单宁酸和没食子酸对纳米碳管悬浮的影响

以单宁酸(TA)和没食子酸(GA)为模型悬浮剂,探讨悬浮剂分子大小、空间结构及憎水性等对CNTs悬浮的影响.结果表明,在低吸附量下,TA具有较强的悬浮CNTs的能力,而高吸附量下,GA悬浮CNTs能力更强.含氧量高的CNTs表现出更好的悬浮性能.尽管悬浮剂的吸附量影响了CNTs的悬浮,但悬浮剂的分子结构、空间构象及化学性质等可能才是控制CNTs的悬浮的主要因素,同时,CNTs本身的化学性质也对悬浮起着重要作用.     

氧氟沙星在不同性质碳基吸附剂上的吸附动力学特征

本研究探讨用香蕉皮和玉米芯两类生物质制备的生物炭、多壁纳米碳管(CNTs)和活性炭(AC)对氧氟沙星(OFL)的吸附动力学过程.结果表明,吸附动力学过程符合双室一级动力学模型.OFL在两类生物炭上的吸附能力随炭化温度的升高而减弱,归因于生物质炭化程度的增大,芳香性增加,生物炭有机分配相减少.生物炭的O含量极大地影响了其与水分子之间形成水膜的能力,OFL穿透水膜在生物炭表面上的吸附过程成为控制OFL吸附快慢的关键环节.OFL在CNTs和AC的快室吸附比在生物炭上的先趋于平衡,这可能与CNTs和AC较为单一的表面性质有关.CNTs的慢室吸附比AC的慢室吸附需要更长时间达到平衡,主要原因是随着OFL分子在CNTs表面持续吸附,原先由于疏水性作用聚合在一起的CNTs逐渐分散开,暴露出更多的表面积,导致OFL持续的吸附,在动力学上表现为慢室吸附.此外,单位比表面积上CNTs对OFL的吸附量最高,表明如果能够使CNTs充分分散,大量暴露的表面可能使CNTs成为去除有机污染的高效吸附剂.     

纳米氧化铁催化柠檬酸还原Cr(Ⅵ)及其土壤环境意义

研究了纳米氧化铁吸附Cr(Ⅵ)反应特征及其对柠檬酸还原Cr(Ⅵ)的催化作用,并探讨了该作用的土壤环境意义.结果表明,纳米氧化铁对Cr(Ⅵ)的吸附能力较强;提高p H和离子强度对吸附过程有抑制作用;吸附速率可区分为快、慢阶段,5 min内吸附量可占总吸附量80%以上.纳米氧化铁可加速柠檬酸还原Cr(Ⅵ),且还原过程主要发生在溶液相,部分机理是柠檬酸与Fe(Ⅲ)相互作用生成的Fe(Ⅱ)将Cr(Ⅵ)还原.同时,体系p H越低,上述催化作用越明显.此外,砖红壤-柠檬酸体系Cr(Ⅵ)还原转化为Cr(Ⅲ)的比例较低,但加入纳米氧化铁后则明显提高,说明后者将有助于消除土壤环境中Cr(Ⅵ)污染风险.     

绣球花状掺锶碳羟基磷灰石对Pb~(2+)的吸附

以NH_4H_2PO_4、Ca(NO_3)_2·4H_2O、Sr(NO_3)_2和尿素[CO(NH_2)_2]为原材料,通过水热法合成了一种单分散、由纳米片自组装而成的绣球花状三维(3-D)掺锶碳羟基磷灰石(Sr-CHAp),并用于吸附酸性水溶液中的铅离子(Pb~(2+)).研究了溶液p H、吸附时间、初始浓度对Sr-CHAp材料吸附Pb~(2+)的影响及在其在不同p H条件下的吸附机理.采用XRD、SEM、FI-IR和BET等技术对材料及吸附产物进行表征.结果表明,该吸附剂材料表面具有介孔结构,平均孔隙宽度是11.10 nm,具有较大的比表面积(43.54 m~2·g~(-1)),在pH3时对Pb~(2+)具有较高的饱和吸附量(985.1 mg·g~(-1));其等温线吸附数据符合Langmuir模型,动力学吸附数据符合伪二级动力学模型;在酸性溶液中其对Pb~(2+)的吸附主要表现为溶解/沉淀机理,溶液p H值的大小影响吸附后的产物,强酸性条件下有利于PbHPO_4的生成,而p H值为3—6时主要生成Pb_(10)(PO_4)_6(OH)_2.     

磺胺甲恶唑在土壤上的吸附及其与Ca2+、Mg2+、Zn2+的共吸附

研究了磺胺甲恶唑(SMX)在11种土壤上的吸附行为.相关性分析表明,单一的土壤性质与表观吸附没有表现出明显的相关关系,SMX在土壤中的吸附可能受憎水性作用、阳离子交换、表面积等多个机理或因素的共同作用.进而研究了Ca2+、Mg2+、Zn2+3种金属离子与SMX在土壤中的共吸附.其中,Zn2+显著地促进了SMX的表观吸附,而Ca2+、Mg2+两种离子对SMX的吸附没有明显的影响.同时,SMX的存在也影响了3种离子的吸附行为,Ca2+和Mg2+的吸附降低,而Zn2+的吸附受SMX的影响不大.可能是由于Zn2+在土壤中是内界吸附,占据了内部的位点,取代了大量的H原子,使表面的负电荷减弱,降低了土壤与SMX的排斥作用,从而使其吸附增加.     

镧和阳离子表面活性剂联合改性活性炭对水中磷酸盐和硝酸盐的吸附作用

采用镧(La)和阳离子表面活性剂十六烷基三甲基氯化铵(HDTMA-Cl)对活性炭进行联合改性,并考察了La和HDTMA联合改性活性炭(La-HDTMA改性活性炭)对水中磷酸盐和硝酸盐的吸附性能.实验结果表明,La-HDTMA改性活性炭对磷酸盐和硝酸盐具备一定的吸附去除能力.La-HDTMA改性活性炭对水中磷酸盐和硝酸盐的吸附动力学过程符合准二级动力学模型,吸附平衡数据可以采用Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevich(D-R)等温吸附模型加以描述.根据Langmuir等温吸附模型计算得到的La-HDTMA改性活性炭对磷酸盐和硝酸盐最大吸附量分别为4.15 mg·g-1和11.2 mg·g-1.当p H值由4增加到8时,La-HDTMA改性活性炭对水中磷酸盐的吸附能力增加;当p H值超过8时,对磷酸盐的吸附能力则下降.LaHDTMA改性活性炭对水中硝酸盐的吸附能力随p H值的增加而下降.水中共存的Cl-、HCO-3和SO2-4等阴离子会抑制La-HDTMA改性活性炭对磷酸盐和硝酸盐的吸附.水中共存的硝酸盐会抑制La-HDTMA改性活性炭对磷酸盐的吸附,共存的磷酸盐亦会抑制La-HDTMA改性活性炭对硝酸盐的吸附.采用1 mol·L-1Na OH溶液可以使71%吸附剂上的磷酸盐解吸下来,采用1 mol·L-1的Na Cl溶液可以使97%吸附剂上的硝酸盐解吸下来.La-HDTMA改性活性炭对水中磷酸盐的吸附机制主要是阴离子交换、静电吸引、配位体交换作用和路易斯酸碱反应,对硝酸盐的吸附机制主要是阴离子交换和静电吸引作用.     

玉米芯吸附水中Cr(Ⅵ)的特性及SEM-EDS表征分析

Cr是人和动物所必需的微量元素,但工业废水中的高浓度的Cr会对人类健康和生态环境都会造成严重的危害。为探讨玉米芯对废水中Cr(Ⅵ)的吸附特性,以期为应用玉米芯处理含Cr废水提供理论依据,在本研究中设置了3项试验:不同p H条件下的吸附试验、等温吸附试验和热力学试验,并对吸附前后的玉米芯进行扫描与能谱分析,探究玉米芯作为吸附剂对水中Cr(Ⅵ)的吸附机理。结果表明:低p H有利于玉米芯对Cr(Ⅵ)的吸附,在p H为1.0左右时,玉米芯对Cr(Ⅵ)有最佳吸附效果,最高去除率可达94.35%,最大吸附量可达23.944 0 mg·g-1;玉米芯对Cr(Ⅵ)的吸附过程符合Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevich等温吸附模型,但以Freundlich模型的拟合效果为最优,1/n为0.887 5,表明玉米芯对Cr(Ⅵ)的吸附强度适中;D-R模型中E=3.152 8 k J·mol-1,表明该吸附主要为物理吸附过程;热力学参数ΔH为-0.272 8 k J·mol-1,ΔS为0.014 3 k J·mol-1·K-1,表示玉米芯对Cr(Ⅵ)的吸附是一个自发的放热过程,且升高温度有利于吸附过程的进行;通过扫描电镜可以看出玉米芯表面产生了较多空洞结构,可能是酸性吸附质溶液可以使纤维素水解,增大了玉米芯的比表面积,形成了更有利于吸附的条件;另外玉米芯质子化的静电作用以及含氧官能团对阳离子的亲和性分别对阴离子形式的Cr(Ⅵ)和被还原成阳离子的Cr(III)有吸附作用。这些原因促进了玉米芯对Cr的吸附。     

高指数晶面二氧化钛对砷、锑的共吸附去除

砷(As)和锑(Sb)作为有毒元素,造成的环境污染严重威胁人类健康.目前,由于缺乏对共存体系下砷锑表面化学性质的研究以及高效的吸附材料,砷、锑的共去除是环境领域面临的一大挑战.本文以高指数晶面{201}二氧化钛(HTi O_2)为吸附剂,研究砷锑在其表面的吸附行为.Langmuir吸附等温线结果表明,As(Ⅲ)、Sb(Ⅲ)、As(Ⅴ)、Sb(Ⅴ)在HTi O_2表面的最大吸附量分别为0.407、0.861、0.197、0.181 mmol·g~(-1).砷、锑在HTi O_2表面的吸附动力学符合拟二级动力学方程,说明化学吸附是控制吸附速率的关键因素.p H边共吸附实验表明,HTi O_2对As(Ⅲ)的吸附基本不受p H的影响;对Sb(Ⅲ)的吸附随p H的升高先增大后减小;对As(Ⅴ)和Sb(Ⅴ)的吸附随p H的升高逐渐降低.Zeta电位结果表明,砷锑吸附后HTi O_2表面带负电,说明砷、锑在HTi O_2表面形成带负电的稳定内层配合物.本研究为水体中砷锑的共吸附去除提供了新信息.     

分子结构对天然有机质模型化合物在碳纳米管上吸附的影响

天然有机物(NOM)是一类广泛分布的具有不同分子量和结构的物质,能够分散和稳定碳纳米管(CNTs).然而,NOM结构对CNTs吸附机理的影响尚不清楚.了解碳纳米管(CNTs)对有机化合物吸附的机理,对于CNTs及其对其他污染物的环境行为和风险的预测和评估至关重要.本文研究了3种天然有机物(Natural organic matter,NOM)替代物没食子酸(Gallic Acid,GA)、丹宁酸(Tannic Acid,TA)和十二烷基苯磺酸钠(SDBS)在CNTs上的吸附性能.TA分子在CNTs上的摩尔质量浓度吸附较低,与它较大的三维立体分子结构形成的空间位阻有关.具有平面结构的GA和柔性脂肪链结构的SDBS分子容易与CNT结合,表现出在CNTs有更高的吸附.研究结果表明,模型化合物的分子结构对其在CNTs上的吸附有很大的影响.本研究通过研究分子结构对天然有机质模型化合物在碳纳米管上吸附的影响,指出NOM的分子结构是影响其环境吸附行为重要的因素.     

有机磷阻燃剂在不同含氧碳纳米管上的吸附行为

在对单壁碳纳米管(SWCNT)、多壁碳纳米(MWCNT)及其相应含氧碳管的表征基础上,对OPEs的界面吸附行为进行了考察.结果表明,碳纳米管对OPEs具有较强的吸附能力(理论最大吸附量可达到412.0 mg·g-1).吸附等温线呈非线性吸附,Freundlich和Langmuir模型均能很好地拟合吸附等温线,校准相关系数分别在0.929—0.999和0.822—0.999范围内.碳纳米管与OPEs间的主要吸附作用机制为疏水相互作用,芳香取代OPEs与碳管管壁间的π-π电子供体受体相互作用对吸附有重要贡献.碳纳米管对OPEs的最大吸附量由碳管比表面积决定,而不受OPEs本身疏水特性的影响.碳管表面氧化引入的含氧基团能通过减弱碳管表面的疏水性和减少表面有效吸附位点来降低碳管对OPEs的吸附容量.