活性炭负载Fe~(3+)催化H_2O_2氧化邻苯二甲酸二甲酯

将Fe3+负载在活性炭上制得载铁催化剂Fe/AC,并研究了该催化剂对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的催化降解性能。通过正交实验和单因素实验,探讨了催化剂投加量、H2O2投加量、溶液pH值和反应温度对水中DMP降解率的影响,同时对DMP矿化度进行了分析。实验结果表明,制得的载铁催化剂具有较高的催化活性;降解效果的影响顺序是反应温度催化剂投加量H2O2投加量溶液pH值;在反应温度为80℃、催化剂投加量为4 g/L、H2O2投加量为20 mL/L和溶液pH值为3的条件下反应120 min后,质量浓度为10 mg/L的DMP降解率最高可达97.73%;在优化的实验条件下反应150 min,DMP矿化度可达62.73%;催化剂反复使用5次仍具有较好的催化活性,DMP降解率仍可达到77%以上;反应过程中溶液Fe3+浓度的变化维持在1.07 mg/L左右,且可推测催化降解DMP主要是由非均相和均相催化氧化反应共同作用的。     

氧化铈/活性炭催化臭氧氧化技术去除水中邻苯二甲酸二甲酯

用浸渍法在活性炭(AC)上负载氧化铈(CeO2)制备催化刺CeO2/AC催化臭氧氧化去除邻苯二甲酸二甲酯(DMP),考察了臭氧投加量,DMP初始浓度和溶液初始pH的影响.结果表明,CeO2/AC催化臭氧氧化去除DMP的最佳臭氧投加量为50mg/h,DMP初始浓度和溶液初始pH对CeO2/AC催化臭氧氧化DMP过程都有一定的影响.在DMP初始质量浓度为30 mg/L、溶液初始pH为5、臭氧投加量为50 mg/h、反应60 min时,CeO2/AC的加入(1.5g/L)有利于催化臭氧氧化DMP过程中总有机碳(TOC)的去除,TOC去除率由AC催化臭氧氧化的48%提高到68%.而单独臭氧氧化过程中的TOC去除率仅22%;且单独臭氧氧化与AC、CeO2/AC催化臭氧氧化DMP的矿化过程均符合二级反应动力学方程,CeO2/AC催化臭氧氧化DMP时TOC降解的二级反应动力学常数为0.0015L/(mg·min),分别是AC催化臭氧氧化的2.5倍和单独臭氧氧化的7.5倍.     

微波诱导改性活性炭催化降解邻苯二甲酸二甲酯

通过HNO3、H2O2、NaOH对活性炭进行浸渍改性,采用BET、SEM、Boehm、FT-IR对改性前后的活性炭进行表征,研究了改性前后的活性炭在不同反应体系对DMP的降解效果和动力学,探讨了微波诱导改性前后的活性炭催化降解DMP的机理。结果表明,3种改性活性炭的BET比表面积、总孔容、微孔孔容和平均孔径均有所增加。HNO3、H2O2改性后表面酸性基团增加、碱性基团减少,而NaOH改性呈现相反的理化特征变化。活性炭理化特征的变化可能与化学改性剂溶液的酸碱性、氧化还原性有关。微波诱导改性前后的活性炭催化体系对DMP的降解率大于单独吸附或单纯微波辐射体系,且均符合一级反应动力学。在微波诱导改性前后的活性炭催化体系中,改性前后的活性炭通过表面吸附-微波诱导氧化协同作用极大地提高了对DMP的降解率。     

电晕放电等离子体对水中邻苯二甲酸二甲酯的降解

采用电晕放电等离子体降解水中的邻苯二甲酸二甲酯,研究了放电输出功率、溶液初始浓度、空气流量、初始pH、Fe2+和羟基自由基清除剂对邻苯二甲酸二甲酯去除效率的影响,并对其降解动力学进行了初步模拟。结果表明,电晕放电等离子体对水中邻苯二甲酸二甲酯有较好的去除效果。在放电功率45 W、初始浓度50 mg·L-1、空气流速2 L·h-1、初始pH 6.31、初始电导率4.05 μS·cm-1的条件下,反应30 min,邻苯二甲酸二甲酯的去除率可达到95%。酸性条件下有利于邻苯二甲酸二甲酯的降解。添加Fe2+,在反应初期可显著提高邻苯二甲酸二甲酯的降解率。羟基自由基清除剂的加入在一定程度上抑制了邻苯二甲酸二甲酯的降解。电晕放电等离子体降解邻苯二甲酸二甲酯的过程基本符合一级反应动力学。     

UV/TiO2光催化降解水体中的邻苯二甲酸二甲酯

酞酸酯是环境中普遍存在的有机污染物(内分泌干扰物)之一。利用UV/TiO2光催化降解水体中的邻苯二甲酸二甲酯(DMP),讨论了溶液pH、TiO2投加量及DMP初始浓度等因素对DMP降解的影响。结果表明,DMP为10mg/L左右时,TiO2投加量为0.2～0.5g/L、pH=7是比较理想的降解条件;DMP初始浓度越高,其降解率则越低。研究了Langmuir-Hinshelwood模式下DMP在TiO2表面的吸附与催化活性的关系,发现DMP主要通过吸附在催化剂的表面而非在溶液本体中发生降解。线性回归计算所得光照条件下的吸附常数远大于无光照条件下的吸附常数,可能是由于UV和TiO2体系之间产生协同效应,提高了UV/TiO2体系对DMP的降解效果。另外,初步分析了可能的降解反应机制。     

超声波/Fenton工艺降解微量邻苯二甲酸二甲酯和壬基酚效能的研究

研究了在超声波、Fenton不同体系中邻苯二甲酸二甲酯(DMP)和壬基酚(NP)的降解效果.通过正交实验得到超声波/Fenton工艺各个因素影响程度的大小为:H2O2投加量＞初始pH＞反应时间＞Fe2+投加量＞超声功率.最后得到降解250mL质量浓度为100 μg/L的DMP的最佳条件:H2 O2投加量为2 mmol/L、Fe2+投加量为0.40 mmol/L、初始pH为3.00、超声功率为1 800W、反应时间为120 min,降解率可达到85.96％;降解250mL质量浓度为100 μg/L的NP的最佳条件:H2O2投加量为4mmol/L、Fe2+投加量为0.50 mmol/L、初始pH为3.00、超声功率为1 800W、反应时间为120 min,降解率可达到78.70％.     

羟胺强化Fe2+/过一硫酸盐体系降解邻苯二甲酸二甲酯的研究

利用羟胺(HA)强化Fe~(2+)/过一硫酸盐(PMS)体系降解模拟废水中的邻苯二甲酸二甲酯(DMP),研究了HA的强化机制,并考察了不同因素对HA强化Fe~(2+)/PMS体系降解DMP的影响,最后根据中间产物推断DMP的降解途径。结果表明,添加HA使Fe~(2+)/PMS体系中DMP的降解率从7.5%提升至71.9%,酸性环境下DMP的降解率高于碱性环境,Cl-、PO_4~(3-)和腐殖酸对DMP的降解有抑制作用,SO_4~(2-)对DMP降解几乎无影响。在HA摩尔浓度为0～0.500mmol/L时,DMP降解效率与HA摩尔浓度成正比,但HA摩尔浓度高于0.500mmol/L时会在一定程度上抑制DMP降解。自由基清除实验表明,DMP降解的主导自由基为·OH和SO_4~-·。DMP依次降解为邻苯二甲酸单甲酯、邻苯二甲酸、苯甲酸,最后矿化生成CO_2和H_2O,最终矿化率为31.6%。     

生物炭对邻苯二甲酸二甲酯在土壤中自然降解和吸附行为的影响

为了解生物炭应用于邻苯二甲酸酯污染土壤修复的可行性,选择邻苯二甲酸二甲酯作为目标污染物,以花生壳为原料制备生物炭,通过室内模拟试验研究生物炭对邻苯二甲酸二甲酯在土壤中自然降解和吸附行为的影响。结果表明,未添加与添加生物炭土壤中邻苯二甲酸二甲酯的自然降解过程均遵循一级动力学方程,生物炭含量0.5%和1.0%的土壤中邻苯二甲酸二甲酯的半衰期分别延长2.185 d和4.151 d,表明添加生物炭会不同程度地延缓土壤中邻苯二甲酸二甲酯的自然降解;在不同的生物炭含量水平下,土壤对邻苯二甲酸二甲酯的吸附均能很好地符合Freundlich方程所描述的规律,生物炭含量0.1%、0.5%和1.0%土壤的吸附常数Kf分别为35.647、45.830和57.649,显著高于对照土壤（7.793）,表明土壤对邻苯二甲酸二甲酯的吸附作用随生物炭含量增加而显著增强。     

无机阴离子对催化臭氧氧化邻苯二甲酸的影响

考察了重碳酸根离子（HCO3-）、磷酸根离子（PO43-）、硫酸根离子（SO42-）和硝酸根离子（NO3-）等自然水体中常见的无机阴离子对非均相催化臭氧氧化邻苯二甲酸（PA）的影响。结果表明,能够捕获羟基自由基（HO·）的HCO3-对羟基氧化铁催化臭氧氧化体系影响很大,会明显抑制该体系对PA的降解,而对氧化铈催化臭氧氧化体系基本没有影响。PO43-和SO42-对2个体系中PA的降解均有很大的抑制效果,而NO3-对此影响甚少。从这些无机阴离子的影响可以侧面证明羟基氧化铁催化臭氧氧化遵循羟基自由基机理,而氧化铈催化臭氧氧化PA主要依靠络合作用。     

负载型颗粒活性炭催化过硫酸钠氧化降解橙黄G

通过在颗粒活性炭(GAC)上负载氧化铁,并以此作为催化剂(Fe/GAC)在常温常压下催化过硫酸钠(PS)产生硫酸根自由基降解偶氮染料橙黄G。研究了体系pH、氧化剂浓度、催化剂浓度对橙黄G去除率的影响,并且对催化剂的重复使用性能进行了测试。结果表明,在Fe/GAC/PS体系中,[OG]0=0.2 mmol/L,[GAC]=1 g/L,[PS]0=2 mmol/L,降解2 h后OG去除率为99%,且有较高的矿化率;随着氧化剂浓度和催化剂浓度的增加,OG的去除效率提高;催化剂有较好的重复使用性。利用扫描电镜(SEM)对催化剂进行了表征,可以看出在活性炭上成功负载氧化铁。利用化学分子探针竞争实验鉴定催化反应中的活性物种SO4-·和OH·。     

非均相催化湿式氧化法活性炭再生

使用浸渍法制备的CuO-Al2O3催化剂对吸附苯酚饱和的活性炭进行非均相催化湿式氧化再生研究，考察了反应温度，反应时间，催化剂投加量，反应氧分压，投炭量，蒸馏水量对非均相催化湿式氧化再生活性炭的影响结果，同时在该实验中得到非均相CuO-Al2O3催化湿式氧化再生活性炭的最佳条件，对催化剂进行了X衍射分析，并通过对催化剂的稳定性进行实验，得出该催化剂在进行催化湿式氧化再生活性炭的过程中具有较好的稳定性。     

K2FeO4协同TiO2光催化降解水中邻苯二甲酸二甲酯

针对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)难降解的特性,采用高铁酸盐-光催化的协同工艺降解水中的DMP;研究了不同参数对DMP降解效能的影响;探讨了光催化降解DMP的机理。结果表明,Fe(Ⅵ)-TiO_2-UV体系对DMP的降解率明显优于其他2种体系(高铁酸盐体系和TiO_2-UV降解体系),说明光催化与高铁酸盐的组合产生明显的协同效应;当DMP初始浓度为5 mg·L~(-1)、pH=9、高铁酸盐和二氧化钛投加浓度分别为31.7 mg·L~(-1)和40mg·L~(-1)时,DMP降解率较高(75%);在Fe(Ⅵ)-TiO_2-UV体系光降解DMP过程中,TiO_2催化剂表面产生的Fe—O—(有机)络合物会抑制DMP降解,用1%HCl溶液洗涤TiO_2,可恢复其活性;用Fe(VI)-TiO_2-UV体系降解实际生产废水和模拟废水中DMP,DMP降解率分别为67%和78.2%。高铁酸盐-光催化联合工艺的协同作用极大地提高了DMP的降解率。     

活性炭负载金属氧化物催化臭氧氧化甲硝唑

采用浸渍法制备了Fe、Ni、Ag、Ce 4种金属氧化物负载活性炭(MeOx/AC)催化剂,并用于甲硝唑(MNZ)的催化臭氧氧化降解,以考察其催化活性.在20 mg/h的臭氧投加量下,催化剂的加入(0.5 g)对MNZ(C0=5 mg/L;pH=5.5)的氧化和矿化有明显改善,其中NiOX/AC催化剂表现出较好的催化活性...     

载铜活性炭催化氧化深度降解石油污水中的COD

用载铜活性炭对经混凝沉降处理后CODCr值难以达标的石油污水进行了深度处理研究，PH值为7．5左右，经曝气的石油污水，在25－35℃条件下与催化体系接触2h，可将45倍于催化剂体积的石油污水中的CODCr值由300mg.L^-1以上降至100mg.L^-1以下。催化剂可能过制备方法得以再生。该体系在石油污水的深度达标处理中应用前景广阔。     

H2O2—Fe^2＋／TiO2—H2SO4处理废有机溶剂的研究

放射性废有机溶剂是核设施产生的中低放废液，研究了废有机溶剂（ＴＢＰ／ＯＫ）在Ｈ２Ｏ２－Ｆｅ＾２＋／ＴｉＯ２体系中的氧化分解行为，分析了Ｈ２Ｏ２、催化剂（Ｆｅ＾２＋／ＴｉＯ２）、温度、ｐＨ值等因素对反应进程和效果的影响，还对主控因素进行四因素三水平的正交实验，最终确定了废有机溶剂氧化分解的适宜工艺条件。在此基础上进行的“热实验”表明，废有机溶剂氧化分解后其所携放射性核素主要富集在分解残液中，基本没有     

环境因素对Paracoccus sp.QD15-1降解邻苯二甲酸二甲酯的影响

邻苯二甲酸二甲酯(DMP)是一种使用面广、年产量大的人工合成有机化合物,扩散到周围环境中会造成环境污染,去除DMP的主要方法为生物降解法,环境因素是影响生物修复的重要因素。以DMP降解菌Paracoccus sp.QD15-1为研究对象,利用紫外分光光度计、高效液相色谱和反转录-聚合酶链式扩增(RT-PCR)技术,研究了在基础无机盐液体培养基中外加碳氮源以及不同pH和温度对菌株生物量、DMP降解率和降解基因表达的影响。结果发现:在不同碳源的生长环境中,加入质量浓度1.0g/L乳糖后,Paracoccus sp.QD15-1的生物量最大,DMP降解率达到42.16%,基因phtAb和phtB的表达量最大;在不同氮源的生长环境中,加入质量浓度1.0g/L硝酸铵后菌株的生物量最大,降解能力最强,基因phtAb和phtB的表达量均最多;在不同pH的生长环境中,pH=8时菌株生物量最多且DMP降解能力最好;在不同温度的生长环境中,当温度为25℃时菌株的生物量最大,DMP降解率为37.80%。pH=8,温度为25℃时,基因phtAb和phtB的表达量均最多。因此,Paracoccus sp.QD15-1在不同环境条件下生长能力和降解DMP能力均较强,能适应不同的生长环境,在DMP污染的生物修复工程实践中具有良好的利用前景。     

黑土微生物群落对副球菌属(Paracoccus sp.)QD15-1修复邻苯二甲酸二甲酯污染土壤的响应

采用Illumina MiSeq高通量测序法探究黑土微生物群落对副球菌属(Paracoccus sp.)QD15-1修复邻苯二甲酸二甲酯(DMP)污染土壤的响应。结果表明,副球菌属QD15-1在7d内可快速有效降解土壤中的DMP,平均降解率为94.7%,并能保持稳定;Shannon、Sobs指数显示,土壤中微生物多样性、丰富性受到DMP的影响;土壤中的优势门为放线菌门(Actinobacteria),占总菌门数的50%以上;鞘氨醇单胞菌属(Sphingomonas)是第一优势菌属,第二优势菌属为类诺卡氏菌属(Nocardioides)。     

用H2O2/Fe^3＋处理高浓度含甲醛废水的研究

研究采用H2O2/Fe^3＋催化氧化处理高浓度含甲醛废水,探讨了双氧水和催化剂投加量、反应pH及反应温度等操作条件对处理效果的影响,并通过酸溶解回用失活催化剂。结果表明,较优的操作条件为：H2O2/COD（质量比）=2.2～2.6,Fe^3＋/H2O2（摩尔比）=0.048～0.058,反应pH1.80～2.68,反应温度50℃,反应时间40 min;在上述操作条件下,甲醛去除率达到99%以上,COD去除率达到85%以上。失活的催化剂可通过稀酸溶解后循环使用,其效果与三价铁盐作催化剂的基本相同。采用H2O2/Fe^3＋处理含甲醛废水具有比采用H2O2/Fe^2＋较优的效果。     

Fe^2＋—H2O2氧化法处理氨基J酸工业废水的研究

用Ｆｅ＾２＋－Ｈ２Ｏ２氧化法处理氨基Ｊ酸工业废水。结果表明,当溶液ｐＨ＝１－３,Ｈ２Ｏ２和Ｆｅ＾２＋用量分别为Ｈ２Ｏ２：Ｆｅ＾２＋１０：１,Ｈ２Ｏ２：ＣＯＤＣｒ＝２ｇ：ｇ时,Ｊ酸废水的ＣＯＤＣｒ去除率达６６．７％,氨基去除率达６８．４％。处理后的废水ＢＯＤ５／ＣＯＤＣｒ＝０．５,已达到生化处理的要求。该法可作为氨基Ｊ酸废水的预处理方法。     

H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂催化氧化NO的影响

研究了在120℃的反应温度下,H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂选择性催化氧化（SCO）NO的影响。结果表明,在H2O和SO2存在的情况下催化剂失活很快,停止通入H2O和SO2后活性不能恢复,但在加热到250℃后催化活性基本恢复。FT-IR分析表明,催化剂表面形成了金属硝酸盐和Ti的硫酸盐,对催化活性有一定影响,但不影响催化剂在250℃下催化活性的恢复。SO2、H2O和NO的竞争吸附与SO2和NO2的铅室反应是影响催化剂活性的主要原因。