MnaCe1-aOx纳米棒的制备及其催化氧化CO性能

采用水热法制备了Mn_aCe_1-aO_x(a=0.01,0.02,0.05,0.08,0.10)催化剂,并通过TEM、XPS、XRD和ICP等手段进行了表征,考察了该催化剂对CO的催化氧化性能。表征结果显示：Mn元素成功掺加进CeO₂晶格,Mn_0.05Ce_0.95O_x催化剂为具有规则形貌的纳米棒,且选择性暴露面为(100)晶面。实验结果表明：Mn_aCe_1-aO_x的催化活性和水热稳定性均优于未掺加Mn的CeO₂纳米棒;高温水热老化后的Mn_0.05Ce_0.95O_x催化氧化CO时,T₉₀为175℃,具有良好的催化活性和水热稳定性。     

蜂窝状Ce/Cr掺杂Cu基催化剂用于乙烷的催化燃烧

以蜂窝堇青石陶瓷为载体,采用浸渍法负载氧化铝涂层和活性组分,制备了蜂窝状Ce/Cr掺杂Cu基催化剂。运用BET,XRD,XPS,H₂-TPR技术对催化剂进行了表征,并对其乙烷催化燃烧活性进行了评价。表征结果显示,Ce/Cr掺杂提高了催化剂表面化学吸附氧的含量,提升了催化剂在较低温度下的氧化还原性能。实验结果表明：在入口乙烷质量浓度2 000 mg/m³、反应空速20 000 h^-1的条件下,Cu-Ce催化剂较Cu催化剂的T₅₀和T₉₀（乙烷转化率为50%和90%时的反应温度）分别降低了46 ℃和101 ℃,降幅高于Cu-Cr催化剂的38 ℃和78 ℃;较高反应空速（30 000 h^-1）对催化反应不利,乙烷浓度对催化剂活性的影响不明显;550 ℃下Cu-Ce催化剂对乙烷的转化率100 h内保持在99%以上,表现出良好的稳定性。     

MnOx/ACF负载型催化剂常温催化氧化二氯甲烷

采用浸渍法在活性碳纤维（ACF）上负载MnO_x制备了MnO_x/ACF催化剂,考察了将其用于常温催化氧化二氯甲烷的活性和稳定性。实验结果表明,MnO_x负载量（质量分数）为9%的9%MnO_x/ACF催化剂活性最高,在反应温度为25 ℃、二氯甲烷质量浓度为600 mg/m³时,反应90 min后9%MnO_x/ACF催化剂对二氯甲烷的去除率达71%。9%MnO_x/ACF催化剂重复使用5次后对二氯甲烷的去除率仍可达57%,具有较好的重复使用性能。催化剂表面的主要元素为C、O和Mn,且Mn主要以Mn⁴⁺形式存在。使用后的催化剂中存在二氯甲烷降解的中间产物甲酸盐和甲氧基物种,说明二氯甲烷已被成功降解。     

钛硅分子筛催化双氧水氧化水中间甲酚

探索催化双氧水氧化去除间甲酚对开发炼油厂碱渣废水处理新技术意义重大。采用钛硅分子筛催化双氧水氧化水中间甲酚,考察了反应时间、反应温度、双氧水加入量、催化剂加入量和初始溶液pH对间甲酚去除率的影响。实验结果表明：钛硅分子筛对双氧水氧化间甲酚具有显著的催化作用;在反应时间为90 min、反应温度为80 ℃、n（H₂O₂）∶n（间甲酚）为4、催化剂加入量为1.5 g/L、初始溶液pH为1.0~11.0的条件下,间甲酚去除率约为94%,间甲酚溶液的BOD₅/COD从氧化前的0.26提高到氧化后的0.38,可生化性显著提高。     

整体式催化剂选择性催化氧化硫化氢

在堇青石蜂窝陶瓷基体上分两步涂覆了SiO₂和TiO₂两种涂层,再通过浸渍法制备了V₂O₅/TiO₂-SiO₂/堇青石整体式催化剂。采用BET、XRD、XRF、SEM和H₂-TPR等方法对催化剂进行了表征,并对催化剂的H₂S选择性催化氧化活性进行了评价。结果表明：V₂O₅负载量为20%（w）时,催化剂的活性最好;在反应温度180 ℃、空速3 000 h^-1、V（O₂）∶V（H₂S）=0.5的条件下,转化率达96.94%,硫产率达95.41%。在40 h的稳定性试验过程中,转化率稳定在96%左右,硫产率稳定在94%左右,催化剂的稳定性较好。与传统颗粒状催化剂相比,该整体式催化剂更具工业应用前景。     

堇青石负载SmCoO3催化剂催化氧化VOCs的性能

以堇青石蜂窝陶瓷为载体,通过柠檬酸络合浸渍法制备了堇青石负载SmCoO3钙钛矿型催化剂.采用XRD、SEM、XPS、BET和H2-TPR技术对催化剂进行了表征,并考察了催化剂焙烧温度、SmCoO3负载量和空速对催化剂催化氧化甲苯活性的影响.结果表明:焙烧温度为600℃、负载量为10％的催化剂对甲苯的催化氧化活性最好,这...     

Mn/γ-Al2O3催化剂的制备及头孢合成废水的催化臭氧氧化法深度处理

对Mn/γ-Al₂O₃催化剂的制备条件及头孢合成废水的催化臭氧氧化法深度处理工艺条件进行了优化。实验结果表明：以Mn（NO₃）₂溶液为浸渍液,Mn/γ-Al₂O₃催化剂的最优制备条件为浸渍液浓度0.10 mol/L、浸渍时间9 h、焙烧温度400 ℃、焙烧时间2 h;在反应时间为30 min、废水pH为9.0、臭氧通量为4.6 mg/min、催化剂加入量为5 g/L的条件下,当进水COD、BOD₅、ρ（氨氮）和色度分别为220~250 mg/L,8~10 mg/L,10~12 mg/L和60~70倍时,出水COD、BOD₅、ρ（氨氮）和色度的平均去除率分别为53%,30%,33%和93%,出水水质满足GB 21904—2008《化学合成类制药工业水污染物排放标准》的要求。     

氮掺杂活性炭催化湿式氧化—Ca（OH）2沉淀工艺去除草甘膦废水中的磷

用30%（w）H₂O₂溶液氧化处理活性炭（AC）,再以三聚氰胺为含氮前驱体经高温处理制得氮掺杂AC催化剂。采用催化湿式氧化（CWO）法去除草甘膦废水中的有机磷（OP）,将其彻底氧化降解为PO₄^3-,再利用Ca（OH）₂沉淀法去除总磷（TP）。表征结果显示：氮掺杂改性可在AC表面形成多种含氮碱性官能团,从而提高其对OP的催化氧化活性。实验结果表明：在温和的工艺条件下（130 ℃,1 MPa）,该催化剂对不同来源废水的OP去除率均高于90%;当m（Ca（OH）₂）∶m（TP）为20时,Ca（OH）₂沉淀可有效去除CWO出水中的TP,最终出水TP质量浓度小于5 mg/L,可有效缓解后续生化系统除磷的压力。     

稀土改性NaY型分子筛催化热解废轮胎

采用稀土氧化物改性NaY型分子筛（Ⅰ型催化剂）,100 gⅠ型催化剂中添加0.5 g CeO₂得到Ⅱ型催化剂,100 gⅠ型催化剂中添加0.5 g La₂O₃和0.5 g CeO₂得到Ⅲ型催化剂。分别采用Ⅰ型、Ⅱ型和Ⅲ型催化剂催化热解废轮胎（粒径0.2 mm）,Ⅱ型和Ⅲ型催化剂的产油起始温度和终止温度均低于Ⅰ型催化剂。在催化剂加入量为2.5 g、废轮胎加入量为100 g 的条件下,Ⅲ型催化剂催化热解反应的产油率和油气总产率均高于Ⅰ型和Ⅱ型催化剂。Ⅱ型和Ⅲ型催化剂催化热解主要产生轻组分气体,Ⅱ型催化剂C₄选择性最高,Ⅲ型催化剂C₃选择性最高。     

催化氧化法去除烟气中NOx的研究进展

针对烟气中NOx的特点,从催化机理、催化活性和抗硫性能等角度分析了分子筛、活性炭、金属氧化物和贵金属等不同类型催化剂催化氧化NO的特点及存在的问题,指出：在保证NOx氧化度为50%~60%的前提下,降低催化反应的反应温度（低于200℃）和提高催化剂的抗硫性及抗水中毒性仍是今后研究的主攻方向;在活性组分方面应将Mn,Co,Cu,Cr,V等过渡金属氧化物作为研究重点,应选择酸性较强的或不易硫酸盐化的T iO2,S iO2等作为催化剂载体。     

堇青石负载Pd和过渡金属氧化物催化剂的表征及其对CO的催化氧化活性

以堇青石蜂窝陶瓷(CC)为载体,采用浸渍法制备了堇青石负载Pd和过渡金属混合氧化物催化剂,记作Pd-M-Mn(M=Cu,Co,Fe,Ni)/CC。实验结果表明:Pd-Co-Mn/CC催化剂的催化活性最高;随着Pd负载量的增加,CO转化率提高;当Pd负载量为1.00%时,反应温度为150℃时CO转化率达到98%,200℃时CO转化率达到100%;在反应温度150℃条件下,Pd-Co-Mn/CC催化剂(Pd负载量1.00%)的CO转化率在前30h内小幅度下降,随后稳定在90%以上,反应100h后,催化剂表面颜色由黑色变为棕褐色。     

应曲面法优化H2O2催化氧化烟气脱硝工艺

研究了H₂O₂催化氧化烟气脱硝工艺中H₂O₂质量分数、催化剂浓度和溶液pH对脱硝率的影响,采用 Box-Behnken响应曲面法优化了H₂O₂脱硝的工艺条件,得到了相应的数学模型,并进行了方差分析。结果表明,溶液pH、催化剂浓度、H₂O₂质量分数以及催化剂浓度和H₂O₂质量分数的一级交互作用对脱硝率的影响很显著,模型的决定系数为0.995 3,说明模型拟合效果很好。经模型优化分析的最优工艺条件为H₂O₂质量分数0.2%,催化剂浓度0.94 mmol/L,溶液pH 11.0,在此条件下处理进口流量3.5 L/min、 NO体积分数 2×10^-4、O₂体积分数10%、N₂体积分数90%的烟气,液气比为8 L/m³,脱硝率达97%。     

γ-Al2O3负载多金属复合催化剂选择性催化还原烟气脱硝

以γ-Al₂O₃作为载体,先后负载CeO₂,MnC₂O₄,Fe（NO₃）₃,CrO₃,Ni（NO₃）₂,NH₄VO₃等多种金属组分制备γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂,并用于模拟烟气的选择性催化还原脱硝。通过SEM和XRD技术对催化剂进行了表征。表征结果显示：Fe,Mn,Cr的添加能增加催化剂的低温催化活性、提高催化剂的N₂选择性;γ-Al₂O₃对活性金属氧化物的负载效果良好。实验结果表明：各金属化合物的最佳加入量为 w（MnC₂O₄·2H₂O）=20%,w（Fe（NO₃）₃·9H₂O）=15%,w（CrO₃）=10%,w（Ni（NO₃）₂·6H₂O）=5%,w（NH₄VO₃）=10%,w（CeO₂）=5%,w（γ-Al₂O₃）=35%;以在最佳正交实验条件下制得的γ-Al₂O₃负载多金属复合物为催化剂,在脱硝反应温度为205 ℃的条件下,NO转化率为96.7%;γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂经5次重复使用,NO转化率仍可稳定在94%左右。     

Mn-Ce/Ti-PILC催化剂低温脱硝性能研究

以钛基柱撑黏土(Ti-PILC)为载体,采用浸渍法制备了Mn-Ce/Ti-PILC催化剂,并考察了其脱硝性能。在n(Ti)∶m(黏土)为15 mmol/g、焙烧温度为400 ℃、Mn-Ce负载量(w)为12%和6%、空速为120 000 h^-1的条件下,Mn-Ce/Ti-PILC在宽温度窗口180~260 ℃的NO转化率可达90%以上,N₂选择性可达80%以上;220 ℃时NO转化率接近100%,N₂选择性达86%左右。柠檬酸和Mo的掺杂可进一步提高Mn-Ce/Ti-PILC的脱硝性能。Ti-PILC载体结构有助于活性组分分散,且Ti与Mn-Ce之间可形成强相互作用。Ce的加入可降低催化剂酸性位点强度。     

TiO2载体对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝活性的影响

以TiO₂为载体,选取过渡金属元素Mn为活性组分,稀土金属元素Ce为活性助剂,采用分步共混法制备了Mn-Ce/TiO₂催化剂（活性组分负载量16%）,系统研究了TiO₂载体的晶型和晶粒尺寸对催化剂脱硝活性的影响。实验结果表明：分别以锐钛矿型和金红石型TiO₂为载体制备的催化剂,其低温脱硝活性相差不大,活性组分均以无定型态高度分散于载体中,以金红石型TiO₂为载体制备的催化剂中部分TiO₂转变为锐钛矿型;以不同晶粒尺寸TiO₂载体制备的催化剂的低温脱硝活性相差较大,比表面积较大、晶粒尺寸较小的TiO₂载体制备的催化剂,其脱硝活性低于晶粒尺寸较大的TiO₂载体制备的催化剂。     

环氧氯丙烷生产废水的资源化处理技术

采用催化湿式过氧化物氧化法（CWPO）处理环氧氯丙烷生产废水,考察了反应温度、反应时间、反应pH、双氧水和FeSO₄#x000b7;7H₂O加入量及投加方式等因素对TOC去除率的影响。实验结果表明：CWPO工艺适宜的反应条件为反应温度90℃,反应pH2.0~3.0,FeSO₄#x000b7;7H₂O₂加入量7.50~8.75g/L,双氧水加入量75mL/L,反应时间100min;双氧水和Fe²⁺分多次投加时的TOC去除效果明显优于一次性投加;优化条件下,环氧氯丙烷废水经CWPO工艺处理后,TOC由1790mg/L降至138mg/L,符合氯碱厂隔膜电解槽进槽盐水的要求,可以资源化利用。     

Ce-Mn双金属氧化物深度催化氧化废气中的氯甲苯

采用Ce-Mn双金属氧化物深度催化氧化废气中的氯甲苯。实验结果表明:当n(Ce):n(Mn)为1:5时,CeO_2与MnO_x之间的协同效应最大,对氯甲苯的去除效果最好;在以纯氧为氧化剂、反应温度为360℃、氯甲苯体积分数为0.5%～1.5%、体积空速为12 000～30 000 h~(-1)的条件下,氯甲苯去除率可达100%。     

纳米二氧化铈的可控形貌合成及其催化性能

二氧化铈（CeO₂）纳米颗粒的形貌会影响其表面氧空位浓度和化学吸附氧的能力,研究其形貌对催化臭氧氧化活性的影响有着重要意义。采用尿素和活性炭介导的水热合成方法制备了CeO₂纳米颗粒,结果表明,改变尿素和活性炭的添加量会改变最终获得的CeO₂颗粒的形貌,从而分别制得棒状、花状、立方状和球状的CeO₂颗粒。将不同形貌的CeO₂应用于水中草酸的催化臭氧氧化反应,结果表明,CeO₂纳米花（有序棒状结构）具有最好的催化臭氧氧化活性。加入0.5 g/L CeO₂纳米花,反应90 min后的草酸去除率达98%,较单独臭氧氧化提高63个百分点。加入10 mmol/L叔丁醇后,CeO₂纳米花的催化作用被完全抑制,证明其催化臭氧氧化为自由基反应。     

几种金属氧化物催化臭氧氧化降解p-CBA

选择Al₂O₃,TiO₂,MnO₂,Fe₃O₄ 4种金属氧化物对溶液中的对氯苯甲酸（p-CBA）进行催化臭氧氧化降解。催化剂的表征结果显示：TiO₂具有最大的比表面积,为93.84 m²/g,Al₂O₃的比表面积最低,仅为10.28 m²/g;MnO₂和Fe₃O₄表面含有大量强酸性位,故其等电点较低,分别为1.45和1.82。4种催化剂对p-CBA的吸附能力与其比表面积相关,而催化臭氧氧化活性高低却与其等电点的高低顺序一致。Al₂O₃具有最高的等电点（6.92）,也表现出相对较强的催化臭氧氧化活性。在臭氧通量6 mg/min、p-CBA初始质量浓度40 mg/L、Al₂O₃投加量0.5 g/L、反应时间40 min的条件下,p-CBA去除率达到58.6%,远高于单独臭氧化和吸附过程的去除率。     

SmMnO3钙钛矿型氧化物的制备及其催化氧化甲苯性能

采用溶胶-凝胶法制备了SmMnO3钙钛矿型氧化物,将其作为催化剂,在固定床反应器中研究了催化剂的焙烧温度和混合气体积空速对甲苯催化氧化效果的影响,并通过XRD、SEM、XPS、H2-TPR等技术表征了催化剂的微结构及化学性质.结果表明:催化剂对甲苯的催化氧化活性随焙烧温度升高而提高;焙烧温度为800℃时制备的催化剂(S...