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1.
垃圾焚烧过程中会产生大量氯苯等氯代挥发性有机污染物(CVOCs)和二噁英等持久性有机污染物(POPs). CVOCs的排放会导致光化学烟雾和温室效应的产生,而二噁英能在土壤中长期附存,具有人体致癌和致畸变等严重危害. 催化降解技术具有显著优势,能将二噁英等有机污染物彻底破坏分解,最终将其转化为CO2、H2O和HCl等产物. 基于钒基催化剂VOx/TiO2的过渡金属氧化物催化剂已被广泛应用于烟气CVOCs和二噁英处理领域. 钒基氧化物VOx中的V=O基团对二噁英起到亲核吸附的作用,在钒基氧化物上添加第二活性组分钼氧化物MoOx可以提高催化剂的催化活性. 本文采用湿法浸渍的方法制备出用于催化降解含氯污染物的粉体钒钼钛VOx-MoOx/TiO2催化剂,并分析其合成方法、催化表征和性能测试结果,讨论反应温度对一氯苯及二噁英催化率影响的机理,旨在为开发二噁英催化技术提供参考. 结果表明:VOx-MoOx/TiO2催化剂表面催化活性位点较多,活性组分分散良好,起始还原温度较低,活性氧含量较多,比表面积较大,颗粒团聚较轻,具有优良的催化特性. 通过系列实验筛选出合适的催化剂组分比例为5%VOx-5%MoOx/TiO2(记作“V5-Mo5-Ti”,即VOx和MoOx的质量分数各占5%,TiO2的质量分数占90%),在150 ℃低温下其对一氯苯和二噁英的催化效果优异. V5-Mo5-Ti催化剂对一氯苯的低温转化率随原始稳定浓度和空速比的升高而降低. 在一氯苯初始浓度为150×10?6、空速比为10 000 h?1时,V5-Mo5-Ti催化剂在150 ℃下对一氯苯的转化率为54.0%,在300 ℃时接近100%. 在150 ℃的低温环境中,该催化剂对二噁英催化脱除率在86%以上,催化降解率在74%以上. 研究显示,VOx-MoOx/TiO2催化剂对二噁英的催化脱除率和降解率随温度的升高而提高,主要归因于升温加快了V2O5中V5+和V4+元素以及MoO3中Mo6+和Mo4+元素的催化氧化循环速率.   相似文献   

2.
O3预处理耦合微生物降解修复PAHs污染土壤   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
通过室内批次试验,研究了O3预处理耦合微生物降解技术对北京某焦化厂PAHs(多环芳烃)污染土壤的修复效果. 结果表明:在ρ(O3)为0.79、1.74、4.50 mg/L时,5 min内土壤PAHs迅速降解,去除率分别为11.01%、32.48%、34.65%,但随着降解时间的延长,土壤中PAHs降解逐渐放缓,60 min后土壤PAHs去除率分别为39.58%、52.84%、53.79%,土壤微生物菌落数量由原土的3.07×108 CFU/g分别降至1.73×106、1.02×105、1.49×103 CFU/g. 经ρ(O3)为1.74 mg/L预处理5、10 min,添加LB培养基分别耦合1周微生物降解后,土壤PAHs去除率达68.93%、63.32%,相比单一微生物降解分别提高35.34%、24.33%. 经ρ(O3)为1.74 mg/L预处理5 min,同时添加皂角苷及LB培养基优化降解4周后,土壤PAHs去除率为93.26%,相比仅添加LB培养基优化培养4周提高了7.00%. 研究发现,O3预处理耦合微生物降解技术中ρ(O3)最佳值为1.74 mg/L、最佳预处理时间为5 min,并且O3预处理耦合微生物降解技术降解土壤中PAHs的效率优于单一O3化处理或微生物降解处理.   相似文献   

3.
催化滤布可同时去除烟气中的粉尘颗粒和NOx,满足水泥等行业NOx脱除的迫切需求。而催化滤布中催化界面的形貌会显著影响其脱硝性能。制备了具有球形催化界面的MnCeOx/P84催化滤布(α-MnCeOx/P84),并考察其NOx脱除性能。结果表明:当MnCeOx负载量为60 g/m2时,α-MnCeOx/P84在130 ℃时NOx脱除率为86.9%,160~190 ℃时NOx脱除率>97%。同时,α-MnCeOx/P84具有较好的抗SO2性能和稳定性,通入体积分数为0.003%的SO2后,在190 ℃下,其NOx脱除率达到83%左右;停止通入SO2后,α-MnCeOx/P84的NOx脱除率上升并稳定在93%左右。且经过200 h的脱硝反应测试后,α-MnCeOx/P84的脱硝活性与催化剂负载量未下降。表征分析结果表明,α-MnCeOx/P84中球形MnCeOx活性组分以弱结晶形式存在,紧密地包裹在滤料纤维表面,且分散均匀;中孔是MnCeOx催化剂的主要孔结构,能够为催化反应的进行提供通道。H2-TPR与Insitu DRIFTS分析进一步表明,α-MnCeOx/P84在100~200 ℃有良好的氧化还原能力,且具有丰富的Lewis和Brnsted酸位,为其优越的低温NH3-SCR脱硝性能提供了重要保障。具有球形催化界面的MnCeOx/P84催化滤布具有低负载量、高稳定性的特点,为滤料除尘脱硝技术的推广应用提供参考。  相似文献   

4.
为研究生物质材料的脱硝性能,利用木质素与纤维素2种生物质基活性炭作为还原剂,用碱金属与过渡金属作为催化活性相,制备了一系列生物质基活性炭负载金属催化剂用于富氧环境中催化还原NOx,考察了生物质原料种类、炭化温度以及催化剂组分对脱硝效率的影响.结果表明:①当反应温度低于250℃时,炭表面主要是NOx的吸附过程;而当反应温度高于250℃时,炭还原NOx行为占主导,并伴随N2、CO2与CO的生成.炭化温度对炭反应活性的影响主要依赖于炭化温度对炭材料表面含氧官能团、比表面积以及炭表面金属还原性的影响.②研究中考察的金属(K、Cu、Fe、Ni)均对还原NOx与O2有催化作用,其中,K对C-NOx反应具有明显促进作用,但对C-O2反应并无明显促进作用,所有样品中SAC-K的选择性因子为0.56,对还原NOx的选择性最高,且恒温反应过程NOx还原量(以C计)达到了1 293 μmol/g.③与传统煤基活性炭催化剂相比,木屑基活性炭负载钾催化剂表现出了优良的NOx还原选择性;X-射线光电子表征结果显示,木屑基活性炭负载钾催化剂优良的性能与其表面钾活性相的高度分散有关.研究显示,相比于煤基炭材料,生物质基炭材料具有更加优异的选择性还原NOx性能.   相似文献   

5.
为研发经济、高效的有机废物与烟气NOx协同控制技术,分别采用丙烯酸钠、工业酒精和萘磺酸钠高浓度有机废水替代氨水、尿素等常用脱硝剂,在热态燃煤试验炉上,研究了T(烟气温度)、φ(O2)、停留时间和废水与烟气混合方式等参数对烟气脱硝的影响. 结果表明:在烟气温度为1 190 K时,丙烯酸钠、酒精和萘磺酸钠高浓度有机废水的脱硝效率分别为12.7%、14.2%和9.1%;烟气温度为1 360 K时,三者的脱硝效率分别达到37.6%、39.8%和35.9%;烟气温度高于 1360 K后,脱硝效率下降. φ(O2)从4.1%增至5.2%时,脱硝效率降低了约21.5%、13.1%和15.7%;而φ(O2)升至6.8%时,脱硝效率降至11.2%~13.6%. 丙烯酸钠废水喷射入温度分别为1 185和1 303 K的烟气时,逆向喷入比正向喷入的脱硝效率分别提高30.4%和19.3%;停留时间从0.67 s升至0.82 s时,3类废水脱硝效率分别提高16.0%、18.8%和16.6%.   相似文献   

6.
应用电晕放电自由基簇射技术,对放电电压、初始浓度和催化剂对萘降解特性的影响进行了研究,分析了萘的降解产物和降解途径.结果表明,放电电压的增加有助于萘的降解率的提高.萘初始浓度的增加降低了萘的降解率,但提高了萘的脱除量.对于初始浓度17mg/m3的萘,14kV放电电压下能达到70%的降解率.MnO2和Fe2O3催化涂层均能促进萘的降解,且MnO2的催化活性要高于Fe2O3.在湿电极气下,催化涂层对萘降解的促进作用比干电极气更加显著.萘的降解产物主要是CO2,但是由于氧化反应的不完全性,也有少量的CO以及小分子有机物生成.  相似文献   

7.
锅炉烟气中的NOx是大气污染的重要原因之一.针对燃气锅炉NOx超低排放的要求以及烟气中大量余热被浪费的现状,提出了烟气脱硝与余热回收一体化的新方法,通过搭建一体化试验台,分析在烟气余热回收的条件下,c[NaClO2(亚氯酸钠)]、液气比、喷淋水温度等因素对脱硝效率以及烟气余热回收效率的影响.烟气脱硝与余热回收一体化的新方法主要体现在逆流式烟气喷淋塔中,可利用NaClO2溶液对低φ(NOx)的烟气脱硝并同时回收烟气余热.试验结果表明,c(NaClO2)越高、pH越低、液气比越大,NaClO2溶液脱硝率越高.当c(NaClO2)为0.020 0 mol/L、喷淋水温度在30~80℃之间变化时,存在最优的喷淋水温度64℃,使脱硝率最高为36%.同时,液气比及喷淋水温度对余热回收效果影响显著,液气比越大、喷淋水温度越低,余热回收效果越好.试验结果还显示了当烟气温度为83℃、喷淋水温度为48℃、c(NaClO2)为0.015 0~0.020 0 mol/L、液气比为13.8 L/m3时,烟气脱硝效率约为40%,同时回收了26.4 kW的烟气余热.研究显示,在逆流式烟气喷淋塔中,利用NaClO2溶液进行烟气脱硝并同时回收烟气余热的一体化方法是可行的,可应用于工程实践.   相似文献   

8.
脱硫脱硝技术展望   总被引:15,自引:2,他引:13  
论述了脱硫脱硝技术现状 ,通过分析比较得出 :湿法脱硫投资和运行成本高 ,产生的副产品无法进行再利用 ;电子束烟气脱硫脱硝技术投资和运行比湿法脱硫低20%~30%,但需要严格庞大的放射线防护设施 ,电子加速器昂贵 ,电子能量损失大。笔者提出强电离放电可以将烟气中的SO2 氧化 ,然后生成固体微粒 (NH4)2SO4,提高反应速率 ,简化流程 ,有望真正解决我国的SO2 和NOx。   相似文献   

9.
为研究Cu/O2/HA(HA为盐酸羟胺)体系的氧化能力,以MO(甲基橙)为目标物,对该体系生成·OH(羟基自由基)的过程及机理进行了探讨,并分别考察了HA投加量(以c计)、pH、Cu(Ⅱ)投加量(以c计)和O2通量对MO降解的影响. 结果表明:Cu能够有效催化HA与O2的反应,生成大量H2O2,并进一步生成·OH,有效降解MO. HA投加量越高,MO降解率越高,但过高的HA投加量在初始阶段会对MO的降解形成抑制,最佳HA投加量为3 mmol/L;受到HA质子化的影响,反应的最适pH约为5.5;由于Cu(OH)2不利于催化HA与O2的反应,最佳Cu(Ⅱ)投加量为20 μmol/L;O2通量对MO的降解影响较小,最佳O2通量为0.15 L/min;Cu/O2/HA体系降解MO的初始阶段符合一级动力学模型. 研究显示,Cu/O2/HA体系具有良好的氧化能力,能够有效降解水中的MO,最佳反应条件下MO降解率达86.5%.   相似文献   

10.
异质结型SnO2-TiO2纳米纤维光催化降解柴油机多环芳烃   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用同轴静电纺丝法制备了SnO_2-TiO_2纳米纤维,用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱仪(FTIR)和紫外-可见光谱能谱仪(UV-Vis),表征了SnO_2-TiO_2纳米纤维相组成和微观形貌,评价了催化剂表面化学形态和吸光特性,研究了SnO_2含量、光源条件、温度和催化稳定性对降解萘污染物的影响规律.结果表明,催化剂Sn25对萘降解效率最高.在暗光、可见光和紫外光条件下,萘降解效率分别为13.8%、37%和98%.Sn25对萘降解稳定率(标准差率)为0.36%.利用催化剂Sn25对柴油机尾气中多环芳烃(PAHs)排放污染物光催化降解应用发现,Sn25对低苯环PAHs、中苯环PAHs和高苯环PAHs的平均催化降解效率分别为80.2%、75.4%和60.2%.表明SnO_2-TiO_2纳米纤维具有较强光催化降解多环芳烃污染物能力.  相似文献   

11.
采用浸渍法制备Mo-Mn/TiO2催化剂,研究了反应温度、HCl和SO2对其模拟烟气协同脱硝脱汞活性的影响.研究表明,过高的反应温度不利于汞的脱除过程,过低的温度则抑制脱硝反应的顺利进行,但在200℃时可兼具最优的脱硝和脱汞效率;HCl的加入促进汞的高效氧化,却明显降低催化剂对NO的转化;而烟气中SO2的存在对催化剂的脱硝和脱汞过程均起到抑制作用.利用XRD、H2-TPR和XPS等表征手段对硫中毒反应前后的催化剂进行了研究.结果表明,硫酸盐在催化剂表面的不断沉积和活性组分Mn4+及化学吸附氧Oα的消耗乃是致使催化剂失活的主要原因;另外,SO2与NH3和Hg0对催化剂表面活性位点的竞争吸附,也严重抑制催化剂的脱硝和脱汞反应.Mo-Mn/TiO2的脱硝过程是通过Mn价态之间的相互转化来完成的,其中元素Mo和O2是其转化得以实现的助剂;Mo-Mn/TiO2对汞的脱除以催化氧化为主,金属氧化物中的晶格氧将Hg0转化为HgO而被脱除.  相似文献   

12.
餐饮源油烟中PM2.5的化学组分特征   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
集中分析了餐饮无组织排放源(街边小吃、火锅店、露天烧烤)及有组织排放源(10家大中型餐馆)油烟PM2.5中的TC(总碳)、元素组分、离子组分和16种PAHs,得到了各类餐饮源油烟PM2.5的化学组成特征,建立了餐饮源油烟化学成分谱. 结果表明:各餐饮源油烟的ρ(PM2.5)是大气背景值的3~42倍,其中露天烧烤油烟的ρ(PM2.5)最高,达5 659.8 μg/m3. 不同餐饮源油烟的PM2.5中各化学组分均为w(TC)(38.1%~75.8%)>w(元素组分)(4.5%~27.0%)>w(离子组分)(2.7%~22.6%),并且ρ(PM2.5)与w(TC)呈显著正相关(R=0.84). 菲(PHE)、芘(PYR)、荧蒽(FLT)的质量分数在各类餐饮源油烟的PAHs中均普遍较高,分别为13.8%~21.6%、9.2%~26.5%、6.9%~22.0%.大中型餐馆油烟的PAHs中苯并苝(BPE)的质量分数最高(27.5%),而在其他餐饮源中均小于6.7%;(CHR)的质量分数最低(3.3%),而在其他餐饮源中均大于5.3%. 露天烧烤油烟的PAHs中芘、荧蒽的质量分数分别是其他餐饮源的2.7和2.3倍以上;萘(NAP)的质量分数(0.3%)较小,但在其他餐饮源中均大于11.4%,可以作为特定餐饮源油烟的特征物种.   相似文献   

13.
以粉煤灰与电石渣的混合物(FC)作为载体,Na2O为活性组分,采用超声波浸渍法制备了吸附剂Na2O/FC。通过XRD、BET、SEM分析对吸附剂进行表征,探讨在微波辐射下吸附剂协同脱硫脱硝机制。结果表明:微波下Na2O负载可显著提高吸附剂的性能;6%Na2O/FC(其中6%代表活性组分Na2O在吸附剂中质量分数)的协同脱硫脱硝性能最佳,其脱硫t90%和t50%(tx%为吸附剂的脱硫率或脱硝率达到x%时的反应时间)分别为12,73 min,脱硝t90%和t50%分别为4,16 min。机理分析表明:协同脱硫脱硝过程起初以物理吸附为主,反应进行一段时间后以化学吸附为主。微波下吸附剂Na2O/FC的化学吸附过程为活性氧将SO2和NO氧化为SO3和N2O5后,SO3和N2O5与金属氧化物反应生成Ca5(SiO4)2SO4、(MgxCa1-x)(NO3)2、CaSO4等硫酸盐和硝酸盐,同时活性组分Na2O可直接与吸附态的SO2与NO结合生成Na2SO3和NaNO3。  相似文献   

14.
采用Ce调控负载型钒磷氧(VPO/TiO2)催化剂的表面酸性并与之形成密切相关的微观结构,研究催化剂VPO-Ce/TiO2的脱硝性能.结果表明,当P/V为1/3、Ce/V为1/4、活性组分负载量10%、催化剂焙烧温度为400℃时,催化剂的脱硝活性最好,反应温度250~350℃范围内的脱硝率高于96.0%.BET测试结果表明,催化剂0.1VP(0.33)O-Ce(0.25)/TiO2的比表面积为10.74m2/g,较0.1VP(0.33)O/TiO2提高了约58.6%.0.1VP(0.33)O/TiO2表面化学吸附氧(Oα)和晶格氧(Oβ)的比例Oα/Oβ为72%,掺杂Ce后Oα/Oβ升高至85%,Ce掺杂还能促进相邻V5+和V4+的形成,提高催化剂的氧化还原性能.Ce掺杂对催化剂的表面酸性影响较大,当Ce/V为1/4时催化剂表面Brønsted酸最强,这与活性测试相吻合.控制烟气中SO2和水蒸气的体积浓度分别为200×10-6和4vol.%,催化剂的脱硝活性在150~300℃温度范围内最高下降约15.8%,当温度高于300℃时催化剂的脱硝活性几乎不下降,且反应后的催化剂表面无硫酸根生成,催化剂呈现出较强的抗SO2和水蒸汽的性能.  相似文献   

15.
固定源NH3选择性催化还原(NH3-SCR)脱硝技术是目前最有效的固定源氮氧化物排放控制技术.催化剂是NH3-SCR脱硝技术的核心,其中,金属氧化物催化剂的应用最为广泛.国内外学者就固定源NH3-SCR金属氧化物催化剂反应活性及其中毒机制进行了大量研究和探索.本文梳理了钒基、锰基、铈基、铁基以及铜基等固定源NH3-SCR催化剂体系的研究进展,总结了对催化剂活性具有毒害作用的二氧化硫、碱金属和重金属的中毒机制及耐毒对策,并对目前存在的问题作出思考,进一步展望了未来固定源NH3-SCR脱硝技术的发展趋势.  相似文献   

16.
该文利用亚氯酸钠/过硫酸钠(NaClO2/Na2S2O8)复合氧化液进行模拟燃气锅炉烟气循环喷淋脱硝实验研究,探究了NaClO2/Na2S2O8复合氧化液的组成比例、溶液的温度与pH值、烟气流速及SO2对脱硝效率的影响。结果表明,适当的烟气温度、酸性环境以及较低的烟气流速有利于提高脱硝效率。当NaClO2/Na2S2O8复合氧化液比例为0.6/0.6,溶液初始pH值为5,反应温度50℃及烟气流速2 L/min时,NO转化率达97.6%;随反应时间的增加,SO2与NO存在竞争反应,但影响较小。反应过程中产生的ClO2及SO4·-等中间产物起重要的氧化作用,且脱硝的主要产物是NO3-  相似文献   

17.
利用固定床反应器研究了稻壳、木屑和玉米秸3种生物质在不同工况〔再燃温度、φ(O2)〕下的再燃脱硝效率,同时考察了再燃区出口处CO、H2、碳氢类物质(主要是CH4)、HCN和NH3的体积分数随工况的变化规律. 结果表明:生物质类型对再燃脱硝效率有很大影响,木屑再燃脱硝效率最大值达57.0%±2.1%,高于稻壳(50.0%±1.5%)和玉米秸(51.0%±1.1%). 在再燃过程中,生物质产生的热解气能够增强还原性气氛,从而提高再燃脱硝效率,当烟气中φ(O2)为0%~1%时,再燃脱硝效率较高. 在还原性气氛(800~1 200 ℃)下,3种生物质再燃脱硝效率差异主要来自生物质不同热解气与NO的同相反应. 其中,碳氢类物质对NO的还原起到了关键作用,而CO和H2所起作用并不大,φ(HCN)与φ(NH3)之和反映了气相中NO向N2的转化趋势. 因此,深入了解生物质热解气对其再燃脱硝效率的影响机制有益于燃料再燃脱硝效率的提高.   相似文献   

18.
采用浸渍法分别制备了Mn-Co-La-Ce/Al2O3、Mn-Co-Ce/Al2O3和Mn-La-Ce/Al2O3多元金属催化剂,利用BET、XPS、O2-TPD和FT-IR对反应前后的Mn-Co-La-Ce/Al2O3进行表征分析,研究了其在放电低温等离子体(NTP)协同催化体系中对对二甲苯的催化降解效果,以及催化降解条件(对二甲苯初始浓度、氧含量、气量等)对其降解效率影响,应用气相色谱-质谱分析了NTP协同催化剂降解对二甲苯反应后的有机副产物,探讨了NTP协同催化体系降解对二甲苯的机理.结果表明,等离子体将增加催化剂的表面晶格氧释放的强度.La掺杂能提高多元催化剂Oads和Olat的结合能,Oads占比达54.67%,提高Oads含量达1.24%.与单独NTP降解相比,NTP协同多元催化剂的降解效率提...  相似文献   

19.
为消除废水中CHP(过氧化氢异丙苯)对废水生物处理系统的不利影响,筛选出MnO2为适合催化CHP降解脱毒的非均相催化剂,并以MnO2为催化剂,催化降解自配废水中的CHP,采用间歇试验考察了反应pH、温度、MnO2投加量、初始ρ(CHP)对CHP去除效果的影响,对CHP降解动力学进行了分析,同时对处理前后废水组分和生物毒性做了鉴定.结果表明:CHP催化降解速率与温度、初始ρ(CHP)和ρ(MnO2)呈正相关;pH为4~10,温度为50~70 ℃,ρ(MnO2)为10~20 g/L是较为优化的反应条件.MnO2催化降解CHP的反应符合表面反应机制,催化剂表面接触面积越大,CHP降解速率越快;在pH为2或3时,CHP降解速率显著高于pH为4~10时,但Mn溶出较为显著.在初始ρ(CHP)为0.4~1.0 g/L时,CHP催化降解反应遵循一级反应动力学,符合Arrhenius方程,Ea(表观活化能)为37.56 kJ/mol.反应产物主要为2-苯基-2-丙醇,处理后废水的OUR(耗氧速率)抑制率由63%降为0,对活性污泥没有抑制.   相似文献   

20.
基于燃煤烟气SO3生成与排放给电厂运行及大气环境带来的严重影响,研究了一种在役典型商用蜂窝型V/W/Ti系脱硝催化剂表面的SO3生成反应动力学及反应机理.结果表明,反应温度与SO2浓度是影响催化剂表面SO3生成的关键因素.在SO2浓度为400×10-6时,当反应温度从300℃升至360℃,SO2-SO3转化率从0.2%提高至0.65%,温度达到400℃后,催化剂表面V2O5活性增加更为显著,SO2-SO3转化率从0.65%增2.3%,SO3生成反应的表观速率常数增加近3倍.SO3在催化剂表面的生成路径为:SO2与V5+-OH反应生成中间产物VOSO4与HSO4-,随后进一步反应生成SO3.SO2主要通过其在催化剂表面的吸附、转化过程影响SO3的生成,其本征动力学反应级数为0.52.O2的本征动力学反应级数为0,SO3生成反应可以在无O2条件下进行,O2存在会促进反应进行,但不会改变反应路径.  相似文献   

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