黄山景观区域氮、硫湿沉降来源与地球化学过程

黄山是世界著名的地质公园,近年来该地区酸雨频率增加,威胁着景区的地质生态环境.本研究通过长期降水化学观测与氮、氧、硫同位素地球化学分析,探讨黄山景区氮、硫湿沉降来源与地球化学过程,以期揭示酸雨成因.结果表明,研究期间酸雨频率为62.5%. SO■和NO~-_3为主要致酸离子.[SO■]/[NO~-_3]当量比均值为1.7,主要受早期氮排放和移动源递增贡献影响.氮、氧、硫同位素组成和分异数据表明,降水中SO■和NO~-_3主要来源为移动源(燃油)释放,工业源(燃煤)贡献次之,降水硝酸、硫酸的形成主要为燃油燃烧及其氧化物氧化过程. Ca~(2+)和NH~+_4为酸雨的主要中和因子.我国逐渐增加的移动源化石燃料排放已经对黄山景区大气环境产生显著影响.     

淡水水体中氮污染源的识别——利用硝酸根中氮和氧同位素组成

氮营养盐污染在全球很多区域都是一个备受关注的环境问题,尤其是以农业为主的区域和人口密集的区域,因此,关于水体中氮污染源识别技术尤为重要.硝酸根离子中的氮、氧同位素组成在过去的十几年中频繁地应用于识别淡水水体中氮污染源的研究中.本文总结了已知氮污染源中氮、氧同位素组成的特征变化区间,阐述了影响氮、氧同位素组成的主要因素,描述了3种氮、氧同位素组成主流的测试方法,展望了未来定量测算各种氮污染源贡献比例的前景.在实际研究中,还将氮、氧同位素组成和水体化学特征结合,则可以有效地识别淡水水体的氮污染源.随着检测精度的不断提高,各种代表性端元污染物同位素值经验区间也变得更加准确.     

海洋溶解氧同位素的测量方法及其在长江口缺氧研究中的应用

海洋溶解氧及其同位素组成可有效示踪海洋氧循环过程中复杂的生物、化学和物理过程.海洋溶解氧的采集及提取过程需在严格的真空条件下进行,以避免大气中氧气带来的影响.本文详细阐述了利用特制的真空样品瓶采集海水,并在实验室真空管线上提取及纯化溶解气体的过程.纯化后的溶解气体在气体同位素质谱仪上测量,经过零点校正、质量干扰校正和空气标样校正后得到高精度的氧同位素和氧氩比数据.基于以上方法,本实验对长江口混合层海水及底层沉积物进行了呼吸作用暗培养.通过在不同的时间节点采集暗培养的海水,并测量其溶解氧同位素组成.基于实验结果,计算出长江口特征的水柱呼吸氧同位素分馏系数为-20.9‰,沉积物呼吸的氧同位素分馏系数为-8.8‰,二者具有明显的差异,可被用作区分及量化分析长江口不同耗氧机制的端元值.结合长江口原位采集的底层溶解氧的同位素组成,及本实验确定的水柱呼吸和沉积物呼吸的氧同位素分馏端元值,基于呼吸过程中氧同位素分馏的质量守恒,计算出长江口F6站位（126.00°E,30.60°N）水柱耗氧占比约为71%,沉积物耗氧的比例约为29%,说明发生在水柱中的生物呼吸作用为长江口F6站位的主要耗氧机制.     

稳定同位素在污染物溯源与示踪中的应用

由于稳定同位素在特定污染源中组成确定,且具有分析结果精确可靠、在污染物迁移与转化过程中不发生显著变化的特点,故已被广泛应用于环境污染事件的仲裁、环境污染物的来源分析与示踪研究中。介绍了稳定同位素分馏对于来源分析的影响以及稳定同位素技术在污染物溯源与示踪中识别大气多环芳烃来源、推测环境中硫和铅的来源、考察甲基叔丁基醚来源与降解过程等方面的应用进展。     

六六六转化的同位素分馏效应及其环境应用研究进展

有机污染物转化具有同位素分馏效应,此效应可用于揭示反应机理,并在环境污染的风险评价与治理修复中具有应用前景。六六六(六氯环己烷,HCH)曾长期用作杀虫剂,化学性质稳定,降解半衰期长,是典型的持久性有机污染物。近年来,在HCH不同转化途径的同位素分馏效应、环境中HCH的同位素分析等方面取得了许多进展,集中反映了污染物转化同位素分馏领域的理论成果和应用价值。该文在简要介绍同位素分馏现象及其分析方法——单体同位素分析(CSIA)技术的基础上,对以HCH为代表的有机污染物转化过程中的同位素分馏效应进行评述,着重介绍了新方法的运用,如双元素同位素分析、同位素-对映体分馏分析等。通过污染物溯源、食物链传递、土壤-植物体系转化和污染场地修复等方面的实例,展示了同位素分馏的潜在用途,以期为有机污染的风险评价与控制修复提供方法学参考。     

同位素稀释电感耦合等离子体质谱测定环境和生物样品中的镉

建立电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测定镉同位素比值的方法,应用同位素稀释电感耦合等离子体质谱(ID-ICP-MS)对环境和生物样品茶叶、湖沉积物和人发标准物质中的镉进行测定研究.对电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)的工作条件和参数进行了最优化.讨论了多原子离子和同量异位素对镉同位素比值的影响,通过天然镉标准溶液对质量歧视进行了校正,并优化同位素稀释剂的加入量.将该方法应用于茶叶、人发和沉积物标准物质的测定.     

贵阳地区雨水化学与Sr同位素地球化学

对贵阳地区22个雨水样品的化学组成和Sr同位素的研究表明,贵阳地区大部分雨水样品的pH值小于56(pH=453).雨水中Ca2 是最主要的阳离子,平均值为57μmol·l-1(12—164μmol·l-1),占阳离子组成的64%—87%;Mg2 是次要的阳离子,平均值为13μmol·l-1(5—47μmol·l-1),Ca2 和Mg2 之和占了阳离子组成的78%—96%;K 平均值为11μmol·l-1(2—44μmol·l-1);Na 最少,其平均值为4μmol·l-1(1—8μmol·l-1).SO2-4是最主要的阴离子,平均值为94μmol·l-1(34—279μmol·l-1),占阴离子组成的28%—94%;NO-3是次要的阴离子,平均值为48μmol·l-1(1—252μmol·l-1),SO2-4和NO-3是决定雨水酸度最主要的离子,SO2-4和NO-3之和占阴离子组成的77%—99%;Cl-最少,平均值为20μmol·l-1(1—128μmol·l-1).贵阳地区雨水中Sr的浓度为002—033μmol·l-1,87Sr/86Sr比值较小(0707934—0709080),非海盐来源的87Sr/86Sr比值为0707820—0709078.元素比值及Sr同位素组成辨识出贵阳地区雨水溶质主要来源于人为活动,岩石/土壤化学风化次之,海相输入很小或可以忽略不计.     

广州市大气典型羰基化合物碳同位素组成初探

采用气相色谱/燃烧/同位素比值质谱(GC/C/IRMS)技术,通过2,4-二硝基苯肼(DNPH)衍生化方法,初步测定了广州市城区交通主干线大气中甲醛、乙醛和丙酮的碳同位素组成.结果表明,甲醛的δ13C值变化范围为-42.06‰--33.52‰,乙醛的δ13C值变化范围为-35.84‰--32.20‰,丙酮的δ13C值变化范围为-30.85‰--29.50‰;而且,白天相对于夜晚而言,甲醛、乙醛和丙酮的最大碳同位素分馏分别为6.65‰,3.27‰和0.75‰,碳同位素分馏上的差异表明它们在环境大气中不同化学活性上的差异.     

基于多同位素的珠三角PM2.5中二次无机气溶胶来源解析

二次无机气溶胶(SIA,Secondary inorganic aerosol)是PM_2.5中的重要组成部分,其快速形成是导致大气能见度下降的重要原因。二次无机气溶胶主要包括硫酸根、硝酸根和铵根离子,其来源广、生成途径复杂,识别其来源存在一定的挑战。最近,基于稳定同位素(δ³⁴S-SO₄^2-、δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-、δ¹⁵N-NH₄⁺)的源解析方法被应用到相应污染物的来源解析。选取珠三角鹤山大气超级站作为研究地点,开展了为期1年的大气PM_2.5样品采集,在分析了70个样品的水溶性离子、痕量金属元素、有机碳、无机碳的基础上,选取其中的37个大气PM_2.5样品,分析了相应的δ³⁴S-SO₄^2-     

断裂带中汞的地球化学特征

汞是揭示构造活动及强震孕育机制的重要化学示踪元素.研究断裂带中汞及其同位素,可以示踪地震断裂带汞异常来源、汞的迁移路径,从而揭示流体在地震孕育中的作用.本文总结了汞的观测技术,断裂带岩石、土壤和地下水中汞的特征,概述了汞同位素技术在深部断裂带研究中的进展,以及汞在地震监测和活断层探测方面的应用.断裂带中汞的研究,将有助于厘清汞-深部流体-构造活动-地震的可能关系及其机制,对提升汞在地震监测预测中的研究水平具有重要的理论意义和应用价值.