南京北郊夏季云凝结核活化特性研究

采用SMPS-CCNC联用的方法,于2018年7月～8月在南京北郊地区,对大气环境中气溶胶的云凝结核(CCN)活化特性进行了观测研究.观测结果表明南京北郊地区夏季的气溶胶吸湿性参数(κ)平均值为0.31;不同过饱和度(S)下的CCN数浓度(N_CCN)为(1.43±0.60)×10³个/cm³ (S=0.13%),(2.64±1.06)×10³个/cm³ (S=0.23%),(3.88±1.35)×10³个/cm³ (S=0.41%),(4.81±1.64)×10³个/cm³ (S=0.59%),(5.58±1.88)×10³个/cm³ (S=0.77%),并且有明显日变化特征,峰值出现在傍晚18:00～23:00时之间;夏季新粒子生成使总气溶胶数浓度(N_CN)和N_CCN显著提升;同时对比分析典型天气日发现...     

南京夏季气溶胶吸湿增长因子和云凝结核的观测研究

为了更加全面地研究长三角地区气溶胶的理化特性,尤其是吸湿和活化特性,于2013年8月在南京市区对气溶胶的吸湿增长因子(GF)和云凝结核(CCN)展开相关观测研究.使用串联电迁移率颗粒物吸湿粒径分析仪(H-TDMA)观测32~350nm气溶胶在相对湿度为90%条件下的吸湿性参数,使用云凝结核计数器(CCNC)观测过饱和度在0.2%~0.8%的CCN数浓度.结果表明,不同气溶胶粒子的吸湿增长行为均表现出较为明显的双峰分布,即一个强吸湿模态和一个弱吸湿模态,且吸湿性在不同粒径(爱根核模态和积聚模态)上存在较为明显的不同,不溶性物质和二次气溶胶所占比重较大,并且在稳定的天气条件下,气溶胶的混合状态表现为由外混向内混发展的过程.观测期间该区域CCN的平均数浓度为13776(0.6%)cm-3,比沿海区、山区、干旱地区及清洁城市地区要高很多.其日变化表现为中午时刻出现峰值,影响因素主要与光化学反应有关.同时25日出现的轻雾过程对CCN有较为明显的清除作用.通过吸湿性参数计算得到的CCN数浓度和实际观测得到的CCN数浓度进行了闭合实验,结果显示出较好的相关性,表明将未饱和条件下观测得到的吸湿性参数带入到K?hler方程中,即可预测过饱和条件下气溶胶的活化能力.     

不同污染条件下南京春季CCN活化特征分析

在2018年3~4月对南京北郊地区的气溶胶开展了云凝结核（CCN）特征的外场观测,并结合气象数据、PM_2.5浓度和化学组分信息以及光学特性等数据,对观测期间的污染天和清洁天进行了对比,分析了典型污染过程和新粒子生成天的CCN特征.结果表明,本次观测中气溶胶CCN活性总体较高,各过饱和度（SS）下的平均吸湿性参数（κ）为0.30,在最低过饱和度下（SS=0.17%）κ最低,且最大活化率（B）仅为0.72,表明气溶胶中有较多不易活化的物质.污染天κ高于清洁天,但活化率更低且外混程度更高,主要是受交通和工业排放的吸湿性较差的粒子影响,而颗粒物在夜间可迅速老化,使其吸湿性提升,CCN数浓度增加.新粒子生成天的κ受到粒子成核的影响有明显日变化,对总气溶胶数浓度（N_CN）和CCN数浓度（N_CCN）也有显著贡献.     

超大城市新粒子生成事件对云凝结核贡献分析

高浓度气溶胶在受人类活动影响的污染地区种类和组成非常复杂,因此,其环境和气候效应引起了广泛关注,但在超大城市背景下气溶胶粒子活化成为云凝结核的过程与边界层的相互作用尚不完全清楚.本研究基于北京（BJ）、上海（SH）、广州（GZ）的观测数据,选取3个城市的春季和冬季（北京冬季11月和广州冬季12月的连续观测,以及上海春季4月的加强观测）集成观测气溶胶数据和云凝结核同期观测的变化并结合其他污染物演化规律,对比分析了新粒子生成事件和环境变量演化对3个超大城市云凝结浓度形成的影响.结果表明,以用云凝结核（CCN）浓度与气溶胶（CN）数浓度的比值作为3个城市的活化率,北京CCN数浓度约为（500±200） #·cm^-3,CN最大浓度小于（1.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,活化率约为0.07%.上海CCN数浓度为（1500±500） #·cm^-3,CN最大浓度小于（98.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,最大活化率为0.05%.广州CCN数浓度为（150±30） #·cm^-3,CN最大浓度为（24.0×10³±0.3×10³） #·cm^-3,最大活化率为0.03%.本文旨在阐明气溶胶物理化学性质（粒子谱、化学成分、排放源等的时空演变特征）在不同排放源和大气边界层条件的影响下,造成不同类型的排放和输送过程对气溶胶活化率的影响,对比发现新粒子生成（NPF）期间CCN数浓度明显高于非新粒子生成（Non-NPF）时期,证明NPF发生时对CCN的活化率（AR）有显著的提升,在过饱和度SS=0.1%下,北京达到峰值在4×10^-3附近,广州的最大值约为17×10^-4,上海的最大值为3×10^-3.且在NPF期间气溶胶活化率显著增加,3个超大城市在NPF和Non-NPF期间,CCN数浓度与活化率的关系在上海尤其明显,化学成分包括有机物、硝酸盐和硫酸盐等物质也会影响超大城市地区气溶胶粒子的活化率,对比发现3个城市在NPF期间CCN数浓度和活化率都明显区别于其他时段.发现气溶胶的物理和化学性质以及与活化率的直接关系,可用以评估新粒子生成对区域大气环境（如霾）的影响,并估计气溶胶贡献为CCN的间接气候影响.     

南京冬季云凝结核活化特征及闭合研究

2017年12月~2018年1月在南京地区对气溶胶的云凝结核（CCN）活化特征进行外场观测,并利用4种常用的闭合方法实现对CCN数浓度的预测.结果表明本次观测期间南京地区的气溶胶具有较高的CCN活性,吸湿性参数（κ）的平均值为0.36.对清洁到不同程度雾-霾天气溶胶污染的CCN活化特征进行对比分析,发现随着污染程度的加深,气溶胶的吸湿性逐渐减弱;在同一能见度（VIS）范围内,环境相对湿度（RH）更高的天气类型中气溶胶的吸湿性和活化能力也更高,这可能由于高RH条件能促进大气中非均相及液相反应生成更多的二次无机气溶胶.4种闭合方法的结果显示,利用临界粒径、截断粒径及粒径分辨的活化谱三种方法总体上均有较好的闭合结果.其中,对于低过饱和度（S）下的预测来说,利用截断粒径方法的闭合结果最为理想.     

珠江三角洲地区气溶胶分档活化特性与闭合实验

使用SMPS与CCNC系统相结合,于2011年12月在广州番禺大气成分站开展了40~200nm气溶胶粒子的分档活化观测.活化率曲线和统计结果显示0.109%、0.20%、0.39%、0.67%四个过饱和比下临界干粒径Dmid依次为143.7,99.5,74.7,62.6nm;对应的截断粒径Dcut为171.9, 119.1, 90.2, 72.5nm.进一步分析表明,气溶胶粒子的活化能力主要受粒径控制,成分与混合状态的影响在活化临界位置附近最为显著.本次观测结果与华北地区和周边城郊地区相比,气溶胶活化能力较弱.闭合实验计算得到的CCN数浓度与观测值存在很好的相关性(R2=0.9477),计算值较观测值高约16%.考虑到仪器系统误差等因素,认为两者闭合良好.对CCN数浓度计算中使用的3个因子,即气溶胶数浓度NCN、气溶胶谱型NSD、活化率曲线ARSR进行了敏感性实验,结果显示各因子对CCN数浓度的影响程度存在如下关系:NCN> NSD> ARSR.     

四川乡村点新粒子生成特征及其对云凝结核数浓度的贡献

为揭示成渝地区大气复合污染成因,选择乡村点资阳站的冬季,实测了颗粒物数浓度及其粒径谱分布、云凝结核(CCN),在二氧化硫、光解速率(JO1D)实测值基础上估算了新粒子生成的重要前体物气态硫酸的浓度.2012年12月5日到2013年1月5日观测期间,3~582nm颗粒物数浓度水平较高,平均值为(16072±9713)cm-3.颗粒物数谱分布呈现以积聚模态为主体的特征,占总颗粒物数浓度的46%,此比值高于我国北京、上海、广州等城市和珠江三角洲及长江三角洲的乡村点和背景点.在较高颗粒物凝结汇(CS)水平下[(4.3±3.6)×10-2s-1],甄别出7次新粒子生成(NPF)事件,占观测天数的23%.NPF事件发生时,颗粒物生成速率与增长速率分别为(5.2±1.4)cm-3s-1,(3.6±2.5)nm/h. NPF事件对CCN数浓度有明显贡献,NPF发生后CCN数浓度平均增长19%.     

不同NOx条件下有机胺光氧化二次气溶胶的形成及其云凝结核活性

本研究采用烟雾箱模拟的方法,在不同NO_x条件下,对二甲胺、三甲胺、二乙胺、苯胺、乙醇胺与OH自由基光氧化生成二次气溶胶(SA)的过程及其云凝结核(CCN)活性进行了测定.结果表明,当不添加NO_x时,乙醇胺的SA生成系数(FAC)最高(0.22),而三甲胺与苯胺的FAC较低(≤0.05),二甲胺与二乙胺的FAC则趋于0,且该条件下生成的气溶胶CCN活性较弱,三甲胺、苯胺与乙醇胺生成的SA吸湿性参数(κ_SA)值为0.10～0.22,符合典型有机物κ值.当添加NO_x后,各有机胺生成的SA粒径、密度变大,且SA的生成系数均有提高,在高NO_x浓度条件下按SA的生成系数对有机胺排序：乙醇胺>苯胺>二甲胺>三甲胺>二乙胺;同时添加NO_x后SA的CCN活性变强,在高NO_x浓度条件下按其CCN活性对有机胺排序：乙醇胺>二甲胺>苯胺>二乙胺>三甲胺,其中,乙醇胺最高(κ_SA=0.65)...     

干旱区云凝结核分布及其影响因子的观测研究

利用DMT CCN仪对宁夏盐池、银川地区地面及高空的云凝结核(CCN)进行实时连续观测.大量资料分析结果表明, CCN日变化明显,受人为因素影响,清晨和傍晚出现高值.夜晚温度与CCN浓度呈正相关,白天相反;强降水对CCN具有一定冲刷作用;沙尘气溶胶没有有效增加盐池地区的CCN浓度.与华北地区比较,银川、盐池地区CCN浓度偏低.此外,研究表明,过饱和度越高,活化CCN浓度越大.根据N=CSK拟合活化谱,银川属于典型大陆性核谱.由于云内清除作用,高空CCN浓度下降明显,但逆温层的存在使得该区CCN浓度累积增加.     

石家庄地区雾霾天气下云滴和云凝结核的分布特征

2009年5~10月在石家庄地区对雾霾天气下的近地面到高空的云雾滴和云凝结核(CCN)进行了7架次飞机探测.利用PMS云粒子测量仪器、机载温湿仪和连续气流纵向热梯度云凝结核仪获得的云雾粒子和云凝结核(CCN)探测资料,分析了层积云(Sc)和高积云(Ac)中云粒子浓度、液态含水量、粒子算术平均直径和粒子有效平均直径的垂直分布特征;分析了CCN垂直和水平分布特征以及谱分布.结果表明雾霾天气状况下,云滴数浓度在102个/cm3量级上.高云粒子粒径总体大于低云粒子.云含水量平均值范围为0.03~0.14g/m3;地面到600 m高度内, CCN值的平均值为3034cm-3(过饱和度S=0.3%).对CCN的活化谱进行拟合表明石家庄属于典型大陆性核谱,云对CCN有消耗作用,逆温层的存在使得该区CCN浓度累积增加.     

南京大气气溶胶混合态与云凝结核活化特征研究

于2014年9月11~18日期间,在南京市气象局利用云凝结核计数器(CCNC)、气溶胶质量分析仪(APM)和扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)对气溶胶的分档云凝结核活性以及混合状态进行观测.结果表明,观测期间颗粒物混合状态以内部混合为主,76、111、138和181 nm颗粒物中,黑碳(BC)所占质量分数分别为5.4%、10%、10.7%和6.7%,而含BC核的颗粒物占总颗粒物数量的百分比分别为51%、57%、70%和59%,表明BC是大气中重要的凝结核,对大气颗粒物的数量有重要贡献.观测到的少数外混状态的颗粒物主要集中在111 nm和138 nm.76、111、138和181 nm颗粒物的临界过饱和度分别为0.25%、0.13%、0.06%和0.015%.降雨和灰霾对云凝结核活性影响较大,雨天、晴天和霾天的气溶胶吸湿性系数κ分别为0.37、0.29、0.39.气溶胶颗粒物的密度和云凝结核活性受化学组分影响明显,相对于晴天,霾天颗粒物中无机盐含量较高、有机物含量较少,对应的颗粒物密度较高、云凝结核活性较强.     

黄东海大气气溶胶数浓度特征及影响因素研究

本文根据2022年4月10日至26日我国东部海域大气气溶胶及走航气象的观测数据,对黄东海海域大气气溶胶粒子数浓度的时空分布、粒径谱分布特征以及观测中发生的新粒子生成(NPF)事件进行了研究。结果表明,靠近陆地的江苏沿海地区海洋气溶胶总数浓度为150.79～313.14个/cm³,而远离陆地的远海海域气溶胶总数浓度仅为70个/cm³左右;数浓度谱总体呈双峰分布,靠近陆地的海区峰值更高,且温度、湿度均未与气溶胶数浓度呈线性相关性。通过计算可知,本次航测中NPF事件的生成速率(FR)为0.14～1.45/(cm³·s),生长速率(GR)为2.84～17.00 nm/h。与陆地NPF事件对比,本次海上观测到的核模态气溶胶粒子数浓度要低1～2个数量级,但生成速率和增长速率并无较大差异,因此,核模态气溶胶数浓度及新粒子生成速率并不是新粒子增长过程的主导因素。对观测过程中的一次NPF事件进行研究发现,相对于核模态气溶胶,积聚模态气溶胶数浓度的增加具有延后性。     

山西云凝结核时空分布特征观测

选取2011年1~12月山西太原云凝结核(CCN)观测数据,对CCN的季节、月、日变化特征进行了分析,并与国内外同类研究进行了对比.结果发现,冬季CCN数浓度最高,春秋季次之,夏季CCN数浓度最低.CCN数浓度的最高值出现在1月,最低值出现在6月.夏季较多的降水天气对CCN的湿清除作用明显,冬季供暖期间(11~12月及1~3月),CCN数浓度明显增大.CCN数浓度日变化一般呈现两个峰值,分别出现在07:00~11:00和17:00~20:00.利用公式N=CSk拟合了不同季节地面CCN核谱,得到春夏秋冬四季对应的拟合参数C值分别为10983、2454、7614、16421,k值均小于1,为典型的大陆型核谱.通过2013年夏季在山西中部地区开展的CCN飞机观测,研究了CCN数浓度的垂直廓线.CCN数浓度在近地面最大,随高度逐渐降低.在0.3%和0.4%过饱和度下,2000m以下CCN数浓度平均量级均为103cm-3, 3000m以上CCN数浓度平均量级降低至102cm-3.     

城市污染地区与高山清洁地区新粒子生成事件特征分析

在中国复合型污染的大气环境背景下,新粒子生成(New Particle Formation,NPF)是大气颗粒物的重要来源之一,直接影响到空气质量、云物理过程、全球辐射平衡及人类的生产生活.本文通过分析城市污染地区和高山清洁地区新粒子生成天和非新粒子生成天的特征差异,研究新粒子生成事件的关键影响因素.利用2016年3月12日—4月6日北京的观测资料和2012年9月23日—10月28日黄山的观测资料,分别代表城市污染地区和高山清洁地区进行研究,同时,结合同期气态前体物浓度和气象要素进行详尽的分析.结果表明,观测期间,北京发生新粒子生成事件的频率为42.3%,黄山发生新粒子生成事件的频率为25%,北京的新粒子生成速率J₃和J₁₀、增长速率GR_3～10和GR_10～25及凝结汇分别为3.30～51.39 cm^-3·s^-1和3.37～35.21 cm^-3·s^-1、0.10～2.89 nm·h^-1和1....     

南京青奥会期间不同天气条件下大气气溶胶中水溶性离子的分布特征

为研究青奥会期间不同天气条件下水溶性离子粒径分布特征,使用β射线测尘仪、安德森9级采样器和IC型离子色谱分析仪对南京2014-08-06~2014-09-04的PM_(2.5)、水溶性离子进行观测分析.将观测期间划分为晴天、雨天和阴天这3种天气类型.PM_(2.5)在不同天气条件下的平均浓度为晴天阴天雨天.PM_(1.1)、PM_(1.1~2.1)和PM_(2.1~10)中水溶性离子的浓度均是晴天阴天雨天,且降雨过程对细粒子的去除作用更为明显.Ca~(2+)和Mg~(2+)谱分布类似,呈双峰分布,降雨对SO_4~(2-)和NH_4~+在0.65~1.1μm清除作用较强.不同天气条件下NO_3~-/SO_4~(2-)比值均小于1,雨天和阴天时的NO-3/SO_4~(2-)值高于晴天.3种天气条件下SOR和NOR的值均大于0.1,SO_2和NO_2发生不同程度的二次转化,大气中存在更多的二次颗粒物.     

南京北郊云凝结核活化特征观测及闭合研究

采用SMPS-CCNC联用全扫描的方法,于2016年11~12月在南京北郊地区,对8.2~346nm粒径段的气溶胶粒子展开了粒径分辨的云凝结核（CCN）活化特征观测,并利用6种参数化方法对CCN数浓度进行了闭合研究.结果表明本次观测中南京地区的气溶胶CCN活性和吸湿性均较高,其中平均吸湿性参数（k）为0.31.通过污染天和清洁天CCN特征的对比发现,污染天气溶胶和CCN数浓度均较高,但CCN活性和气溶胶吸湿性却较差,可能是由于新鲜排放的黑炭或有机物的影响.对比6种参数化方法的闭合结果,发现利用截断粒径和临界干粒径这两种参数对CCN数浓度进行预报的结果最为理想.此外,探讨了不同时间分辨率的参数对闭合结果的影响,对比发现参数时间分辨率的提高只增加了闭合结果R²的值,对闭合斜率的影响基本可以忽略,因此综合考虑,本研究可直接利用各参数的整体日变化平均来进行CCN数浓度的闭合.     

高污染下云凝结核对雨、雾滴谱的影响

利用气候基准站、云凝结核计数器、雾滴谱仪和雨滴谱仪等观测资料,分析威宁污染时期云凝结核（CCN）对雨雾滴谱的影响. 结果表明：观测期间威宁CCN数浓度很高,S=0.2%、0.4%、0.6%和0.8%时的平均CCN浓度分别为2884、8003、10470、11685cm^-3,与部分重污染城市相当;CCN有明显的日变化特征,分别在12：00、16：00和20：00出现峰值,与居民生活排放、火电源排放、湍流交换和气象条件等有关;利用N=CS^k式拟合威宁CCN活化谱,平均拟合参数C=14288cm^-3,k=0.8,表明该地属典型大陆型核谱;威宁冬季云层薄、云顶低的云系特点提供了宏观天气背景,高浓度CCN是导致此次雨、雾过程弱,滴谱窄的重要微观条件.     

天津冬季雾霾天气下颗粒物质量浓度分布与光学特性

年1—2月连续在线观测天津ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)、大气能见度、σ_sp(气溶胶散射系数)、σ_ap(气溶胶吸收系数)和AOD(大气光学厚度),结合气象资料,分析天津城区雾霾天气下的颗粒物质量浓度分布与光学特性. 结果表明:在为期52d的观测期间,发生雾日8d、轻雾日1d、霾日29d,雾霾日占观测时长的73%;霾日ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)为0.65,SSA(单次散射反照率)为0.95,MSE(气溶胶质量散射系数)为3.30m2/g,均高于非雾霾日,表明雾霾日下细粒子的散射作用是大气消光的主要贡献者;雾霾日的σ_sp和σ_ap均高于非雾霾日,随着霾等级增强,σ_sp和σ_ap逐渐增大,重度霾天气的σ_sp和σ_ap与中度霾天气相当,分析高RH可能是造成能见度进一步降低的主要因素;雾霾天气下AOD_500nm和波长指数均显著高于非雾霾天气,表明雾霾天气下气溶胶浓度远高于非雾霾天气,并且细粒子占主导地位.      

南京北郊秋季高污染大气背景下云凝结核活化特性研究

于2019年10月17日—11月16日在南京北郊地区,采用SMPS-CCNC联用的方式,对8.2~346 nm的气溶胶粒子展开了粒径分辨的CCN活化特征观测.根据PM_2.5浓度范围选取了清洁天和污染天进行分析发现,在高污染大气背景下,由于有机物浓度及占比较高,无机盐浓度较低,故CCN活化率低于清洁天.清洁天SOA组分占比较高,其大气氧化经历更长,氧化态更高,吸湿参数κ也更高;污染天在受到直接排放的影响下,大气氧化经历短,氧化态较低,POA占比相对较高,所以清洁天的吸湿参数κ大于污染天κ(0.28±0.07>0.24±0.09).清洁天的f₄₄平均值为0.14±0.02,污染天的f₄₄平均值为0.12±0.02,进一步表明清洁天的有机气溶胶氧化态更高.因此,高污染大气背景下由于大气中存在很多受排放影响的积聚模态的气溶胶,含有很多低吸湿性物质,降低了CCN的活化能力和吸湿性.     

基于车载雷达探测的一次华北冬季重污染天气成因研究

基于车载微脉冲气溶胶激光雷达、多普勒风廓线激光雷达和扭转拉曼廓线激光雷达的中山大学环境气象综合观测车,于2018年12月18日-22日在河北省望都县PM_2.5重污染期间开展定点观测.结合地面PM_2.5浓度和气象要素观测资料,对本次污染过程的成因展开分析.本次重污染过程日均PM_2.5浓度为163.2μg·m^-3,PM_2.5浓度的日变化特征明显,表现为白天PM_2.5浓度降低,傍晚至次日早晨PM_2.5浓度升高.气溶胶激光雷达观测结果发现,污染期间,700 m高度以下存在明显的消光系数高值区;夜间存在明显的消光系数高值区分层现象,气溶胶消光系数高值区出现高度可达1700 m.本次PM_2.5重污染过程受静稳边界层气象条件和高空气溶胶输送、沉降共同影响.在污染时段内,大气边界层低层小风持续,近地面和大气低层逆温和同温层频发,静稳边界层条件不利于PM_2.5的输送和扩散;此外,夜间高空气溶胶伴随强西风带出现...