴定,结果表明,该菌株属于寡养单胞菌属（Stenotrophomonas）,命名为Stenotrophomonas sp.sp3.菌株sp3在温度25℃,初始pH值7.0,初始葡萄糖浓度0.25%,初始菌浓度1.00g/L时,菌株sp3对S^2-的氧化率最高.在此适宜条件下,反应60h后,菌株sp3对S^2-的最高氧化率达到86.6%.S^2-的浓度在整个氧化过程中持续下降后保持稳定,在此过程中产生了S⁰,S₂O₃^2-,SO₃^2-以及SO₄^2-这4种其它存在形态的硫.随着S^2-被氧化,SO₄^2-的浓度呈缓慢上升的趋势.利用高通量测序技术推测菌株sp3主要是通过副球菌硫氧化途径（PSO）将非稳定态的S^2-逐步转化为稳定态的SO₄^2-.在此代谢途径中,一部分S^2-被氧化为S⁰,另一部分S^2-则直接氧化为SO₃^2-;S⁰与SO₃^2-可自发反应生成S₂O₃^2-,而S₂O₃^2-发生歧化反应再释放出SO₃^2-和S⁰;反应生成的部分SO₃^2-继续直接氧化为SO₄^2-.菌株sp3在黑臭水体的水质净化过程中有一定的应用前景.     

HSO3-强化Fe3+/S2O82-降解水中双氯芬酸

采用HSO₃^-强化Fe³⁺/S₂O₈^2-降解水中双氯芬酸（DCF）,考察了溶液初始pH值,Fe³⁺、HSO₃^-和S₂O₈^2-用量,溶解氧对HSO₃^-/Fe³⁺/S₂O₈^2-体系降解DCF的影响;通过自由基淬灭实验,识别了体系中主要的活性物种;最后,探讨了DCF在该体系中的降解产物和转化路径.结果表明：HSO₃^-可以明显促进Fe³⁺/S₂O₈^2-对DCF的降解,初始pH 4.0时,DCF降解效果最佳.DCF的降解速率随Fe³⁺或S₂O₈^2-浓度的增大而增大;适量增加HSO₃^-浓度可提高DCF的降解,而过量的HSO₃^-对DCF降解有一定抑制作用.在通入氮气条件下,DCF去除率仅下降10.4%,无明显的抑制作用.自由基抑制实验表明,该体系含有SO₄^·-、HO^·和SO₅^·-3种活性自由基,其对DCF降解的贡献率分别为83.0%、12.8%和4.3%.在HSO₃^-/Fe³⁺/S₂O₈^2-降解DCF的反应中共检测出4种产物,据此提出DCF可能的转化路径为：羟基化、脱羧基、脱水和甲酰化反应.     

三维荧光与平行因子研究黑臭河流DOM

利用三维荧光光谱（EEMs）与平行因子（PARAFAC）模型相结合,分析了沈阳市5条典型黑臭水体溶解性有机物（DOM）的荧光组分特征,并结合常规水质指标,利用主成分分析法（PCA）对影响黑臭水体DOM的主要因素及其贡献量进行了研究.结果表明,沈阳市典型黑臭水体DOM主要由类蛋白荧光组分C1（235,360）,类富里酸荧光组分C2（220,430）和类腐殖酸荧光组分C3（255,520）组成.C2类富里酸物质与COD_Cr、氨氮、S^2-、TP有很强的正相关性,与DO和透明度成负相关,来自于陆源;C1类色氨酸和C3类腐殖酸表现出明显的正相关,具有同源性,来自于微生物內源.陆源有机质组分对黑臭水体DOM的贡献率高达61.2%,微生物内源组分对黑臭水体DOM的贡献率为25.5%.5个黑臭水体在水质上存在差异,支流Ⅰ和支流Ⅱ为重度黑臭,支流Ⅲ、Ⅳ和Ⅴ为轻度黑臭.     

Fe2+与Fe3+对anammox体系中N2O排放的影响

有研究表明,适量Fe²⁺与Fe³⁺能够促进anammox菌体代谢,但对于菌体N₂O产量的影响仍未可知。该文以批次实验的形式探究anammox在不同浓度Fe²⁺与Fe³⁺浓度下的N₂O产量,并分析其微生物组学和功能基因变化。结果表明,加入Fe²⁺的组别中N₂O排放量在20 mg/L Fe²⁺时最高(0.29 mg/L),30 mg/L Fe²⁺时下降47.01%;加入Fe³⁺的组别中N₂O排放量随Fe³⁺浓度递增,30 mg/L Fe³⁺时N₂O最高排放量为0.17 mg/L。微生物群落多样性分析表明,5 mg/L Fe²⁺和Fe³⁺能刺激Candidatus Kuenenia的生长,然而反硝化菌Denitratisom...     

WS2强化Fe2+活化高碘酸盐降解酸性橙7的研究

构建无机还原剂硫化钨(WS₂)强化Fe²⁺活化高碘酸盐(PI)体系，以典型有机染料酸性橙7(AO7)为模拟污染物，探究了Fe²⁺浓度、PI浓度、WS₂浓度、p H值及水体常见共存阴离子对AO7去除过程的影响，并基于自由基淬灭与捕获实验(EPR)分析了体系中可能存在的活性氧化物种及其生成机制.结果表明：WS₂/Fe²⁺/PI体系氧化去除AO7的效率远高于同等条件下单一Fe²⁺/PI活化过程；在[Fe²⁺]₀=0.1 mmol·L^-1、[PI]₀=0.5mmol·L^-1、[WS₂]₀=0.3 g·L^-1、初始p H为2.6条件下，AO7去除率在12 min内达到93.0%.实验中Fe²⁺浓度、WS₂浓度与AO7去除率呈正相...     

聚合多巴胺功能化非织造布增强Fe2+活化过硫酸盐降解酸性红B

为了提高Fe²⁺活化过硫酸盐(PS)过程中Fe²⁺的利用效率,降低其对自由基的淬灭作用.制备了聚多巴胺复合聚丙烯非织造布(PDA-PP),考察了PDA-PP材料应用于Fe²⁺/PS体系中,对酸性红B(ARB)的氧化降解性能和机理.结果表明：PDA-PP/Fe²⁺/PS体系能够更持续地活化PS氧化降解ARB.一方面聚多巴胺中酚羟基使Fe³⁺还原为Fe²⁺,保持对PS分解的持续性,另一方面聚多巴胺中的邻苯二酚和氨基对Fe²⁺的络合作用控制了Fe²⁺的释放速率,降低了Fe²⁺对自由基的淬灭.自由基淬灭实验与ESR分析结果表明,羟基自由基(·OH)是PDA-PP/Fe²⁺/PS体系的主要活性物种.(SO₄^·-)的产生量少于·OH.研究显示,PDA-PP的加入能有效提高Fe²⁺/PS体系中Fe²⁺     

Fe2+/电复合活化过硫酸盐处理酸性橙Ⅱ的过程研究

构建了Fe²⁺/电复合活化过硫酸盐体系,以酸性橙Ⅱ为模拟污染物,探究了温度、Fe²⁺浓度、过硫酸钠浓度、电流密度和pH值对降解过程的影响,并基于猝灭实验分析过程中存在的活性物种及其作用机制.结果表明：Fe²⁺/电复合活化下酸性橙Ⅱ的降解速率远高于同等条件下单一Fe²⁺活化或电活化的情况;Fe²⁺/电复合活化的能耗仅为0.15 kWh·m^-3,比电活化的能耗降低了46.4%;Fe²⁺/电复合活化对初始pH的适用性较为宽泛,在酸性或中性条件下均可有效降解酸性Ⅱ;在温度为40℃、Fe²⁺浓度为0.50 mmol·L^-1、过硫酸钠浓度为4 mmol·L^-1、电流密度为3 mA·cm^-2和初始pH为6.76的情况下,酸性橙Ⅱ的降解率可在30 min内达到95.8%;猝灭实验表明,复合活化过程中存在硫酸根自由基、羟基自由基和超氧自由基.综合分析认为复合体系中的...     

WS2对Fe2+/过氧化钙类芬顿体系降解双酚A的助催化作用

Fe²⁺/过氧化钙类芬顿体系(Fe²⁺/CaO₂)在实际应用中易受到铁离子循环缓慢的限制.因此,本研究利用商业WS₂作为Fe²⁺/CaO₂体系的助催化剂以促进Fe³⁺/Fe²⁺快速循环,进而高效降解双酚A(BPA).在最佳条件下,WS₂/Fe²⁺/CaO₂体系在15 min内对BPA(10 mg·L^-1)的降解率为99.7%.同时,该体系展示出良好的应用前景,可适用于多种水体,亦可高效降解多种难降解有机污染物.自由基淬灭实验和EPR分析表明,羟基自由基(·OH)、单线态氧(¹O₂)和超氧自由基(·O₂^-)是BPA降解的主要活性氧物种,其中·OH贡献最大.WS₂表面暴露的W⁴⁺还原性位点,促进了Fe...     

广元市周边废弃煤矿酸性矿井涌水水质分析及地下水健康风险评价

为揭示酸性矿山废水对其周边地下水和地表水水质构成的影响,以及地下水中金属元素对人体健康的潜在危害,以广元市周边废弃煤矿为研究区域,对区域内23个地下水样品和39个地表水样品中的常规指标和金属元素进行测定和分析。基于内梅罗综合指数法和污染指数法分析研究区地下水及地表水环境质量,应用健康风险评价模型评价研究区地下水健康风险。结果表明：研究区范围内地表水中的TDS(总溶解性固体物质)、SO₄^2-、Ca²⁺和Mg²⁺浓度较高,其中TDS和SO₄^2-平均浓度最高,超过GB 3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅲ类限值。研究区范围内地下水水质较差,SO₄^2-、TDS、Mg²⁺、Ca²⁺浓度较高,其中SO₄^2-以及TDS的平均浓度最高;地下水的金属元素平均浓度的大小顺序为TFe(Fe²⁺、Fe³⁺     

活化方式对过硫酸盐强化剩余污泥发酵的影响

对比考察了二价铁（Fe²⁺）、零价铁（ZVI）、超声波（US）3种活化方式对过硫酸盐（S₂O₈^2-）预处理剩余污泥的溶胞性能,并研究其对污泥厌氧发酵产酸进程的促进效能.结果表明,相对比未预处理污泥,S₂O₈^2-能够明显促进剩余污泥溶胞和发酵产酸进程;同时,活化后的S₂O₈^2-预处理效果明显优于未活化预处理实验组,其中S₂O₈^2-+Fe²⁺预处理体系的促进作用最为明显.Fe²⁺、ZVI和US活化S₂O₈^2-的3组溶胞率分别为42.6%、36.5%和32.9%,相比未活化实验组（22.3%）提高了10.6%～20.3%;3组活化体系最大挥发酸浓度分别为8052,6613,4996mg COD/L,而未活化组仅为3296mg COD/L.此外,不同方式活化S₂O₈^2-预处理对溶解性有机物溶出及挥发酸组分分布也有一定影响.从环境和经济角度来看,S₂O₈^2-+Fe²⁺体系对促进污泥发酵进程具有更大意义.     

氨三乙酸强化零价铁/过一硫酸盐降解橙黄G

采用氨三乙酸（NTA）强化和改善零价铁/过一硫酸盐（Fe⁰/PMS）体系降解水中偶氮染料的氧化效能,以橙黄G （OG）为目标污染物,研究了NTA强化Fe⁰/PMS （NTA/Fe⁰/PMS）体系中OG的降解效果和NTA的强化作用机制,并考察了NTA、Fe⁰、PMS等主要反应物浓度和水中常见的共存物质对OG降解效能的影响.结果表明,NTA能够强化Fe⁰/PMS体系降解OG的氧化效能,且初始pH值对其强化作用有显著影响.中性（pH=7）和酸性（pH=3）条件下,NTA/Fe⁰/PMS体系去除OG的表观速率常数分别较Fe⁰/PMS体系提高了31.3倍和5.5倍;增加NTA、Fe⁰和PMS浓度有助于OG的降解,但NTA超过8mmol/L或PMS超过1.0mmol/L时出现抑制现象;水质背景中,Cl^-的存在促进了OG的降解,HCO₃^-、H₂PO₄^-和腐殖酸则表现为不同程度的抑制作用;NTA/Fe⁰/PMS体系中,主导的活性物种为Fe⁰界面产生的SO₄^·-和·OH,界面作用和均相作用对OG的降解分别贡献了约83.2%和16.8%;加入NTA后,体系中生成的Fe³⁺/Fe²⁺能与其迅速形成络合物,既缓解了Fe⁰表面钝化层的形成,促进Fe⁰界面对PMS的直接活化,又提高了溶液中溶解性铁的浓度,促进均相作用对PMS的活化分解,使NTA/Fe⁰/PMS体系降解OG的氧化效能得到强化和改善.     

京津冀区域PM2.5及二次无机组分污染特征研究

选取北京、石家庄和唐山作为京津冀区域典型城市,基于实地样品采集和组分分析结果,探讨PM_2.5组分中二次无机水溶性离子（SNA）浓度变化特征,并利用空气质量模型模拟结果分析重污染前后京津冀地区各类污染源大气污染物排放对PM_2.5和SNA质量浓度的贡献.结果显示：3个城市PM_2.5质量浓度整体呈现逐年下降的趋势,多数情况下SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺浓度极大值同时出现在冬季,PM_2.5化学组分较为稳定.相对于常规时段,重污染期间SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺质量浓度明显增加,重污染前一天SNA浓度占PM_2.5比值达到最高.重污染的形成是本地源排放和外来区域传输共同作用的结果,外来源对NO₃^-的贡献整体高于SO₄^2-和NH₄⁺.交通源、居民源和工业源对PM_2.5、SO₄^2-和NO₃^-浓度贡献最高,NH₄⁺主要来自居民源的排放.     

Cu2+强化UV活化过氧乙酸降解水中的双氯芬酸

研究了Cu²⁺强化UV活化过氧乙酸（Cu²⁺/UV/PAA）对水中双氯芬酸（DCF）的降解,考察了pH值、PAA投加量、Cu²⁺投加量、无机阴离子（Cl^-、SO₄^2-、NO₃^-和CO₃^2-）和溶解有机物（DOM）对DCF去除的影响;探讨了DCF在该体系中的降解产物和转化机理.结果表明：UV和Cu²⁺都能活化PAA产生活性自由基促进DCF降解.DCF在Cu²⁺/UV/PAA中的降解遵循准一级动力学,其降解可能归因于直接光解、HO^·氧化和CH₃COO^·、CH₃COOO^·等其它自由基氧化.在pH=3~11范围内,DCF降解的最佳pH=8.5.DCF的降解效率随着PAA投加量的增大而逐渐增高,过量的PAA能与DCF竞争HO^·.Cu²⁺用量的提高也能促进DCF的去除,但是过量的Cu²⁺可生成Cu（OH）₂导致其催化能力下降.由于NO₃^-在UV照射下可以产生HO^·,其对DCF降解有促进作用,且NO₃^-浓度越高,促进作用越明显.不同浓度的Cl^-、SO₄^2-、CO₃^2-和DOM对DCF降解影响较小.在Cu²⁺/UV/PAA降解DCF的过程中,共检测出13种降解产物.根据这些降解产物,提出了DCF可能的转化机理,包括8种不同的反应路径.     

Cu2+强化UV活化过氧乙酸降解水中的双氯芬酸

研究了Cu²⁺强化UV活化过氧乙酸（Cu²⁺/UV/PAA）对水中双氯芬酸（DCF）的降解,考察了pH值、PAA投加量、Cu²⁺投加量、无机阴离子（Cl^-、SO₄^2-、NO₃^-和CO₃^2-）和溶解有机物（DOM）对DCF去除的影响;探讨了DCF在该体系中的降解产物和转化机理.结果表明：UV和Cu²⁺都能活化PAA产生活性自由基促进DCF降解.DCF在Cu²⁺/UV/PAA中的降解遵循准一级动力学,其降解可能归因于直接光解、HO^·氧化和CH₃COO^·、CH₃COOO^·等其它自由基氧化.在pH=3~11范围内,DCF降解的最佳pH=8.5.DCF的降解效率随着PAA投加量的增大而逐渐增高,过量的PAA能与DCF竞争HO^·.Cu²⁺用量的提高也能促进DCF的去除,但是过量的Cu²⁺可生成Cu（OH）₂导致其催化能力下降.由于NO₃^-在UV照射下可以产生HO^·,其对DCF降解有促进作用,且NO₃^-浓度越高,促进作用越明显.不同浓度的Cl^-、SO₄^2-、CO₃^2-和DOM对DCF降解影响较小.在Cu²⁺/UV/PAA降解DCF的过程中,共检测出13种降解产物.根据这些降解产物,提出了DCF可能的转化机理,包括8种不同的反应路径.     

阴离子对Acidithiobacillus ferrooxidans氧化活性及次生铁矿物形成影响

酸性矿山废水（AMD）具有酸度高并含有大量可溶性Fe、硫酸根及重（类）金属的特点,采用生物矿化方法促使AMD中Fe向羟基硫酸铁次生矿物转变,对AMD后期石灰中和减少氢氧化铁和废石膏的产生,提高中和效率具有实际意义.通过模拟酸性矿山废水,考察了Cl^-、NO₃^-、PO₄^3-3种阴离子对嗜酸性氧化亚铁硫杆菌（A.ferrooxidans）体系中pH值、Fe²⁺氧化率、总Fe沉淀率、次生铁矿物矿相的影响.结果表明,高浓度阴离子对A.ferrooxidans氧化Fe²⁺能力具有抑制作用.A.ferrooxidans对阴离子的耐受性依次为PO₄^3- > NO₃^- > Cl^-.阴离子浓度在A.ferrooxidans耐受范围内时,其对Fe²⁺的生物氧化速率基本没有影响.但高浓度阴离子会通过抑制A.ferrooxidans的氧化活性,从而间接影响Fe³⁺的水解成矿过程,导致培养终点时总Fe沉淀率降低和次生铁矿物产量减少.受Fe³⁺供应速率降低的影响,次生铁矿物的合成途径易向施氏矿物转变.     

PRB活性介质球磨硫铁矿去除硝基苯

采用机械化学法制备了球磨硫铁矿粉末（BMP）,采用批次实验研究了BMP对硝基苯（NB）的还原性能,采用砂柱实验考察BMP用于填充可渗透反应屏障（PRB）以修复硝基苯污染地下水的可行性.X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、傅立叶变换红外光谱（FT-IR）和X射线光电子能谱（XPS）对BMP反应前后的形态、晶体结构和元素组成进行表征分析.结果表明,BMP可以有效地去除NB,去除率达98.8%,主要还原产物为苯胺（AN）.准一级动力学模型较好地拟合了NB的降解过程,降解动力学常数为59.03×10^-3min^-1.GC-MS分析未检出除AN外的其它污染物.砂柱实验结果表明,BMP-PRB可以连续高效去除模拟地下水中的NB,地下水成分保持稳定,急性毒性显著降低.表征分析表明,BMP对NB及其还原产物有一定的吸附作用.BMP表面持续产生具有还原性的Fe²⁺和S^2-等活性物质,可与NB的强吸电子基团硝基反应生成AN和Fe³⁺,而Fe³⁺氧化硫铁矿会产生Fe²⁺并促进Fe²⁺-Fe³⁺循环.     

亚铁改性沸石活化过氧乙酸降解水中双氯芬酸的研究

采用亚铁改性沸石-过氧乙酸（FMZ/PAA）新型高级氧化体系降解水中双氯芬酸（DCF）.考察了初始pH、药剂投加量、共存干扰离子（CO₃^2-,NO₃^-,Cl^-,SO₄^2-,Fe³⁺,Cu²⁺,Ca²⁺,Mg²⁺）及天然有机物（NOM）对DCF去除效果的影响,通过自由基清除实验探讨了反应过程中的关键活性物种.结果表明,DCF在FMZ/PAA体系中的降解符合一级反应动力学方程,在常温常压、初始pH值为7.0、FMZ投加量为0.2g/L、PAA投加量为80 μmol/L的条件下,1 μmol/L的DCF在40min内得到完全去除.共存Cl^-、CO₃^2-和NOM由于自由基竞争反应明显抑制DCF的降解,而Cu²⁺则参与了PAA的活化,有助于DCF的去除.碳中心自由基是FMZ/PAA体系降解DCF反应中的主要活性物种.基于DCF降解过程中检出的3种产物,提出了其在FMZ/PAA体系中的3种转化途径,即C-N键断裂、脱羧反应和甲酰化反应.