兰州市大气PM10的生物活性来源研究

为探讨兰州市大气可吸入颗粒物(PM10)的生物活性来源,使用质粒DNA评价法和电感耦合等离子质谱(ICP-MS)分别研究了兰州市市区和郊区不同季节PM10全样和水溶部分的生物活性和微量元素浓度.研究结果表明,兰州市不同季节、不同采样点PM10的生物活性差异较大,PM10全样和水溶部分的TD20最低值分别为10μg·mL-1和43μg·mL-1,最高值分别为980μg·mL-1和1150μg·mL-1.ICP-MS分析结果显示,PM10中全样和水溶性Zn元素的平均浓度最高,其次是Pb和Mn元素,且PM10中Zn、Cd和As等元素多以可溶状态存在,而Fe、Pb和V等元素则相反.PM10的TD20值与V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg、Cs和Pb元素总浓度之间的相关性分析结果表明,兰州市PM10的生物活性主要来自水溶性微量元素.PM10全样和水溶部分的TD20值与单个水溶性Zn、Mn、Pb、Fe、V、Cu、Cr、Cd、Cs和Co元素之间具有显著的负相关性,表明这些水溶性元素可能是导致兰州市质粒DNA损伤的主要原因.     

兰州市大气污染特征及其成因探讨

为探讨兰州市大气污染特征及其影响因素,对兰州市能源结构、空气污染物及大气颗粒物中水溶性离子进行研究,结果表明,兰州市能源结构以燃煤为主逐渐向多元化过度;重点工业废气排放量由2001年1 010.40亿m3增加到2007年1 406.54亿m3,废气污染物排放量具有波动性,而SO2和NOx等标污染负荷比远高于其他污染物;PM10、SO2和NO2浓度在采暖期高于其他月份,且PM10浓度受沙尘影响也较严重,而NO2浓度季节波动较小;由于沙尘天气影响,每年3-5月出现降尘峰值,硫酸盐化速率与SO2浓度呈正相关性,冬季浓度高于春夏秋季;大气颗粒物中水溶性离子冬春季浓度较夏秋季高,且主要富集在细颗粒物中,以SO42-浓度最高。     

兰州城区大气PM2.5污染特征及来源解析

为探究兰州城区PM_(2.5)的污染特征及其来源,分别在兰州市城关区和西固区设置PM_(2.5)采样点,于2013年10月(非采暖期)和12月(采暖期)采集样品并进行分析,得到了PM_(2.5)及其16种化学组成的质量浓度.结果表明,兰州城区PM_(2.5)污染水平较高,平均质量浓度为129μg·m~(-3).样品无机元素平均质量浓度为:SCaFeAlMgPbZnMnTiCu,其中S、Ca、Fe、Al的质量浓度在1μg·m~(-3)以上,是主要元素组分;样品各无机元素质量浓度表现为采暖期高于非采暖期,城关区高于西固区.样品水溶性离子平均质量浓度为:SO~(2-)_4NO~-_3NH~+_4Cl~-K~+Na~+,其中SO~(2-)_4、NO~-_3、NH~+_4的质量浓度在10μg·m~(-3)以上,是主要离子组分;样品各水溶性离子质量浓度表现为采暖期高于非采暖期,西固区高于城关区.富集因子(EF)分析结果表明,元素Al、Ca、Mg、Ti的EF值均小于1以自然来源为主;元素Cu、Pb、S、Zn的EF值显著大于10,表明这4种元素在PM_(2.5)中高度富集,且主要源于人为活动造成的污染.主成分分析结果表明,交通排放源、生物质燃烧源、土壤源和二次粒子对兰州城区大气PM_(2.5)贡献显著.     

北京东北部城区大气细粒子与相关气体污染特征研究

于2008年7月~2009年4月的4个季节,在北京市朝阳区北部,利用VAPS通用型大气污染物采样仪(URG3000K)对大气细粒子(PM2.5)和环境空气中相关气体进行了同时采集,并利用IC离子色谱仪(DX-600型)分析了PM2.5中水溶性无机离子成分和环境空气中相关气体的含量.结果表明,PM2.5质量浓度春季>夏季>冬季>秋季;SO42-、NO3-和NH4+是PM2.5中最主要的3种水溶性无机离子,年均质量浓度分别为14.82μg/m3、11.57μg/m3和8.35μg/m3,三者浓度之和占PM2.5中总水溶性无机离子浓度的86.28%.SO42-、NH4+浓度占PM2.5浓度百分比均为夏、秋季高于冬、春季; NO3-浓度占PM2.5浓度的百分比为秋季>春季>夏季>冬季.空气中的SO2、NO2和NH3等气态污染物的含量直接影响PM2.5中二次离子SO42-、NO3-和NH4+的浓度, SO2、NO2浓度的季节特征为冬、春季高于夏、秋季,与SO42-、NO3-的季节变化规律相反; NH3浓度在夏季最高,冬季最低. PM2.5酸度在夏、秋季高于冬、春季,且夏、秋季PM2.5样品全部呈酸性,冬、春季PM2.5样品一部分呈酸性,一部分呈碱性.夏季SOR值和NOR值分别为冬季的4.8倍和3倍,表明夏季SO2和NO2更易转化生成SO42-和NO3-.PM2.5中SO42-、NO3-和NH4+主要以(NH4)2SO4、NH4NO3的形式共存于气溶胶体系中.     

春季华东高山背景区域PM2.5和PM2.5~10中水溶性无机离子特征

为了探讨华东高山背景区域春季颗粒物中水溶性组分的特征,2014年3月至5月在国家大气背景监测福建武夷山站采集PM2.5及PM2.5~10样品,获取了水溶性无机离子组分,并同步收集气象因子及SO2、NO2、O3、PM10和PM2.5等污染物质量浓度数据.结果表明,春季武夷山背景点PM2.5和PM2.5~10中水溶性无机离子总浓度分别为(8.3±2.8)μg·m-3和(1.3±0.9)μg·m-3,分别占PM2.5和PM2.5~10质量浓度的(43.7±7.5)%和(24.4±6.4)%.SO2-4占PM2.5质量浓度百分比最高,为(32.4±6.3)%;NO-3占PM2.5~10质量浓度百分比最高,为(8.9±3.7)%.春季武夷山背景点硫酸盐主要存在于细颗粒物中,且以(NH4)2SO4和K2SO4的形式存在,粗颗粒中的硝酸盐则主要以Mg(NO3)2的形式存在.春季武夷山背景点水溶性无机离子主要来源于沙尘、海盐及高污染区域的远距离输送.     

东北某市严重雾霾期PM_(2.5)、PM_(10)中元素特征和富集因子分析

为了掌握雾霾期大气PM 2.5和PM 10中无机元素污染特征,于2013年10月20~31日期间采集了东北某市发生严重雾霾时大气PM 2.5和PM 10样品,分析了颗粒物样品中21种无机元素(K、Ca、Na、Mg、Mn、Pb、Cd等)的浓度。结果表明:大气PM 2.5和PM 10浓度普遍超标,超标率分别达88.89%、66.67%;大气PM 2.5和PM 10中元素质量浓度主要是由Na、S、Ca、K、Fe、Al、Si、As、Mg 9种元素贡献;元素的富集状况分析表明,Na、Zn、Ca、Cr、Ni、Cu、Mn、Cd、Pb和As在非雾霾期和雾霾期期富集程度较高,污染较严重,受人为污染源影响较大;以不同元素做参比,所得各元素富集系数不同。     

重庆市春季可吸入颗粒物中元素组成特征

为研究重庆市春季可吸入颗粒物中元素组成特征,于2006年4月在重庆市主城9区和缙云山对照点采集环境中PM10样品,用X-射线荧光光谱法测定其中24个元素的含量.分析结果发现,除元素V和Cd外,其它元素浓度主城区都高于对照点.污染元素S、Se、Br的浓度与其他城市比相对较高.晴天与阴雨天对比,元素浓度变化明显.As、Cu、Pb、Se、Zn、Br、S等污染元素在PM10中的富集现象明显.通过元素分析认为重庆市PM10污染主要来源为燃煤尘、道路扬尘和钢铁冶金尘.     

兰州市大气PM_(2.5)的化学组分特征及其来源研究

为探讨兰州市大气细颗粒物化学组成及其污染来源,对兰州市大气PM_(2.5)中水溶性离子、无机元素以及OC和EC进行了研究。结果表明:PM_(2.5)浓度及其化学组成具有明显的季节变化特征,PM_(2.5)浓度为冬季>春季沙尘>春季>夏季;水溶性离子以SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-浓度最高,占总水溶性离子的78.7%~87.1%,表明该地区的二次污染较为严重,主成分分析表明水溶性离子主要来源于燃烧源和土壤源;无机元素以Zn、Pb和Ba浓度最高,主要来源于燃煤和机动车源;OC冬季浓度最高,而EC夏季浓度最高,并形成了较严重的二次有机碳污染。     

2012年春季京津冀地区一次沙尘暴天气过程中颗粒物的污染特征分析

本研究表征了2012年春季一次沙尘暴天气过程中京津冀地区大气可吸入颗粒物(PM10)的污染特征.借助PM10的水溶性元素、有机碳和元素碳的浓度,分析推断沙尘暴天气过程中矿物气溶胶对城市气溶胶污染的交汇叠加作用.使用中流量大气颗粒物采样器,于2012年4月1日～5月24日,在北京市西三环、天津空港经济区和张家口火车南站附近同时采集可吸入颗粒物(PM10),采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析获取其水溶性离子、元素碳和有机碳浓度.结果表明,采样期间北京、天津和张家口这3个采样点PM10质量浓度的日均值分别为233.82、279.64和238.13μg·m-3.4月27～29日,3个地区发生了沙尘暴天气,PM10质量浓度的最大日均值分别达755.54、831.32、582.82μg·m-3.沙尘暴期PM10的有机碳(OC)浓度、二次有机碳(SOC)/OC的比值、硝酸根(NO-3)和硫酸根(SO2-4)浓度均高于非沙尘暴期间.采用电荷平衡计算证明沙尘暴期间大气颗粒物表明呈碱性,说明外来沙尘暴与本地污染相互叠加,矿物元素改变了颗粒物表面的酸碱性,沙尘暴和有机物发生耦合,促进了二次有机物的转化.     

2004年春季北京一次沙尘暴的理化特性分析

2004-03-27～2004-03-29北京发生沙尘暴天气期间,监测了气溶胶TSP、PM10和PM2.5的浓度,利用撞击式采样器采集了8级膜样品,并用ICP-MS分析了气溶胶中元素的含量,同时监测了地面辐射和风速的变化.结果显示,此次沙尘暴导致TSP浓度比平时增加3～4倍,PM10浓度增加2～3倍,PM2.5浓度有所降低.研究还表明:地壳元素Na、Mg、Al、Mn和Fe主要分布在粗粒子上.而污染元素Zn、Pb主要分布在细粒子上,污染元素主要是本地源.沙尘暴对总辐射有明显的影响,导致地面总辐射衰减了37.8%.受大风影响粗粒子浓度增加显著,细粒子浓度明显减少.     

铜陵市冬春季PM10和PM2.5中元素特征及来源分析

目的了解铜陵市颗粒物中的元素特征和主要来源。方法选择2014年冬季和春季的部分时段,在铜陵市国家环境空气监测站——新民污水处理厂(工业区)采集PM_(10)和PM_(2.5)样品,使用X射线荧光光谱(XRF)法进行元素的定量测试。采样期间,冬季的空气质量以良和中、轻度污染为主;春季以中度和重度污染天气为主,采样期间出现了明显的重污染。结果 PM_(2.5)和PM_(10)中S和Si元素的浓度均比其余元素高,P和Cu元素的浓度远低于其余元素。空气污染的指数越高,Fe、Mg、Al、Si则更易富集在PM_(10)上,而K、Cu、Na、Cl、S元素更易富集在PM_(2.5)上,Ca和P这两种元素在PM_(10)和PM_(2.5)上的富集程度相当。空气颗粒物中,富集最多的元素是K,其次为Fe和Mg;元素Cu、K、Cl在PM_(10)中的富集程度要高于PM_(2.5)。结论扬尘(包括地面扬尘和建筑尘)是PM_(10)的最大来源,其次是开采矿山和燃烧生物质,燃煤、炼铜等工企业排放贡献最小;对于PM_(2.5)而言,最大的来源是风沙、扬尘和开采矿山,其次是燃煤、燃烧生物质和其他的工企业排放,炼铜的贡献最小。     

广州颗粒物化学组成特征及季节差异

为系统反映广东省广州市冬、夏季颗粒物的特征,分别于2008年12月16日─2009年1月9日和2009年8月4 ─29日,在广州市环境监测中心站使用微天平法四通道颗粒物采样仪进行颗粒物采样,并测定了PM₁₀中ρ(OC)和ρ(EC),Al和Fe等16种化学元素以及SO₄2-和Ca2+等9种离子的质量浓度.结果表明:ρ(PM₁₀₎,PM₁₀中的ρ(OC)和ρ(EC),Al和Fe等16种化学元素以及SO₄2-和Ca2+等9种离子的质量深度季节差异明显,均表现为冬季高于夏季;冬、夏季PM₁₀中各成分所占比例排序不同,但均以OC所占比例最大,SO₄2-和Ca2+等9种离子次之.广州PM₁₀主要有5个来源,但冬、夏季不同.其中冬季主要来源于工业源和土壤扬尘、燃煤、交通排放和生物质燃烧、海盐;夏季则主要来源于燃油、交通排放和生物质燃烧、土壤扬尘或燃煤、海盐、垃圾焚烧或特殊工业源.      

乌鲁木齐大气PM2.5对质粒DNA的损伤研究

2012年1月~2012年12月采集乌鲁木齐大气PM2.5样品,使用质粒DNA评价法研究了不同季节PM2.5的氧化能力,并进行氧化性毒性与相应气象因素和质量浓度之间的相关性研究.结果表明,乌鲁木齐大气PM2.5的质量浓度具有冬季最高,春季和秋季次之,夏季最低的季节性变化特征;PM2.5全样和水溶部分氧化能力的季节差异较大,对质粒DNA的氧化性损伤具有冬季最大,春季和夏季之次,秋季最低.冬、春、夏、秋季大气PM2.5全样的TD30(PM2.5对质粒DNA造成破坏达到30%所需要的颗粒物的剂量)平均值分别为440,491,503,515μg/mL,水溶部分分别为474,721,666,600μg/mL.绝大部分PM2.5样品全样的TD30值均小于水溶部分样,表明全样的毒性大于相应的水溶部分样.全样TD30值与平均温度显著(P<0.05)正相关,表明寒冷的天气/季节可能造成PM2.5的高毒性.水溶样TD30值与风速显著(P<0.01)正相关,与相对湿度显著负相关.这表明,高的风速和低的相对湿度可能跟较低和较高的PM2.5的毒性有关.PM2.5氧化性损伤能力的大小与其质量浓度之间的相关性不明显,表明仅以颗粒物的质量浓度来评价大气颗粒物氧化性损伤能力大小的方法并不能真实地反映其对人体健康的危害程度,起决定作用的还是颗粒物的化学组成及其表面吸附的有害成分.     

北京交通环境PM10分布特征及重金属形态分析

以北京市西三环航天桥地区为对象,研究了城市交通环境大气可吸入颗粒物浓度及主要化学组成随时间和粒径的分布特征. 结果表明:该地区大气中ρ(PM₁₀)冬季略高于春季,秋季次之,夏季最低;颗粒物中ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)和ρ(PM_1.0)/ρ(PM₁₀)平均值分别为82.6%和70.3%;ρ(PM₁₀)与ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)与ρ(PM_1.0)之间均有显著的相关性. PM₁₀中金属元素浓度冬春季较高,夏秋季较低;Mg,Ca和Fe等地壳元素浓度随粒径的减小而降低,而Pb,Zn和Ni等重金属元素浓度总体上随粒径的减小而增加. 颗粒物中的Cr和Ni主要以有机物结合态存在,Cu,Zn和Cd主要以酸可提取态存在,Pb主要以酸可提取态和氧化物结合态存在;颗粒物中所含Cd和Zn元素的生物有效性最高. PM₁₀中水溶性ρ(SO₄2-)在夏季和冬季最高,秋季最低,而水溶性ρ(NO₃->/sup>)全年变化不大;［0.43～2.1 μm)粒径段颗粒物中的水溶性ρ(SO₄2-)及ρ(NO₃->/sup>)较高,分别占PM₁₀中水溶性ρ(SO₄2-)及ρ(NO₃->/sup>)总量的68.3%及57.6%;ρ(NO₃->/sup>)/ρ(SO₄2-)平均值为0.659.      

天津近岸海域大气颗粒物无机组分季节变化及源析

2006~2007年在天津近岸海域分4个季节走航采集了不同粒径大气颗粒物样品,分析了其质量浓度以及元素、离子和碳等化学组成,并应用富集因子以及特征化合物比值对其来源进行了探讨.结果表明,天津近岸海域TSP,PM10和PM2.5的质量浓度分别为(294.98±3.95),(279.87±17.53),(205.50±38.13)μg/m3,且呈现出明显的季节变化,秋季颗粒物浓度最高,冬季次之,夏季最低. TSP、PM10和PM2.5中总元素浓度分别为48.76, 47.94,32.08 μg/m3. TSP中含量最高的离子是Na+, PM10和PM2.5中含量最高的离子是Cl-. 3种不同粒径中OC浓度秋、冬两季均明显高于春夏两季. Al/Fe的比值分析结果表明,春季TSP的主要来源为土壤尘,秋、冬季PM10和PM2.5主要受燃煤的影响. Cu、Zn和Pb的富集系数较高,其中Pb在冬季PM10中富集达到最高为741.3. NO3-/SO42-的变化范围为0.28~0.85,春夏季该比值较高于秋冬季,反映了该海域同时受燃煤与机动车污染的影响.OC/EC变化范围为2.13~5.58,表明该海域气溶胶中存在着大量二次有机碳.     

哈尔滨市空气中PM_(10)的元素组成特征分析

2005年8月、10月、12月和2006年4月,在哈尔滨市7个常规空气质量监测点进行了PM10的采样。样品用ICP-AES进行分析,得到了代表春夏秋冬四季空气中PM10的无机化学元素的浓度含量。研究结果表明,PM10中元素质量主要是由Al、Ca、Fe、K、Mg、S、Si7种元素贡献的;各元素由于气象条件和人为因素的影响而存在不同季节差异,地壳元素Al、Si等在春季含量较高,污染元素S、Ti在冬季含量较高;一些人为低浓度污染元素As、Cr、Ni、Pb、Zn、Cu等随着空气污染的加重明显增加;元素的富集状况分析表明,As、Cu、Ni、Pb、S、Zn富集程度较高,污染较严重,受人为污染源影响较大。     

兰州市大气PM10对质粒DNA的损伤

使用质粒DNA 评价法研究了2005年12月~2006年10月兰州市区、郊区大气中PM10对质粒DNA的氧化性损伤,并初步探讨了其损伤原因.结果表明, PM10对质粒DNA的氧化性损伤具有冬、夏季相对较高,春、秋季相对较低的特征.市区冬、春、夏、秋季大气PM10全样的TD20平均值分别为17,625,56,260μg/mL,水溶部分的TD20平均值分别为62,840,193,403μg/mL.沙尘暴期间和降雨数天后, PM10对质粒DNA的氧化性损伤相对较小,其全样和水溶部分的TD20值均大于1000μg/mL.PM10 全样和水溶部分的TD20值均与样品中12种水溶性微量元素总含量呈明显的负相关关系,表明PM10对质粒DNA的氧化性损伤能力主要来自其水溶性微量元素.     

京津冀地区城市环境空气颗粒物及其元素特征分析

于2013年四个季度,选择京津冀3个主要城市和1个对照点,以及4个全国大气背景站,同步采集环境空气颗粒物PM10和PM2.5样品,采用微波消解ICP-MS法分析样品中的68种元素.结果表明,京津冀3个城市四个季度PM10和PM2.5均超过国家二级标准限值,且采暖季高于非采暖季.全年PM2.5/PM10比值大于0.5,细颗粒物污染占主导.元素在PM2.5中所占比例高于PM10.而背景点颗粒物浓度低于标准限值,远低于城市点,且四个季节变化不大.在检出的57种元素中, Na、Mg、Al、S、K、Ca、Fe、Zn在0.1~10 μg/m3之间,P、Ti、Mn、Ni、Cu、Ba、Pb在10~100ng/m3之间,其他含量较低元素如Cd、Co、Ge、Ga、Zr、Sr、V等在0.01~10ng/m3之间.元素S、Na、K、Al、Fe、Mg、Ca等含量大于1%,P、Zn、Pb、Cu、Ba等其他元素含量介于0.1%~1%.富集因子分析结果提示,K、Ca、Cr、Fe、Cu、Zn、As、Cd和Pb等9种元素主要来源于人为污染,采暖季与非采暖季富集因子比值在1.1~3.5之间.因子分析提示,燃煤、工业污染源、燃油等是颗粒物污染的主要贡献因素.     

青岛大气降水中微量元素的浓度及溶解度

利用2016年6月~2017年5月在青岛采集的35个降水样品,分析其中8种微量元素的总态和溶解态浓度,讨论了大气降水中微量元素的浓度及其溶解度的变化特征,并探讨了影响大气降水中微量元素溶解度的因素.结果表明,青岛降水中微量元素的总态浓度以Al和Fe的最高,其次是Zn、Mn、Ba、Pb、Sr、V的较低;溶解态浓度以Zn的最高,其次是Al、Mn、Fe、Ba、Sr、Pb和V的较低;溶解度以地壳元素Al和Fe的最低,为5%左右,受到人为源影响的元素溶解度相对较高,Pb和Ba的为10%~40%,Mn和Sr的为20%~60%,Zn和V溶解度最高,平均约为55%.季节变化显示不同元素总态和溶解态浓度基本呈现冬、春季明显高于夏、秋季,溶解度基本表现为春季最高.持续降雨的前后期微量元素的总态和溶解态浓度均呈现明显降低,但溶解度的变化趋势在不同降雨过程中不一致,pH变化是控制降水中微量元素溶解度的主要因子.     

郑州市冬春季PM2.5中金属元素污染特征、来源及健康风险评估

于2021年1月和4月利用在线金属分析仪对郑州市大气PM2.5中的18种金属元素进行连续测定,分析了元素浓度变化特征;采用富集因子、正定矩阵因子分解法（PMF）和特征雷达图对金属元素进行溯源;采用美国EPA健康风险评价模型评估其健康风险,并通过后向轨迹法和浓度权重轨迹法（CWT）分析了健康风险的潜在源区.结果表明,春季元素浓度较高,Fe、Ca、Si和Al浓度之和分别占冬季和春季总元素浓度的89.8%和87.5%. Cd属于重度富集,受人为污染影响严重.冬季Pb、Se、Zn、Ni、Sb和K以及春季Cr、Ni、Fe、Mn、V、Ba、Ca、K、Si和Al浓度随污染等级的提高而增加. PMF源解析和特征雷达图结果表明,冬春两季金属元素主要来源为工业源、地壳源、机动车源和混合燃烧源,冬季多发生工业源和混合燃烧源污染,春季多发生地壳源污染.冬春两季均存在明显的非致癌风险,冬季健康风险更严重,Mn造成明显的非致癌风险.冬季健康风险主要受郑州及周边城市传输影响和西北方向远距离输送影响,春季健康风险主要受郑州及周边城市影响.