阴离子表面活性剂改性水滑石吸附硝基苯的特性研究

以阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(sodium dodecyl sulfate,SDS)为改性剂,采用共沉淀法在不同表面活性剂浓度,0.5～2.0理论阴离子交换容量(theoretical anion exchange capacity,TAEC)条件下制备了有机水滑石LDH-DS,并用XRD、FT-IR表征了样品的结构特征.结果表明十二烷基硫酸根成功插层进入LDH层间,d003底面间距由0.80 nm增大至3.98 nm.同时研究了LDH-DS对硝基苯的吸附性能,表明有机水滑石对硝基苯的等温吸附曲线符合线型方程(R2>0.99),吸附过程主要为分配作用.随着样品中SDS负载量的增加,LDH-DS对硝基苯的吸附系数Kd相应增强,但有机碳标化的吸附系数Koc值基本保持恒定.吸附热力学实验显示吸附过程为吸热反应,熵增大是吸附过程的驱动力.     

磁性Mg/Al-LDHs制备条件对其吸附除磷性能的影响

为提高粉末状水滑石吸附剂的工程应用性,采用共沉淀法制备了磁性Mg/Al水滑石(Layered Double Hydroxides,LDHs).结合XRD、FTIR、SEM及VSM等材料表征结果,考察了制备条件(磁基质投加量、金属物质的量比和层间阴离子)对其吸附除磷性能、磁学性能及结构特征的影响.结果表明,在Fe_3O_4与Mg~(2+)物质的量比为0.02、Mg/Al物质的量比为2∶1和层间阴离子为Cl~-/OH~-的条件下制备出的磁性Mg/Al-LDHs对TP吸附性能最好,平衡吸附量可达49.60 mg·g~(-1);比饱和磁化强度为2.78 emu·g~(-1),能够实现吸附剂的快速高效磁分离回收.层间阴离子种类对水滑石焙烧前后吸附除磷性能有一定的影响:经高温焙烧后,层间含有CO■的水滑石吸磷能力虽有所提高,但仍低于无CO■型LDHs.因此,在水滑石制备过程中避免使用碳酸盐作为共沉碱原料,这样无需焙烧即可获得较高吸磷能力的吸附剂.     

尿素分解共沉淀法中反应时间对 ZnAl类水滑石结构和磷吸附性能的影响

采用尿素分解均匀共沉淀法合成了一系列反应时间不同的ZnAl类水滑石,考察了其结构特征及其对水中磷酸根的吸附性能.结果表明,随着反应时间由12 h增加至96 h,制得的ZnAl均具有典型的类水滑石层状结构,但其中的n(Zn)/n(Al)由2.06降至0.70,比表面积升至ZnAl-12的7.6倍.样品中Al比例升高引起的层板正电性增加以及样品比表面积的升高引起了ZnAl对水中磷酸根的吸附性能总体上随着其制备反应时间的增加逐渐增强,同时表明表面的物理化学吸附在磷酸根的去除过程中具有重要作用.当反应时间为24 h时,制备得到的ZnAl类水滑石由于其很高的可交换阴离子含量而具有最高的磷酸根吸附性能,其在25℃的饱和吸附量(以P计)约为34.1 mg.g-1.这说明离子交换也是一种十分重要的磷去除途径.此外,不同反应时间制得的类水滑石对磷酸根的吸附等温线表现为Langmuir型;测得的磷吸附动力学结果均符合准二级动力学方程.     

钙铝类水滑石衍生复合氧化物的SO2储存性能研究

采用共沉淀法制备系列钙铝类水滑石材料[CaxAl-LDH(x=1,2,3)],经高温焙烧获得其衍生复合金属氧化物.采用X射线衍射仪(XRD)、气体吸附仪(BET)、热重分析仪(DTG)、程序升温脱附(TPD)等对复合氧化物的晶体结构、比表面积和孔结构、碱性位分布等进行表征,并测定了复合金属氧化物在700℃时储存SO2的性能.结果表明,制备的CaxAl-LDH前驱物结构均一、结晶度良好,前驱物经800℃焙烧后,层间氢氧根、水和阴离子脱去形成CaO及(CaO)x(Al2O3)y的混合氧化物,随着Ca含量的增加,样品完全失重温度增高,Ca3Al-LDO具有最高的比表面积(30.8 m2.g-1)、孔容(21.3 cm3.g-1)和最多的碱性位中心,在700℃下SO2吸附量达0.29 g·g-1.     

CuAl水滑石衍生物吸附Cr(Ⅵ)的性能研究

采用共沉淀法制备了CuAl-HTLs水滑石及其衍生物材料CuAl-LDOs,研究了CuAl-LDOs材料对Cr(Ⅵ)吸附反应动力学,并考察了pH值、反应温度对吸附容量的影响,通过对样品XRD和FT-IR表征分析了CuAl-LDOs对Cr(Ⅵ)的吸附过程;结果表明,CuAl-LDOs材料Cr(Ⅵ)吸附动力学曲线符合Elovich方程,其饱和吸附量达178.24mg/g;溶液的pH是影响吸附容量的重要因素,当pH=6时,样品对Cr(Ⅵ)的吸附性能最好;温度会影响吸附和脱附反应的平衡,当温度为40℃时,样品吸附性能最好。通过对CuAl-HTLs水滑石、衍生物材料CuAl-LDOs和CuAl-HTLs水滑石吸附Cr6+后烘干再生的材料CuAl-Reg的XRD和FT-IR分析发现,CuAl-LDOs对Cr(Ⅵ)的吸附本质上属化学吸附,对阴离子的吸附机制是通过结构重建来实现的,由于记忆效应CuAl-LDOs在吸附阴离子后可以恢复形成层状水滑石结构。     

焙烧态镁铝水滑石处理阴离子染料废水研究

采用传统过饱和双滴法合成出Mg/Al为3的碳酸根型水滑石(LDH),经500℃高温煅烧制备出焙烧产物(CLDH),用x-射线、红外光谱和电镜对它们进行了表征。分别考察了焙烧温度、反应时间、pH、投加量、反应温度和初始浓度等因素对焙烧态水滑石吸附酸性铬蓝K模拟废水效果的影响。结果表明,对于100mg/L的铬蓝K溶液,500℃焙烧态水滑石,投加量为0.06g,在pH=3.5左右,室温下反应1h,去除率最高可达98%以上。四次回收重复利用的CLDH对铬蓝K的去除率仍为90%以上,CLDH是一种良好的环保吸附材料。     

乙二胺四乙酸插层水滑石吸附Cd(Ⅱ)的吸附特征研究

采用共沉淀方法合成了EDTA插层水滑石,在吸附剂投加量1.0 g/L、时间50 min、p H值6、温度50℃为插层水滑石吸附Cd2+的最佳条件下,分析了EDTA插层水滑石的解吸再生性能,进行了吸附动力学和吸附热力学研究,初步分析了EDTA插层水滑石吸附溶液中Cd2+的吸附机理。结果表明,硝酸溶液对吸附饱和的插层水滑石的解吸率较高;EDTA插层水滑石对溶液中Cd2+的吸附规律能更好的符合准二级动力学模型和Langmuir等温方程模型,该吸附为自发的、吸热的化学吸附且其对溶液中Cd2+的吸附主要是表面吸附机制和螯合机制的综合作用。     

高效磷吸附剂Mg/Al-LDO的制备及除磷机制

针对污水中磷的去除问题,采用优化后的恒定pH值共沉淀法制备了Mg/Al-layered double hydroxides(Mg/Al-LDHs),经高温焙烧得到高效磷吸附剂Mg/Al-layered double oxide(Mg/Al-LDO);在对其吸附特性研究的基础上,并结合Zeta电位、XRD、FTIR分析吸附前后材料等电点、晶体结构及层间阴离子的变化,探讨Mg/Al-LDO吸附除磷机制.结果表明,采用优化后的共沉淀法,在Mg/Al比为2∶1,焙烧温度450℃,焙烧时间2 h条件下制备出的Mg/Al-LDO对磷酸根吸附性最好,最大吸附容量可达到176.94 mg·g-1,与理论吸附容量191.57 mg·g-1基本一致,远高出Mg/Al-LDHs及其它磷吸附剂.实验数据对准二级反应动力学模型的拟合结果较好,吸附过程符合Langmuir吸附等温模型.结合Zeta电位、XRD、FTIR的结果推测,Mg/AlLDO吸附除磷主要是通过静电引力、阴离子插层、离子交换、表面配位这4种作用协同完成.     

乙二胺四乙酸插层水滑石吸附Cd(Ⅱ)的影响因素研究

采用共沉淀的方法合成了镁铝水滑石和EDTA插层水滑石,并对两者进行表征分析,同时比较分析了EDTA插层水滑石和镁铝水滑石对Cd2+的吸附效果及影响因素,确定了合成高吸附容量的EDTA插层水滑石的最佳条件和其吸附镉的最佳吸附条件。结果表明:p H值为12、晶化时间为1 h和水浴温度为50℃是插层水滑石最佳合成条件;吸附剂投加量为1.0 g/L、时间为50 min、p H值为6、温度为50℃是插层水滑石吸附Cd2+的最佳条件。     

SDS对生物滴滤器处理正己烷气体及生物膜分泌物组成的影响

利用两套相同实验室规模的生物滴滤器(Biotrickling filters,BTFs)(BTF1对照组和BTF2添加表面活性剂SDS)进行表面活性剂SDS强化正己烷生物降解实验,对比分析了正己烷在3种表面活性剂SDS、Tween20和Triton X-100中的分配系数(K),并在正己烷进口负荷为72 g·m-3·h-1的条件下探讨了SDS添加量对生物滴滤器性能和不同填料层生物膜分泌物组成的影响.结果表明,正己烷在3种表面活性剂中的分配系数要远低于其在水中的分配系数,且在SDS中的分配系数最低.由于SDS的添加能促进正己烷在水中的溶解度,SDS浓度在158.6mg·L~(-1)时,正己烷的去除率从50%(BTF1)增加到70%(BTF2),相应的去除能力达到50.4 g·m-3·h-1.但作为碳源,高浓度SDS与正己烷之间存在竞争作用,当SDS浓度为475.8 mg·L~(-1)和793.0 mg·L~(-1)时,BTF2对正己烷的去除性能低于BTF1的.BTF1第2层填料上生物膜分泌的蛋白质和多糖含量要高于其它几层填料,而当BTF2中SDS浓度在158.6 mg·L~(-1)时,第2层填料上生物膜分泌的蛋白质含量和多糖均高于BTF1中第2层填料.     

Adsorption removal of thiocyanate from aqueous solution by calcined hydrotalcite

A hydrotalcite with Mg/AI molar ratio 2 was prepared by co-precipitation method and was characterized by XRD, TG/DTA, Zeta potential and BET surface area. The hydrotalcite was calcined at 500℃, with the dehydration from interlayer, the dehydroxilation from the brucite-like layer and the decomposition of carbonate successively, transformed into the mixed oxide type. The removal of thiocyanate from aqueous solution by using the original hydrotalcite and calcined hydrotalcite （HTC-500） was investigated. The results showed that the thiocyanate adsorption capacity of calcined hydrotalcite was much higher than that of the original form. Calcined hydrotalcite was particularly effective at removing thiocyanate, and that the effective range of pH for the thiocyanate removal are between 5.5-10.0. The experimental data of thiocyanate removal fit nicely with Langmuir isotherm, and the saturated adsorption uptake was 96.2 mg SCN-/g HTC-500. The adsorption of thiocyanate by calcined hydrotalcite follows first-order kinetics. And the intercalation to the structure recovery for calcined hydrotalcite. But the presence of additional anions could affect the adsorption behavior of thiocyanate.     

合成水滑石治理水体阴离子染料污染研究

利用不同层电荷的合成水滑石（层状双氢氧化物）和它们的焙烧态为吸附剂，系统考察了此类材料对于甲基橙染料的吸附保留行为，通过粉末X射线衍射，傅立叶红外和扫描电镜测试说明经水热处理得到的合成水滑石具有良好的结晶度和相纯度．水滑石及其焙烧态对于甲基橙阴离子染料的吸附研究主要采用间歇平衡法实验，吸附体系的电导率变化显示了水滑石的记忆效应，并有可能是焙烧态水滑石再生的动态过程反应低浓度甲基橙在焙烧态水滑石上的吸附实验说明，水滑石层电荷密度对于其焙烧态氧化物吸附低浓度阴离子具有显著的影响。     

Mg/Al金属氧化物的物化性质及吸附特性

为研究微波煅烧和常规煅烧下的Mg/Al金属氧化物的物化性质、吸附特性及机理,通过XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电镜)、BET-BJH(比表面积-孔结构)和pH_ZPC(零电荷点)等表征手段分析了微波煅烧对水滑石结构、形貌、纹理性质及表面电荷性质的影响.结果表明:微波煅烧可获得结晶度更高、片状结构更规整的Mg/Al金属氧化物;微波煅烧使Mg/Al金属氧化物的比表面积由184 m2/g增至205 m2/g,孔容和孔径分别由0.245 cm3/g和2.15 nm增至0.263 cm3/g和2.19 nm;pH_ZPC由12.3增至12.6.微波煅烧和常规煅烧下的Mg/Al金属氧化物的对Cr(Ⅵ)吸附的ΔH(标准焓变)分别为42.86和41.23 kJ/mol,E_a(吸附活化能)分别为21.82和22.59 kJ/mol,二者的吸附过程均为化学吸附且受扩散控制,在该研究条件下的二者理论吸附量最大值分别为93.51和90.31 mg/g,微波煅烧提升了Mg/Al金属氧化物吸附能力,但并不显著;微波煅烧使得Mg/Al金属氧化物更易发生结构还原,其对Cr(Ⅵ)的吸附实质就是结构还原过程.研究显示,微波煅烧并没有改变Mg/Al金属氧化物吸附特性和机理.      

Interaction mechanisms of organic contaminants with burned straw ash charcoal

Black carbons(e.g.,charcoal) have a great impact on the transport of organic contaminants in soil and water because of its strong affnity and ubiquity in the environment.To further elucidate their interaction mechanism,sorption of polar(p-nitrotoluene,m-dinitrobenzene and nitrobenzene) and nonpolar(naphthalene) aromatic contaminants to burned straw ash charcoal under different de-ashed treatments were investigated.The sorption isotherms fitted well with Freundlich equation,and the Freundlich N values were all around 0.31-0.38,being independent of the sorbate properties and sorbent types.After sequential removal of ashes by acid treatments(HCl and HCl-HF) ,both adsorption and partition were enhanced due to the enrichment of charcoal component.The separated contribution of adsorption and partition to total sorption were quantified.The effective carbon content in ash charcoal functioned as adsorption sites,partition phases,and hybrid regions with adsorption and partition were conceptualized and calculated.The hybrid regions increased obviously after de-ashed treatment.The linear relationships of Freundlich N values with the charring-temperature of charcoal or biochar(the charred byproduct in biomass pyrolysis) were observed based on the current study and the cited publications which included 15 different temperatures(100-850°C) ,10 kinds of precursors of charcoal/biochar,and 10 organic sorbates.     

Effect of TiO2 calcination temperature on the photocatalytic oxidation of gaseous NH3

Carbon-modified titanium dioxide(TiO2) was prepared by a sol-gel method using tetrabutyl titanate as precursor, with calcination at various temperatures, and tested for the photocatalytic oxidation(PCO) of gaseous NH3 under visible and UV light. The test results showed that no samples had visible light activity, while the TiO2 calcined at 400℃ had the best UV light activity among the series of catalysts, and was even much better than the commercial catalyst P25. The catalysts were then characterized by X-ray diffractometry, Brunauer-Emmett-Teller adsorption analysis, Raman spectroscopy, thermogravimetry/differential scanning calorimetry coupled with mass spectrometry, ultraviolet-visible diffuse reflectance spectra, photoluminescence spectroscopy and in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy. It was shown that the carbon species residuals on the catalyst surfaces induced the visible light adsorption of the samples calcined in the low temperature range( 300℃). However, the surface acid sites played a determining role in the PCO of NH3 under visible and UV light over the series of catalysts. Although the samples calcined at low temperatures had very high SSA, good crystallinity, strong visible light absorption and also low PL emission intensity, they showed very low PCO activity due to their very low number of acid sites for NH3 adsorption and activation. The TiO2 sample calcined at 400℃ contained the highest number of acid sites among the series of catalysts, therefore showing the highest performance for the PCO of NH3 under UV light.     

苯蒸气在有机膨润土上的吸附行为研究

探讨了苯蒸气在膨润土原土、单阳离子有机膨润土及阴－阳离子有机膨润土上的吸附性能、机理及影响因素。结果表明，有机膨润土对苯蒸气有良好的吸附性能，两种阴－阳离子有机膨润土对气态苯的吸附能力大于单阳离子有机膨润土，表现出较强的协同吸附作用；有机膨润土对气态苯的吸附作用主要由分配作用所致，等温吸附线呈线性，吸附系数（Kd)与有机膨润土的有机碳含量（foc）成正相关，与温度及比表面积成负相关，吸附速率（r)与有机碳含量成正相关。有机膨润土具有较大的开发、应用潜力。     

三维有机LDH的制备及其对有机物的普适性吸附

以表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)为软模板剂,制得有机三维花状层状双金属氢氧化物(3D-SLDH).采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)和N2吸附-脱附等表征手段对3D-SLDH的结构进行表征,确定最佳合成尿素浓度,并通过静态吸附实验考察了3D-SLDH对金橙Ⅱ(AO7)、罗丹明...     

鼠李糖脂对铜绿假单胞菌降解颗粒有机质的影响

通过好氧降解实验研究了生物表面活性剂鼠李糖脂对1株铜绿假单胞菌(Pseudomonas Aeruginosa)降解颗粒有机质的影响,着重探讨了其作用方式,并与TritonX-100和SDS等2种化学表面活性剂作了对比.结果表明,浓度高于临界胶束浓度的鼠李糖脂在基质表面的等温吸附呈线性规律.鼠李糖脂在基质和微生物表面的吸附使菌体在基质表面的吸附性能减弱.鼠李糖脂和2种化学表面活性剂的物化作用使基质水分得以较长时间地保持,并加强了有机质在基质液相中的分散.在鼠李糖脂的作用下,有机质的降解从颗粒表面转移到液相,降解方式发生了改变.通过以上作用,鼠李糖脂促进了微生物的生长和有机质的降解.SDS和TritonX-100对有机质颗粒的降解也产生了一定的促进作用.     

沉积物不同有机矿质复合体对磷的吸附特征影响

采用平衡吸附法研究了西辽河沉积物不同有机矿质复合体对磷的吸附特征影响.结果表明,去除腐殖质后的沉积物对磷的吸附能力大大降低,其饱和吸附量(Гm)和吸附分配系数(k)分别只能达到原样的35.62%和9.93%,有机矿质复合体是影响磷在沉积物上吸附特征的主要因素;沉积物中的钙键有机矿质复合体对磷具有孔隙填充方式的吸附,其碳标化饱和吸附量为1157.05mg/kg,相当于原样的1.27倍;沉积物中的铁铝键有机矿质复合体在对磷吸附中发挥重要作用,其碳标化饱和吸附量可达1736.82mg/kg,相当于原样的1.88倍.其吸附机制除孔隙填充方式外,还存在配位吸附;考查沉积物对磷的吸附能力不但要考虑腐殖质的含量,更要考虑腐殖质的复合形态,它也是影响沉积物对磷吸附特征的重要因素.以原样为基准,钙键有机矿质复合体、铁铝键有机矿质复合体携载的吸附态磷可分别按1.27和1.88倍进行估算.