重金属絮凝剂DTMPAM去除Cr (Ⅵ)的性能与机理

以二硫代羧基化羟甲基聚丙烯酰胺（DTMPAM）作为高分子絮凝剂,研究DTMPAM对水中Cr （Ⅵ）的去除性能,考察了DTMPAM投加量、pH值、Cr （Ⅵ）初始浓度以及共存浊度、无机物质、有机物质对DTMPAM处理含Cr （Ⅵ）废水性能的影响.结果表明,DTMPAM在酸性条件下对不同Cr （Ⅵ）初始浓度的含Cr （Ⅵ）水样均具有良好的去除效果,且Cr （Ⅵ）的去除率随着体系初始pH值的降低而升高;当pH值为3.0时,DTMPAM对Cr （Ⅵ）初始浓度为5,15,25和50mg/L水样中Cr （Ⅵ）的最高去除率分别达到94.78%,96.52%,96.53%和97.49%.共存浊度对DTMPAM去除Cr （Ⅵ）具有抑制作用.在低DTMPAM投加量下,共存无机阳离子K⁺、Na⁺、Ca²⁺、Mg²⁺,共存无机阴离子SO₄^2-、NO₃^-、Cl^-,以及共存有机物质柠檬酸钠、乙酸钠、三氯乙酸和氨基乙酸等对DTMPAM去除Cr （Ⅵ）均具有一定的抑制作用;而在高DTMPAM投加量下,这些物质的存在会对DTMPAM去除Cr （Ⅵ）表现出较小的促进作用.无机阳离子Fe³⁺、Ni²⁺、Ba²⁺的存在对DTMPAM去除Cr （Ⅵ）具有较明显的抑制作用,其中Ba²⁺的抑制作用最显著.红外光谱和能谱分析显示,DTMPAM高分子链上的二硫代羧基可将水样中Cr （Ⅵ）还原为Cr （Ⅲ）,Cr （Ⅲ）进一步和DTMPAM分子链上的二硫代羧基、胺基发生螯合反应形成絮体.     

新型高分子絮凝剂对废水中Cr(Ⅵ)的捕集性能

研究了新型高分子絮凝剂聚乙烯亚胺基黄原酸钠(PEX)对废水中Cr(Ⅵ)的捕集性能,考察了Cr(Ⅵ)初始浓度、p H值、共存无机物以及共存浊度对PEX处理含Cr(Ⅵ)废水的影响.结果表明,PEX在强酸条件下对废水中不同浓度的铬均具有很好的去除效果,体系p H值为2.0时,Cr(Ⅵ)和总Cr的最高去除率可分别达到99.1%和96.6%.废水中共存的影响物质Na Cl、Na F、Na2SO4、Ca Cl2和浊度均会抑制Cr(Ⅵ)的去除,促进总Cr的去除.红外光谱显示,PEX高分子链上的二硫代羧基可将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ),还原产物Cr(Ⅲ)进一步与PEX分子链上的二硫代羧基、胺基发生螯合反应.     

重金属絮凝剂对水中Cu2+和腐殖酸的去除性能

采用聚丙烯酰胺、甲醛、氢氧化钠、巯基乙酸为原料,制备出重金属絮凝剂巯基乙酰化羟甲基聚丙烯酰胺（MAMPAM）,以含Cu²⁺、含腐殖酸（HA）水样为考察对象,研究MAMPAM对单一和混合体系中Cu²⁺、HA的去除性能.结果表明,MAMPAM对单一体系中Cu²⁺和HA均具有一定的去除效果,且Cu²⁺的去除率随着水样初始pH值的增大而升高;pH值为6.0时,Cu²⁺的最高去除率为95.92%,HA的最高去除率为66.98%.MAMPAM处理混合水样时,Cu²⁺和HA的共存会相互促进彼此的去除,具有协同作用;共存的HA对MAMPAM除Cu²⁺性能的促进作用随着水样中HA浓度或pH值的升高而增强,共存的Cu²⁺对MAMPAM除HA性能的促进作用随着水样中HA浓度的升高而增强.     

重金属絮凝剂DTMPAM去除水中Cu2+和EDTA-Cu的性能

以聚丙烯酰胺、甲醛、二硫化碳、氢氧化钠为原料,制备出新型重金属絮凝剂二硫代羧基化羟甲基聚丙烯酰胺(DTMPAM).分别以含Cu~(2+)单一水样及含Cu~(2+)、EDTA的混合水样为考察对象,研究DTMPAM在单一和混合体系中对Cu~(2+)的去除性能.结果表明,单一体系中DTMPAM对Cu~(2+)有着良好的去除效果,当水样pH值为2.0～6.0时,Cu~(2+)的最高去除率在93.85%～97.49%之间.EDTA对DTMPAM除Cu~(2+)呈抑制作用,随着体系pH值的降低,这种抑制作用减弱;高pH值体系中,随着EDTA浓度的增大,抑制作用增强;在混合体系中,EDTA与DTMPAM存在配位竞争作用,高pH值体系中EDTA的配位竞争作用占主要优势.在单一体系和混合体系中螯合絮体DTMPAM-Cu的分形维数与Cu~(2+)的去除率均有显著的正相关性,即絮体分形维数越大,相对应的Cu~(2+)去除率越高.     

重金属絮凝剂DTAPAM去除水中Cu-EDTA的条件优化和机理

工业含Cu废水中常含有配位剂EDTA,可与Cu(Ⅱ)配位后形成稳定的可溶性配合物Cu-EDTA,致使废水中的Cu(Ⅱ)较难被除去.为了将含Cu-EDTA废水中的Cu(Ⅱ)得以有效去除,采用二硫代羧基化胺甲基聚丙烯酰胺(DTAPAM)作为重金属絮凝剂,以Cu-EDTA为处理对象,研究了絮凝水力条件、DTAPAM投加量、pH值、EDTA浓度、Cu(Ⅱ)初始浓度对DTAPAM去除Cu-EDTA性能的影响,确定了Cu(Ⅱ)的最佳去除条件;并利用紫外-可见吸收光谱、红外光谱、扫描电镜及能谱分析等表征方法探究了DTAPAM去除Cu-EDTA的机理.结果表明,最佳絮凝水力条件为快搅时间2min、快搅速度160r/min、慢搅时间20min、慢搅速度50r/min;当pH值为5.0～7.0时,DTAPAM对Cu(Ⅱ)初始浓度为25mg/L的含Cu-EDTA水样的去除性能均较好,且在pH值为7.0时Cu(Ⅱ)的去除效果最好,最高去除率可达99.07%;当体系中EDTA与Cu(Ⅱ)配位比为1:1时,DTAPAM对不同Cu(Ⅱ)初始浓度的含Cu-EDTA水样均具有理想的去除效果.表征结果显示,DTAPAM高...     

重金属絮凝剂PEX对水中铅的去除性能研究

在合成高分子重金属絮凝剂聚乙烯亚胺基黄原酸钠(PEX)的基础上,研究了该絮凝剂处理含铅离子废水的效能,并对一些影响因素进行了考查。研究结果表明:高分子重金属絮凝剂PEX对铅离子的捕集效率较高,去除率可达90%以上;pH值对PEX去除铅离子有一定的影响,pH=5.0时去除效果最好;Mg2+﹑Ca2+、EDTA、柠檬酸、焦磷酸钠以及致浊物质的存在均能促进铅离子的去除;絮体残渣稳定性好,金属离子易回收,回收率可达到70.0%。     

氢自养还原菌同步去除水中Cr(Ⅵ)和NO3-

本实验研究了序批式条件下Cr（Ⅵ）和NO₃^-浓度、pH值和H₂含量对于氢自养还原菌同步去除水中Cr（Ⅵ）和NO₃^-的性能及微生物群落的影响.结果表明：系统中存在氢气时,正常活性的氢自养还原菌可实现Cr（Ⅵ）的还原;Cr（Ⅵ）初始浓度不高于2000 μg/L时,Cr（Ⅵ）和NO₃^-的还原速率及氢自养还原菌的活性不会受到Cr（Ⅵ）初始浓度的影响;作为一种优先电子受体,NO₃^-会与Cr（Ⅵ）争夺电子,降低Cr（Ⅵ）的还原速率;氢自养还原菌同步还原Cr（Ⅵ）和NO₃^-的最佳pH值为7.0左右,酸性或碱性环境都会抑制Cr（Ⅵ）还原,且NO₂^-会随着pH值的升高逐渐积累;作为电子供体,H₂是还原Cr（Ⅵ）和NO₃^-的必要条件,但H₂足量后,过量提供H₂不能提高Cr（Ⅵ）和NO₃^-的还原速率.     

固定化混合微生物对Cr(Ⅵ)的去除效应

为获得低成本高效率的固定化微生物处理Cr(Ⅵ)废水体系,从混合微生物种类和固定化技术等方面对Cr(Ⅵ)的微生物去除效应进行了试验研究.首先筛选出对Cr(Ⅵ)具有较高去除能力的混合菌株组合,然后采用海藻酸钠(SA)固定法进行混合菌株固定化,考察混合微生物和固定化混合微生物技术对Cr(Ⅵ)的去除效应.结果表明:HB(Bacillus subtilis var.)菌株对Cr(Ⅵ)有较好的去除能力,在40 mg/L的Cr(Ⅵ)溶液中其去除率可达98％左右,其次为Ua(Bacillus atrophaeus)菌株,最后为xJ-Ⅱ(Bacillus subtilis)菌株;混合菌株组合中,HB菌与XJ-Ⅱ菌组合和HB菌与Ua菌组合对Cr(Ⅵ)的去除效应较好,在60 mg/L的Cr(Ⅵ)溶液中其去除率可达92％;混合菌株经固定化处理后,HB菌与Ua菌组合对Cr(Ⅵ)的去除率仍很高,在40 mg/L的Cr(Ⅵ)溶液中其去除率可达到98％.可见,混合微生物能有效地提高固定化微生物技术对Cr(Ⅵ)的去除效应,且固定化混合微生物技术有望在铬污染废水中得到广泛应用.     

螯合絮凝剂EPPCX的制备及对Pb2+、Cu2+捕集性能研究

以聚酰胺多胺(PPC)-2,3-环氧丙基三甲基氯化铵(ETA)接枝共聚物(EPPC)、Na OH和CS2为原料,在乙醇为反应溶剂的条件下合成一种重金属螯合絮凝剂阳离子聚酰胺黄原酸钠(EPPCX).通过FT-IR、13CNMR、有机元素分析对产物结构进行了表征.研究了反应时间、溶剂用量、m(EPPC)∶m(Na OH)和反应温度对EPPCX产率的影响,并探究了EPPCX投加量、pH值和特性粘数、浊度对Pb~(2+)、Cu~(2+)废水的去除效果.结果表明:当反应时间3 h,溶剂用量占反应物总质量的质量分数为40%,m(EPPC)∶m(Na OH)=1∶4,反应温度40℃,产物的产率达91.2%.处理25 mg·L~(-1)重金属模拟废水时,EPPCX投加量分别为110.7 mg·L~(-1)和120.4 mg·L~(-1),Pb~(2+)的去除率达到97.2%,Cu~(2+)的去除率达到96.9%.pH值=5、产物的特性粘数为2.54 d L·g~(-1)时对Pb~(2+)、Cu~(2+)去除效果最佳.同时浊度的存在使Pb~(2+)、Cu~(2+)去除效率均增加10%以上.与聚乙烯亚胺类重金属絮凝剂相比,EPPCX去除率提高8.7%.     

FeCl3沉淀法在水溶液中去除药物抗生素的表现

药物抗生素(PA)残留物普遍存在于土壤和水环境中;因受去除效率及可产生致癌副产物的制约,目前的生物或光化学降解方法难以有效去除PA,且金属离子与PA的吸附/络合机制尚不清楚。本文用FeCl₃从水溶液中去除两种PA—盐酸左氧氟沙星(LH)和盐酸坦索罗辛(TH);发现pH=7.5～8.5时,铁以Fe-PA沉淀物(Fe-PAp)形式将PA从水溶液中分离;连续沉淀5次后,90.3%的LH和87.5%TH被去除;分析LH、TH和Fe-PAp的波峰特征,发现：1)LH和TH主要红外峰：3 433和3 329 cm^-1(羧酸OH和NH₂)、1 676 cm^-1(-COO^-)、1 467 cm^-1(脂肪族C-H)和1 022 cm^-1(-S=O),2)Fe-PAp中前述红外峰强度下降或完全消失。通过化学键分析表明：在Fe-PAp形成过程中,电子从PA内各种官能团转移到Fe³⁺的空d轨道,形成π-d电子键系统。FeCl_3...     

液膜法去除水中Cr(Ⅵ)的研究

本文采用液膜法去除并回收水中Cr（Ⅵ）。对膜溶剂、载体、稳定剂的种类及用量进行了优选。用优选出的膜配方制成乳液处理含Cr（Ⅵ）水样，对制膜速度及时间、混合速度及时间、内外水相pH、膜内比及乳水比等操作条件对Cr（Ⅵ）去除率的影响进行了研究。     

O3/H2O2去除水中硝基苯效果与机理

以硝基苯为目标反应物,对O₃/H₂O₂体系氧化去除水中硝基苯的效果和机理进行了研究,考察了pH值、H₂O₂剂量、自由基抑制剂或促进剂对硝基苯的去除效果的影响.研究发现,在pH≤7时,H₂O₂促进臭氧化去除硝基苯的效果较为明显,当H₂O₂投加量从1.0 mg/L增加到4.0 mg/L时,在氧化5 min内,硝基苯     

二硫代羧基化小麦秸秆对水中Cr（Ⅵ）的吸附性能及机理

选取小麦秸秆(WS)为原材料,采用化学合成法向WS上引入了二硫代羧基,制备了一种新型重金属吸附剂二硫代羧基化小麦秸秆(DTWS),考察了DTWS投加量、振荡速率、pH值、吸附温度以及Cr(Ⅵ)初始浓度等对DTWS吸附Cr(Ⅵ)性能的影响,并通过吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学、FTIR、SEM-EDS等方法探究了DTWS对Cr(Ⅵ)的吸附机制.结果表明,在振荡速率为200 r·min^-1、吸附温度为30℃时,DTWS对Cr(Ⅵ)初始浓度为25 mg·L^-1、pH值为6.0的含Cr(Ⅵ)水样吸附效果最好,最高去除率可达99.12%.DTWS对Cr(Ⅵ)的吸附更加符合准二级动力学方程和Langmuir模型,且DTWS对Cr(Ⅵ)的整个吸附过程是一个自发的放热过程.DTWS对Cr(Ⅵ)的吸附过程中主要发生了静电吸附、物理吸附以及包括氧化还原反应、配位反应在内的化学吸附,其中小麦秸秆中引入的二硫代羧基发挥了很大的作用.     

腐殖酸对改性聚乙烯亚胺去除水中Cu(Ⅱ)的影响

采用二硫化碳和氢氧化钠对聚乙烯亚胺进行改性,制备出一种新型高分子絮凝剂聚乙烯亚胺基黄原酸钠(PEX).以含Cu(Ⅱ)水样为处理对象,研究了腐殖酸(HA)的存在对改性聚乙烯亚胺(PEX)去除水样中Cu(Ⅱ)性能的影响,探讨了HA共存时PEX除Cu(Ⅱ)机理.结果表明,HA的存在对PEX去除Cu(Ⅱ)表现出一定的抑制作用,Cu(Ⅱ)去除率随着体系中共存HA浓度的增大而降低,随着PEX投加量的增加而升高,随着pH值的升高而升高;当PEX投加量增加到100 mg·L~(-1)以上或体系pH值升高到6.0时,可消除HA的抑制影响,Cu(Ⅱ)的最高去除率均可达到100%.絮体的Zeta电位随着共存HA浓度的增加而升高,PEX除Cu(Ⅱ)的絮凝作用机理以吸附架桥为主;PEX高分子链上的二硫代羧基与Cu(Ⅱ)发生了螯合沉淀反应,PEX对共存体系中Cu(Ⅱ)和HA均具有一定的去除效果.     

高分子重金属絮凝剂的性能及作用机理研究

以含Ni^2 废水作为处理对象,主要研究了几个影响高分子重金属絮凝剂去除废水中Ni^2 的因素,从而进一步了解高分子重金属絮凝剂的结构和性能．实验结果表明：(1)某些离子存在时,pH值对Ni^2 的最高去除率影响不大;(2)水中某些二价阳离子的存在不仅不会消耗高分子重金属絮凝剂的用量,而且会促进Ni^2 絮凝沉淀,Ni^2 的去除率均在95％以上;(3)水中Fe^3 会与Ni^2 竞争高分子重金属絮凝剂分子中二硫代羧基上的配位基,若高分子重金属絮凝剂投加量不足,Fe^3 的存在将影响螯合体MHMF-Ni^2 的生成;(4)Ni^2 和致浊物质会互相促进彼此的去除,浊度的去除率在97％以上．(5)高分子重金属絮凝剂对重金属离子具有选择性,可将部分重金属离子从其它离子中分离开、回收再利用．     

g-C3N4协同光催化还原Cr(Ⅵ)及氧化磺基水杨酸

氮化碳是一种新型非金属半导体光催化剂,近年来发展成为一种理想的环境治理材料.通过热解三聚氰胺的方法制备出石墨相氮化碳(g-C_3N_4),利用XRD、TEM和UV-vis DRS对它的结构、形貌及光电特性进行表征,并进一步对其在协同光催化还原Cr(Ⅵ)及氧化磺基水杨酸(SSA)中的应用进行了研究,考察了催化剂投加量、初始pH以及Cr(Ⅵ)与SSA初始浓度比等条件对协同光催化反应的影响.结果表明,催化剂投加量为0.5 g·L~(-1),pH=2,初始Cr(Ⅵ)与SSA浓度比为1∶4(10 mg·L~(-1)∶40 mg·L~(-1))时,协同光催化反应达到最优化,比单独光还原或光氧化污染物的能力提高3倍以上,此时Cr(Ⅵ)的还原率为98.9%,SSA的氧化率为93.4%.本文还深入探讨了协同光催化机制,g-C3N4在可见光激发下,光生电子还原Cr(Ⅵ),同步产生的空穴、O_2~(·-)和·OH共同氧化SSA.     

环境中氧化锰对Cr(Ⅲ)氧化机理的研究

研究了几种人工合成的氧化锰和新鲜田间土样对Cr(Ⅲ)的氧化作用.结果表明,自然土壤环境中,氧化锰是Cr(Ⅲ)氧化的主要电子接受体,氧化能力δ-MnO_2>α-MnO_2>γ-MnOOH.土壤对Cr(Ⅲ)氧化能力与易还原性氧化锰含量显著相关.土壤风干后,氧化Cr(Ⅲ)的能力明显降低.并提出了Cr(Ⅲ)在MnO_2表面氧化的机理.     

Co(C3H6NS2)3·C6H12N2S3单晶的制备及催化性能的研究

采用常温饱和溶液蒸发法,一硫化四甲基秋兰姆与钴(Ⅱ)发生原位反应得到一种新型非均相Fenton催化剂单晶Co(C₃H₆NS₂)₃·C₆H₁₂N₂S₃;通过单晶X衍射、红外光谱和C、N和H元素分析对该单晶结构进行了表征;该单晶的空间群为P-1,在不对称单元中有1个Co(Ⅲ)中心,3个新配体C₃H₇NS₂和1个TMTM;Co(Ⅲ)呈现出稍微偏斜的八面体的配位几何构型.利用该单晶催化氧化降解了直接蓝6和直接绿28;结果显示,在酸性和碱性条件下,染料的降解率和矿化率都较高,这是因为活性中心Co(Ⅲ)提高了H₂O₂的效率.当投加量在1 200～1 600　mg·L^-1之间时,处理90　min后,直接蓝6和直接绿28的降解效率可分别达到94.39%和94.78%.相比之下,不加该单晶光催化剂,其它条件完全相同时,处理90　min后2种染料的降解率均不到45%,降解缓慢.使用后的单晶,通过过滤,可反复使用,有利于降低处理成本.此外还研究了催化反应的动力学,反应遵从Langmuir-Hinshelwood动力学模型;2种染料降解反应速率常数k分别为3.03×10²和6.25×10²　mg·(L·min)^-1,吸附常数K分别为1.52×10^-4和7.23×10^-5　L·mg^-1.     

腐殖酸对生物炭去除水中Cr(Ⅵ)的影响机制研究

以污泥生物炭作吸附剂处理水中Cr(Ⅵ),研究了共存腐殖酸对生物炭吸附性能影响.结果表明,腐殖酸能显著促进生物炭对Cr(Ⅵ)的吸附,大幅提高吸附量以及缩短吸附平衡时间,生物炭吸附过程符合准二级动力学模型.在溶液初始pH4.0,生物炭浓度20 g·L-1,Cr(Ⅵ)初始浓度在50～800 mg·L-1范围下,Langmuir模型比Freundlich模型更好地描述等温吸附行为.加入腐殖酸(20 mg·L-1)后拟合得到的理论饱和吸附量达10.10 mg·g-1,较未加入腐殖酸的吸附量5.56 mg·g-1提高近1倍.在pH 2.0～8.0范围内,吸附量随溶液初始pH值升高而减小.腐殖酸浓度上升,生物炭吸附能力进一步提高.红外光谱显示,生物炭表面的羟基、羧基、酯基、芳香环上C—H和环状结构上的CC等化学活性官能团与Cr(Ⅵ)的吸附有关.结合XPS分析结果,推断腐殖酸共存促进生物炭吸附的机制是:腐殖酸提高了Cr(Ⅵ)在生物炭表面聚集浓度,有利于生物炭对Cr(Ⅵ)的直接吸附和还原,而腐殖酸本身具有的吸附能力增加了对溶液中Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)的去除.     

FeS2/生物炭复合材料对As(Ⅲ)吸附和氧化去除的性能研究

为解决水体As（Ⅲ）污染问题，本实验采用炭化沼渣废物耦合水热反应开发了一种新型生物炭基FeS₂复合材料（FeS₂/BC）。应用场发射扫描电子显微镜（FESEM），X射线衍射技术（XRD）和比表面积分析仪对FeS₂/BC进行表征；探究了不同FeS₂/BC质量比，反应时间，As（Ⅲ）初始浓度以及过硫酸盐（PS）剂量等对As（Ⅲ）吸附和氧化去除的影响。结果表明FeS₂成功地负载于沼渣BC上；在相同As（Ⅲ）吸附条件下，含FeS₂较多的复合材料（FeS₂/BC（1∶1））具有最大的As（Ⅲ）吸附性能（84.5%），该吸附过程兼具单层和多层化学吸附；FeS₂/BC（1∶1）复合材料活化PS氧化去除As（Ⅲ）的最佳PS剂量为200 μmol/L；在PS存在条件下，FeS₂/BC（1∶1）在短时间内（30 min）去除As（Ⅲ）的速率为0.083 5 min^-1，即实现了"1+1>2"的聚力效应，又缩短了As（Ⅲ）修复进程。因此，基于沼渣制备的FeS₂/BC复合材料在水体As（Ⅲ）吸附和氧化去除上效果明显，是一种有前景的As（Ⅲ）修复材料。