甲苯的光氧化降解试验研究

以气相甲苯为对象,研究其在波长为254 nm紫外光下的光氧化降解反应.同时,考察了甲苯初始浓度、光强和相对湿度对甲苯转化率的影响,分析了甲苯降解中间产物的生成机理.结果表明,随着甲苯初始浓度的增加,甲苯转化率缓慢下降;随着光照强度的增强,甲苯转化率逐渐增加;而提高相对湿度,甲苯转化率则为先升高后降低.在甲苯降解动力学分析中发现其光氧化降解过程符合伪一级反应动力学,且表观速率常数与光照强度成正比.通过对甲苯降解中间产物的分析,发现随着光照强度的增加,含苯环物质的降解更为充分,乙醇、乙酸等的相对含量逐渐增加,苯甲醇、苯甲醛缩二甲醇等的含量逐渐降低,在此基础上提出了甲苯生成含苯环产物及开环生成2-戊酮等的降解机理.     

UV254nm+185nm光照降解气态甲苯的实验研究

研究了波长为254nm+185nm紫外光照射下,甲苯初始浓度、停留时间、相对湿度、O2浓度等因素对甲苯光降解效率的影响.通过定量UV254nm+185nm光照下体系中O3的产生浓度变化,以及降解过程中中间产物苯和苯甲醛的变化趋势,讨论了甲苯在UV254nm+185nm照射下降解机理.结果表明,甲苯去除率随着O2含量、停留时间的增加而升高;随着初始浓度的增加而降低.与湿度的关系为先急剧升高然后缓慢增加,而后降低,最佳相对湿度在40%~50%.当甲苯初始浓度为16.1mg/m3,O2含量为20%,相对湿度为40%时,体系对甲苯的降解效率为82.2%,降解速率为0.44mg/(m3·s),产生的O3浓度为131.13mg/m3,中间产物苯和苯甲醛的浓度分别为0.086,0.135mg/m3.在反应体系中,甲苯可吸收185nm波长紫外光直接降解,但主要被体系中产生的自由基氧化降解.     

光助芬顿反应催化降解气体中甲苯

以甲苯作为挥发性有机污染物(VOCs)的代表,利用连续进气动态实验装置,研究光助芬顿反应降解气体中甲苯的作用.考察了芬顿试剂溶液初始p H、H2O2浓度、Fe2+浓度以及甲苯初始浓度对降解甲苯的影响,并利用在线质谱和色谱对产物进行了定性、定量分析.结果表明,紫外光照加快了羟基自由基的生成,显著提高了气体中甲苯的去除率;p H=3.0、H2O2浓度为20 mmol·L-1、Fe2+浓度为0.3 mmol·L-1的条件下,甲苯去除率最高;当甲苯初始浓度为260 mg·m-3时,去除率能够达到98%;光助芬顿反应催化降解气体中甲苯实验未检测到CO2之外的中间产物,CO2产率分析表明去除的甲苯全部转化为CO2.     

氢气还原海绵铁去除水体中硝酸盐的研究

利用小球烧结和氢气还原工艺制备了粒径1mm～5mm的多孔性球形海绵铁,对球形海绵铁去除水体中硝酸盐的效率及去除动力学进行了研究。结果表明:溶液初始pH值对硝酸盐去除效率的影响显著,初始pH值小于3时,硝酸盐的去除率随溶液初始pH的增加而逐渐降低;初始pH值大于3时,硝酸盐的去除率又随之升高。硝酸盐浓度低于10mgN/L时,硝酸盐去除率随着硝酸盐初始浓度的增加而增加,硝酸盐的残余量保持在0.4mgN/L左右;硝酸盐浓度高于20mgN/L时,硝酸盐的去除率随初始硝酸盐浓度的增加而略有降低。球形海绵铁去除硝酸盐为一级动力学反应,反应级数为0.970～1.378,表观反应速率常数为0.314h-1～0.536h-1。海绵铁还原硝酸盐的主要产物为氨氮,随着还原反应的进行,溶液pH值快速增加,氨氮以分子态氨的形式从水中逸出。进行归纳总结和对比,并以多环芳烃的提取为例列举了各方法的应用步骤,从而为其他环境样品其他有机物分析预处理提供参考。     

氯消毒中有机防晒剂BP9的去除转化与风险评价

对典型有机防晒剂二苯甲酮-9（BP9）在氯消毒过程中的氧化反应进行研究,考察BP9初始浓度、余氯初始浓度、溶液pH值和氨氮浓度对反应的影响,探究BP9氯氧化降解机理,评估其生态风险.结果表明,在BP9初始浓度5mg/L、余氯初始浓度5mg/L的条件下,90s内BP9去除率达到91.3%,符合准一级反应动力学.降解速率常数随着BP9初始浓度及氨氮浓度增加而减小,随余氯初始浓度增大而增大,中性条件下有利于BP9氯氧化反应.基于HPLC-MS/MS和GC-MS解析出7种中间产物,提出可能降解路径.发光细菌毒性分析和ECOSAR预测均表明,BP9氯氧化反应生成了比母物质毒性更高的中间产物,对饮用水水质安全造成潜在风险.     

O3/UV降解含氮杂环化合物喹啉

本研究采用O3/UV工艺降解喹啉溶液,系统地探讨了喹啉初始浓度、反应后置时间、初始p H、HCO-3浓度等因素对降解过程的影响.通过测定降解过程中的中间产物,分析了喹啉的降解机制及途径.结果表明随着喹啉初始浓度增加,反应表观速率常数和去除率都降低;p H(7~9)碱性条件时降解效果最好;HCO-3的存在明显降低了喹啉的去除率,加入100 mg·L-1HCO-3喹啉去除率降低了42.01%;反应后置时间对喹啉的去除率及矿化率基本没有影响.喹啉的降解中间产物主要为8-羟基喹啉、5-羟基喹啉、2(1H)-喹啉酮、2-吡啶甲醛等,喹啉在O3/UV体系中的降解途径主要由羟基自由基(·OH)、O3氧化剂发生的加成反应、取代反应、亲电反应等.     

水体系中氧氟沙星的光化学降解研究

研究了高压汞灯和氙灯照射下氧氟沙星(OFLX)在蒸馏水、人工海水和天然海水中的光降解过程,探讨了光源、起始浓度、丙酮、表面活性剂等因素对OFLX光化学降解速率的影响.结果表明,OFLX在高压汞灯下的光反应速率比在氙灯下快得多,均符合一级反应动力学过程;在相同光源下,OFLX在海水中降解最快,其次是人工海水;当OFLX初始浓度为2、4、6mg.L-1时,其光解速率常数分别为0.163、0.140和0.132 min-1,随着OFLX初始浓度增大,其光解率降低;不同浓度的丙酮均能促进OFLX光降解的反应,其反应速率常数为0.084 2～0.102 min-1,且光敏效率与丙酮浓度呈正相关关系;然而当十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、十二烷基苯磺酸钠(SDBS)、吐温-20(TW-20)等表面活性剂的浓度为5 mg.L-1,它们均抑制了水体中OFLX光降解反应的进程.另外,利用金藻8701单种培养进行了OFLX光化学降解前后的毒性试验,表明OFLX光解过程产生风险较高的中间产物,随着光解进行,产物毒性降低.     

刚果红在不锈钢基PbO2电极上的电化学降解

文章利用循环伏安和恒电压电解研究刚果红在阳极电沉积法制备的不锈钢基PbO2电极上的氧化反应,考察了外加电压、刚果红初始浓度及温度等对刚果红去除率的影响,并研究了不同电压下刚果红溶液在PbO2电极上的降解动力学.结果表明,随着电压的升高,刚果红去除率逐渐升高;随着刚果红初始浓度的增大,去除率则逐渐降低;温度升高,不利于去...     

天然沸石吸附氨氮和磷的研究

选用浙江缙云产颗粒状天然沸石为材料对氨氮和磷进行吸附动力学和吸附等温试验,考察初始浓度、振荡时间对吸附量、去除率的影响。试验结果表明：沸石对氨氮和磷吸附显示出＂快速吸附,缓慢平衡＂的特点;吸附动力学过程符合准二级动力学模型;吸附等温线更符合Freundlich方程;氨氮初始浓度小于7 mg/L、振荡时间在1h内和磷初始浓度小于30 mg/L、振荡时间在15 min内,吸附量、去除率随初始浓度、振荡时间增加而增加,当超过此阶段后,吸附量增加缓慢、去除率下降。     

TiO2纳米粒子光催化氧化室内挥发性有机污染物甲苯的研究

利用溶胶凝胶法制备了粒径约为13nm、晶型为锐钛矿相和金红石相混晶的TiO2光催化剂,并且利用此催化剂对室内空气中主要的挥发性有机污染物甲苯进行了光催化降解研究.对不同的催化剂用量、光强、甲苯的初始浓度以及氧气的存在对光催化反应速率的影响进行了研究.结果表明,光催化降解甲苯的反应符合假一级动力学方程;光强与光催化降解甲苯的反应速率常数之间呈指数关系;随着初始浓度的增加,光催化反应速率常数降低,二者之间存在线性关系;氧气的存在加快了光催化降解甲苯的速率;对于光催化降解初始浓度为37.6μmol·L-1的甲苯而言,催化剂的最佳使用量为0.20～0.30g.