非均性多孔介质中生物炭胶体的迁移行为研究

生物炭颗粒在多孔介质中的迁移行为不仅决定了其在环境中的归趋,也极大地影响了被吸附污染物的环境行为.以往的研究主要集中在生物炭胶体在均性多孔介质中的迁移行为,但实际环境介质通常是非均性的,目前对生物炭胶体在非均性多孔介质中的迁移行为知之甚少.本研究采用两种不同粒径的石英砂构建了上下两层非均性填充柱（上层细颗粒,下层粗颗粒）,研究了生物炭胶体在非均性多孔介质中的迁移和截留行为,考察了溶液离子强度和pH对生物炭胶体迁移能力的影响.研究结果表明在非均性多孔介质中,生物炭胶体具有很高的迁移能力,在离子强度为1~50 mmol·L^-1,pH为4.0~11.0条件下,生物炭胶体的迁移率达40.2%~88.0%.非均性介质中生物炭胶体的截留曲线表现为非单调型曲线,截留量峰值往往出现在细-粗石英砂的交界面处（细石英砂侧）,这与非均性介质中显著的电荷异质性、介质尺寸异质性和迁移过程中传质通量异质性有关.生物炭胶体在上层细石英砂中的截留量显著大于其在下层粗石英砂中的截留量,表明上层细石英砂是影响生物炭胶体迁移行为的关键层.随着溶液离子强度增加,生物炭胶体自团聚作用增强,其与石英砂介质间界面作用能垒降低,因而生物炭胶体的迁移能力减弱.由于生物炭胶体与细石英砂间的物理张力作用趋于显著,增加离子强度提高了生物炭胶体在上层细石英砂中的截留比率.中性和碱性条件下生物炭胶体的迁移能力较强,而在酸性条件下,生物炭胶体表面电负性显著降低,团聚体粒径增大,生物炭胶体的迁移能力较弱.降低溶液pH增加了生物炭胶体在上层细石英砂中的截留比率.本研究的结果将有利于人们更好地了解生物炭胶体在复杂多孔介质中的迁移行为,为全面评估生物炭的潜在环境风险提供理论支持.     

典型抗生素在多孔介质中迁移特性的对比研究

为系统探究抗生素在饱和多孔介质中的迁移行为,选取两类典型抗生素—磺胺类（Sulfonamides, SAs）和氟喹诺酮类抗生素（Fluoroquinolones, FQs）,通过室内砂柱迁移实验,重点对比研究了水化学条件及介质粒径对两类抗生素迁移的影响.结果表明,不同种类抗生素在饱和石英砂多孔介质中的迁移特性不同.在实验pH（5.6~9.5）条件下,低解离常数使得SAs多以带负电形态出现,因静电斥力导致SAs在石英砂介质中具有强迁移能力,流出液中SAs回收率>97%;pH、离子强度（NaCl、CaCl₂）及介质粒径对抗生素的迁移无显著影响.FQs多呈阳离子形态及两性形态,受静电引力控制,FQs迁移能力相对较弱,但移动性随溶液pH升高而增大,NaCl和介质粒径对FQs迁移影响不显著,竞争吸附导致高浓度CaCl₂促进FQs迁移能力.本研究结果阐明了SAs和FQs在多孔介质中不同水化学条件（pH、NaCl及CaCl₂离子强度）下及不同介质粒径中的迁移过程,可为抗生素环境风险的预测和评估及污染修复提供指导.     

不同环境因子对黑土胶体在饱和多孔介质中运移特性的影响

为评价不同环境条件下黑土胶体在地下水多孔介质中的运移,采用离心法对采自于黑龙江海伦黑土样品中的胶体颗粒进行提取. 通过胶体在石英砂填充柱中的淋溶试验研究了pH、离子强度和溶解性有机质等环境因子对胶体在多孔介质中运移特性的影响. 结果表明:当pH在4～9的范围内变化时,MR(回收率)和k(沉积速率系数)没有发生显著变化,即其对胶体运移能力影响不显著. 随着离子强度从0.001 mmol/L升至1 mmol/L,黑土胶体穿透曲线MR降低,k值升高,说明高无机离子强度使胶体易于沉积在石英砂表面,运移能力降低. 当溶液中含有溶解性有机质HA(胡敏酸)和FA(富里酸)时,MR降低,k值增加,表明胶体运移能力受到抑制,并且FA对胶体颗粒运移的抑制作用比HA强. 溶液离子强度、HA和FA含量对黑土胶体在饱和多孔介质中的运移过程影响较大,是影响地下水中胶体运移过程的关键环境因子.      

冠状病毒IBV和噬菌体MS2在饱和多孔介质中的运移规律

为研究病毒在土壤中的运移机理,选择鸡的传染性支气管炎冠状病毒(IBV)和噬菌体(MS2)为材料,采用土柱模拟实验研究2种病毒在不同输入方式(IBV脉冲,MS2阶跃)、不同饱和多孔介质中的运移规律.结果表明,IBV在饱和玻璃珠中的运移有少量滞留和延迟;MS2在饱和砂土中的运移随着离子强度的不同而不同,存在两个临界点,分别为0.065mol/L和0.080mol/L.在离子强度从0.002mol/L升高到0.065mol/L时,病毒吸附随着离子强度的增加而迅速增加;离子强度在0.065～0.080mol/L时,病毒吸附随着离子强度的增加而迅速降低;当离子强度超过临界点0.08mol/L后,随着离子强度的增加病毒吸附缓慢增加.在相同pH值和离子强度的不同介质中,IBV比MS2吸附和滞留较多.     

纳米塑料和砷对斑马鱼的联合毒性

以斑马鱼为供试生物,采用半静态实验法,将其分别暴露于5mg/L聚苯乙烯纳米塑料(PS-NPs),1、10和100μg/L砷(As)单一及其复合污染中7d,探讨PS-NPs影响下As在斑马鱼肝脏、肠道、鳃和肌肉组织中的积累,肝脏和鳃中PS-NPs的荧光强度和应激响应.结果表明:PS-NPs能在斑马鱼的肝脏和鳃中富集,且促进As在斑马鱼各组织中的积累.在5mg/L PS-NPs和100μg/L As复合污染下,肝脏、鳃、肠道和肌肉组织的As含量较As单一暴露时分别上升了35.18%、147.33%、163.12%和66.96%. PS-NPs和As的共同暴露导致肝脏的GST和GPx活性增加, MDA含量减少,氧化胁迫减弱.而鳃的GSH含量和GST活性减少,MDA含量增加,氧化胁迫增强.高浓度(100μg/L)As叠加PS-NPs后,鳃中AChE活性显著降低.相比单一As胁迫,混合暴露导致肝脏和鳃中gpx, Mn-sod, Cu/Zn-sod和ache表达量下降, PS-NPs的存在能降低As对斑马鱼氧化应激和神经毒性相关基因的诱导表达量.     

离子强度对蒙脱石胶体在饱和多孔介质中运移与释放的影响

胶体在介质中的沉积和释放过程直接影响污染物的迁移和固定能力,本文以蒙脱石胶体作为主要实验材料,通过室内模拟实验,研究了不同离子强度条件下,蒙脱石胶体在多孔介质中的迁移和释放规律.结果表明:溶液离子强度的变化,会强烈影响蒙脱石胶体的运移及释放过程,随着溶液离子强度的增加,胶体在多孔介质中的沉积量增大,而当降低溶液的离子强度,又会使沉积在多孔介质中的胶体得以释放,并且离子强度改变次数越多,胶体的释放总量越大.     

基于TOUGH2/EOS9nT模拟饱和双区介质砂柱中纳米颗粒的运移

随着纳米材料的大量生产和广泛应用,纳米颗粒不可避免地进入环境中,对地下水系统和人体健康产生潜在影响,研究纳米颗粒在地下水中的迁移规律具有重要意义.采用TOUGH2/EOS9nT模块,基于多重相互作用连续体(MINC)概念和胶体过滤理论,数值分析示踪剂KNO_3和纳米氧化石墨烯在一维非均质砂柱中的运移.研究结果表明:1MINC方法能够有效模拟双重非均质介质,非均质介质渗透系数的差异是造成出流穿透曲线双峰和拖尾特征的主要原因之一;随溶液离子强度增大,纳米氧化石墨烯在饱和非均质介质中的迁移能力下降;基于EOS9nT模块中的线性平衡过滤模型可有效模拟低离子强度下双重非均质介质中纳米颗粒运移,但即使采用动态过滤模型仍无法精确模拟高离子强度下纳米颗粒的运移;2通过双渗模型中渗透率的敏感性分析发现:随渗透率比值增大,裂隙区穿透曲线峰值提前,基质区曲线峰值推后,穿透曲线双峰现象更明显;3比较三重介质和双重介质,发现总穿透曲线受三重区域各自曲线叠加时刻影响,也表现出峰值/拖尾的增强或削弱,在合适的渗透率比值下,可能出现三个峰值和拖尾.     

光老化对聚丁二酸丁二醇酯基可降解微塑料吸附Pb(Ⅱ)的影响及其机制

微塑料可以在水中吸附重金属并作为载体共同迁移,且微塑料会在水中受光照而老化,影响其吸附能力和吸附机制.本研究通过XRD、FTIR、SEM/EDS等分析手段对聚丁二酸丁二醇酯基可降解微塑料(PBS-MPs)进行了表征,探究了光老化过程对PBS-MPs吸附水中Pb(Ⅱ)的影响及其机制.结果表明,光老化能增加PBS-MPs表面亲水性含氧基团及活性吸附位点数量,对Pb(Ⅱ)的最大吸附容量从64.13μg·g^-1提升至362.06μg·g^-1;Pb(Ⅱ)在P-PBS上的吸附符合Elovich动力学模型,吸附机制包括表面络合、静电作用和孔填充/扩散作用.光老化会强化可降解微塑料对水中Pb(Ⅱ)的吸附,从而促进Pb(Ⅱ)的迁移,二者共存可对水环境带来更为严重的生态风险.     

两种纳米颗粒对沸石吸附环丙沙星的影响

为了探明纳米颗粒（NPs）共存对抗生素在黏土矿物上的吸附的影响,以沸石为供试黏土矿物,环丙沙星（CIP）为目标污染物,研究了不同温度、 pH值和离子强度条件下,纳米氧化锌（ZnO NPs）和纳米二氧化钛（TiO₂ NPs）这2种NPs对沸石吸附CIP的影响,并结合沸石的表面特征探讨不同类型NPs对CIP吸附的影响机制.结果表明,除5 mg·L^-1ZnO NPs共存时,轻微促进了CIP的吸附,其他NPs浓度均对CIP产生不同程度的抑制,抑制程度表现出TiO₂ NPs>ZnO NPs的顺序;随温度升高,NPs的存在增强了沸石对CIP吸附的增温正效应;当离子强度由0.001mol·L^-1增加到0.01mol·L^-1时,CIP的吸附量下降,但2种NPs的存在均减弱了离子强度的负效应;溶液pH会影响CIP的存在形态和NPs的性质,进而影响CIP的吸附.沸石对单一CIP的吸附存在静电引力、氢键和孔径填充作用,ZnO NPs主要通过静电引力竞争吸附位点对CIP吸附产生影响,而TiO     

水体组分对聚苯乙烯纳米颗粒聚沉行为的影响

微/纳米塑料在环境水体中的团聚和沉降行为是影响其迁移和分布的重要因素.以聚苯乙烯纳米颗粒（PS-NPs）为对象,研究了Na⁺和天然有机质（NOM）两种典型水体组分对其团聚粒径和沉降性能的影响规律,分析了海水、湖水和生活污水等6种水体中团聚、沉降效果及潜在影响因子.结果表明,c（Na⁺） < 80 mmol·L^-1时有利于PS-NPs沉降;反之,则促进其团聚和悬浮.NOM可借助Na⁺在颗粒表面形成多层吸附结构,改变颗粒表面电势和相对密度,进而影响PS-NPs团聚和沉降性能.ρ（NOM） > 10 mg·L^-1时可增强PS-NPs分散和悬浮性能,可能归因于大量附着在颗粒表面的NOM降低了PS-NPs相对密度.环境水体较实验室合成水体更能促进颗粒团聚,这可能与环境水体富含氨基酸和蛋白质等大分子有关.     

聚苯乙烯纳米塑料对大蒜生长生理的影响

自然环境中的微/纳米塑料污染日趋严重,但纳米塑料对农作物生长的潜在影响尚不清楚.通过营养液培养方式,探讨了粒径为80 nm的聚苯乙烯纳米塑料（polystyrene nanoplastics,PS-NPs）对金乡大蒜（Allium sativum L.）叶绿素含量、抗氧化性能和营养品质的影响.结果显示,添加PS-NPs处理的大蒜,其叶片叶绿素含量均显著低于对照组,叶绿素的合成受到抑制.大蒜叶片SOD、APX活性和脯氨酸含量随着PS-NPs质量浓度的增加呈先升高后降低的趋势.10 d处理时大蒜叶片POD活性随PS-NPs质量浓度的增加而上升,但在20 d处理时,各处理组POD活性均受到抑制.大蒜叶片MDA质量摩尔浓度随PS-NPs质量浓度的增加而增加,在ρ（PS-NPs）为100 mg·L^-1处理下,10 d和20 d处理时其含量相比对照分别增加43.24%和89.70%.同时,经ρ（PS-NPs）为100 mg·L^-1胁迫处理10 d后,大蒜叶片可溶性蛋白质、可溶性糖和维生素C含量均高于对照组,但20 d后,维生素C含量较对照则降低了26.53%.以上结果表明PS-NPs能对大蒜产生较为显著的氧化胁迫效应,且较高质量浓度的PS-NPs胁迫会对大蒜叶片的营养品质产生一定的影响.     

乳化纳米铁浆液在含水层中的迁移特征研究

本文主要研究地下水修复试剂乳化纳米铁（EZVI）在含水层中的迁移特性和影响因素.一维模拟柱实验考察EZVI的穿透曲线和模拟柱中分布情况.结果表明：乳化植物油对纳米铁的改性显著提高了纳米铁在含水层中的迁移能力,EZVI的迁移距离为未改性纳米铁的2~3倍;EZVI中的乳化植物油会随水流迁移,分别形成纳米铁反应带和植物油反应带;岩性对迁移的影响表现为介质粒径越大,越有利于EZVI的迁移,且EZVI在粗砂中的迁移能力是细砂的1.9倍;注入速率通过影响纳米铁迁移到含水层介质表面的几率影响迁移行为,注入速率越大,迁移距离越长;共存离子对乳化纳米铁的迁移性能影响不大,会引起微量的铁的损失.最佳迁移效果的条件是3cm/min的注入速度,2g/L的注入浓度.     

老化对污泥改良沙土吸附水中对硝基苯酚性能的影响探讨

以添加不同比例城市污泥并老化2年后的新疆沙土为研究对象,从有机碳含量及对硝基苯酚吸附能力2个方面探讨了污泥改良技术对沙土的影响。结果表明,模拟废水对硝基苯酚在沙土、污泥及污泥改良沙土中的吸附等温线均符合Langmuir和Freundlich等温式;与污泥和沙土单独老化过程(用于计算理论值)相比,混合老化后的改良沙土的性质发生了很大变化,当加入污泥含量为9.1%～50%时,污泥改良沙土中的有机碳含量比理论计算值减少了11.54%～29.02%;对硝基苯酚在混合老化的改良沙土中的饱和吸附量远大于理论计算值,但吸附系数却远小于后者,表明混合老化后表面吸附作用增强,而有机质的分配作用在总吸附作用中的贡献减小。     

多孔介质表面化学异质性对胶体运移的影响

研究胶体在饱和多孔介质中的迁移行为在污染物迁移、环境修复等领域具有重要意义.本文通过对比胶体在未酸洗和酸洗过的玻璃珠中的迁移行为来探究多孔介质表面异质性对胶体迁移的影响,并通过扩展DLVO理论来计算每一组中胶体与多孔介质的相互作用能.结果表明,不论在有利环境还是在不利环境下,多孔介质表面的化学杂质均会提高胶体的吸附能力,这主要归因于胶体在初级势阱中的吸附.不利环境下,多孔介质表面的化学杂质能够将不利环境转化为有利环境,而在有利环境下,化学杂质的存在可能提高胶体的单一拦截效率(η_0).此外,研究发现,高pH溶液仍然能使胶体从多孔介质表面解吸下来,并且沥滤作用仍被低估.本研究对化学杂质在胶体迁移过程中所扮演的角色有了进一步的认识,可为胶体迁移行为研究提供实验依据.     

金属氧化物纳米颗粒在水环境中的团聚与沉降

采用吸光度动态分析、动态光散射(DLS)及电泳淌度等技术,对比了100 mg/L CuO、ZnO、SiO_2纳米颗粒(NPs)在:(1)无机盐(离子强度IS=18 mmol/L)模拟溶液;(2)天然有机质(NOM,TOC=8.96 mg/L)模拟溶液;(3)无机盐(IS=18 mmol/L)-NOM(TOC=8.96mg/L)模拟溶液;(4)太湖水(IS=4.5 mmol/L,TOC=2.42 mg/L)等介质中的48 h沉降动力学、水力学直径分布及Zeta电位。结果表明,NPs在水环境中的团聚与沉降不但取决于水化学因素,同时取决于NPs自身的化学性质。CuO NPs在太湖水与NOM模拟溶液中呈现类似的团聚与沉降现象,主要受NOM与表面Cu_(2+)的螯合作用主导。ZnO NPs的团聚与沉降主要受IS控制,因而在太湖水与IS模拟溶液中展现相似的行为。Si O2NPs具有对NOM较低的吸附能力和较小的Hamaker常数等内在特性,其在太湖水与模拟溶液中具有独特的团聚与沉降行为,并不取决于NOM或IS等水环境条件。在水环境中,这3种NPs都将通过团聚与沉降快速迁移至底泥,对水生生态造成潜在风险。     

CTAB作用下绿色合成纳米铁的制备及降解孔雀绿

化学合成纳米铁存在成本高和二次污染等问题,探寻低成本、环境友好的合成方法是纳米技术在环境修复中的研究热点之一.本课题组前期采用绿茶提取液(GTE)还原Fe2+合成纳米铁颗粒(Fe NPs),发现GTE合成的Fe NPs易被氧化和团聚.本文采用阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)对绿色合成纳米铁形貌和粒径进行改善,提高了纳米铁颗粒的分散性和抗氧化性.通过SEM、XRD、FT-IR、UV-vis等表征手段对GTE合成的Fe NPs和CTAB作用下合成的Fe NPs的微观结构表征以及对孔雀绿降解效果对比表明:CTAB作用下合成的Fe NPs分散均匀,CTAB的包覆提高了Fe NPs的稳定性,从而提高了Fe NPs的反应活性.GTE合成的Fe NPs对孔雀绿的去除率为75.66%,而CTAB作用下绿色合成的Fe NPs的去除率高达91.06%.最后,提出了CTAB作用下GTE合成Fe NPs的可能机理.     

大孔隙对纳米CeO2在多孔介质中迁移行为的影响

研究了不同类型大孔隙对纳米CeO_2在石英砂柱中迁移的影响,并运用两区物理化学非平衡模型对纳米CeO_2流出曲线进行拟合和参数估算.结果表明,含横孔(垂直水流运动方向)石英砂柱中纳米CeO_2的流出曲线与均匀石英砂柱十分接近,横孔对于纳米CeO_2在石英砂介质中的迁移影响较弱.与均匀石英砂柱相比,含竖孔(平行水流运动方向)石英砂柱中纳米CeO_2流出曲线明显不同于均匀石英砂柱,其初始穿透时间明显提前,初始穿透浓度和初始回收率显著增加,竖孔对于纳米CeO_2在石英砂介质中的迁移起促进作用,特别是贯通竖孔.两区物理化学非平衡模型可以很好地拟合纳米CeO_2在含有大孔隙石英砂柱中的迁移.通过分析模型参数质量交换系数(ωph、αch)和分配系数(Kd)得出,含横孔石英砂柱中纳米CeO_2在两区间的质量交换能力和吸附作用较强,而含有竖孔石英砂柱中纳米CeO_2在两区间的质量交换能力和吸附作用较弱.     

老化前后聚乳酸和聚乙烯微塑料对抗生素的吸附解吸行为

作为不可降解塑料的替代品,可降解塑料在不同的领域中被广泛使用.与不可降解塑料相比,环境中的可降解塑料可在短期内产生大量的微塑料.为了探明可降解微塑料的老化过程及其与共存污染之间的相互作用,开展了原始和老化的聚乳酸(polylactic acid,PLA)对磺胺甲恶唑(sulfamethoxazole,SMZ)和阿莫西林(amoxicillin,AMX)的吸附解吸行为研究,并与聚乙烯(polyethylene,PE)进行了比较.结果表明:①原始的PLA和PE具有光滑的表面和疏水性的特征.经热活化过硫酸钾老化后,PLA和PE的粒径变小,表面产生大量的凹坑、裂缝和孔隙,比表面积增大,含氧官能团强度增加,亲水性增强.②抗生素在PLA和PE上的吸附符合准二级动力学模型,原始和老化的PLA、PE的主要吸附方式为表面吸附和颗粒内扩散.③老化后PLA和PE的吸附能力增强,老化PLA对SMZ的最大吸附量为14.7 mg/g,约是原始PLA(1.63 mg/g)的9.02倍,老化PE对SMZ的最大吸附量为5.20 mg/g,是原始PE(1.73 mg/g)的3.01倍,且老化PLA对抗生素的最大吸附量大于PE.④老化后的PLA和PE对抗生素的解吸量和解吸率降低,但原始和老化PLA的解吸量和解吸率均高于PE.研究显示,PLA相对于PE对共存污染物有更强的载体作用,且在生物体中PLA比PE更容易释放出抗生素,从而可能给生物体的生命健康造成更大的威胁.      

水体环境中纳米塑料的危害与检测研究进展

近年来,塑料在水环境中的迁移转化和不良影响引起了极大关注。最近研究表明,塑料材料能够破碎成纳米塑料并在环境中积累。纳米塑料可以表现出与本体材料差异明显的物理和化学性质。因此,需要分析和消除纳米塑料可能对环境造成的风险和危害。针对水体环境中纳米塑料新兴污染进行了综述,重点论述纳米塑料对水生生物和人类健康的影响,以及在水环境介质中检测纳米塑料所面临的挑战,最后对未来研究趋势进行了展望,为今后纳米塑料的相关研究提供参考。     

老化前后聚苯乙烯微塑料对天然有机物的吸附

随着地表水环境中微塑料的不断检出,微塑料污染受到广泛关注.微塑料是一类比表面积较大的疏水性物质,具有一定的吸附作用,其势必对地表水中的天然有机物产生影响.此外,暴露于自然环境下的微塑料也会受到紫外辐射或氧化等过程的影响,从而改变其物理化学性质,影响其对天然有机物的作用.本文开展了聚苯乙烯微塑料(mPS)经紫外和过氧化氢老化前后吸附腐殖酸(HA)和富里酸(FA)的对比研究.结果表明,老化过程使微塑料的孔隙和表面粗糙度明显增加,比表面积有大幅提高,但结晶度减小,官能团没有明显变化.疏水性的mPS微塑料对HA的吸附效果好于FA,且老化微塑料对两种有机物的吸附能力皆高于老化前,微塑料的吸附能力与比表面积大小呈正相关关系.吸附试验数据皆较好地拟合了准二级动力学模型(R²>0.93)和Freundlich模型(R²>0.91),微塑料对HA和FA的吸附以多层不均匀的物理吸附为主,两者在微塑料上的吸附分别为自发的放热和吸热反应过程.试验微塑料对HA和FA的吸附能力皆随着pH的增加呈先降低后增加的趋势.两种有机物在超纯水和地表水介质中的解吸率具有...