南京亚微米级颗粒物化学组成的季节变化、粒径分布和来源

于2016～2017年不同季节在南京大学仙林校区采集分粒径的颗粒物样品,分析了粒径≤1.1μm颗粒物(PM_1.1;<0.4、0.4～0.7和0.7～1.1μm)中水溶性离子、碳质组分和元素的浓度.结果表明,受当地扩散条件以及热不稳定组分在高温下挥发分解的影响,PM_1.1、 OC、 NO^-₃、 SO₄^2-和NH⁺₄浓度均表现出秋冬高、春夏低的特点.而元素碳在春季因工业和道路扬尘贡献的升高达到最大浓度[(1.87±0.98)μg·m^-3].根据丰量组分间的特征比值,南京PM_1.1中的阴离子由NO^-₃、 SO₄^2-和Cl^-主导,碳质组分主要来自化石燃料燃烧及老化过程.随着温度的升高,热不稳定组分NH⁺₄、 NO     

长株潭城市群PM2.5中二次无机离子特征及生成机制

二次无机离子是大气PM_2.5的主要组分,其对城市霾污染的驱动作用愈发明显.目前长株潭城市群秋冬季PM_2.5污染形势依旧严峻,但该区域的二次转化对冬季霾污染过程以及秋冬季SNA差异特征的影响尚不明晰.2020年11月和2021年1月在长株潭城市群4个典型站点进行PM_2.5连续采样,并定量分析了SO₄^2-、 NO^-₃和NH⁺₄等组分.结果显示,秋季和冬季PM_2.5中ρ(SO₄^2-)、ρ(NO^-₃)、ρ(NH⁺₄)平均值(μg·m^-3)分别为(5.2±2.5)、(7.9±4.8)、(4.1±2.2)和(7.2±4.2)、(17.1±10.5)、(7.8±5.2).在冬季霾污染过程中,ρ(SO₄^...     

太原市冬季不同污染程度下PM2.5的化学组成、消光特征及氧化潜势

为深入探究重污染地区气溶胶的消光特征和健康风险,于2019年冬季开展了太原市PM_2.5主要化学成分和氧化潜势的分析.采样期间ρ(PM_2.5)为（89.9±33.6）μg·m^-3,其中水溶性离子和碳质气溶胶分别占到43.3%和33.8%,浓度较高的组分依次为：OC>SO₄^2->NO^-₃>EC>NH⁺₄>Cl^->Ca²⁺.随着污染程度的增加,PM_2.5中有机物（OM）和矿物尘的占比下降了5.8%和11.2%,而SNA(NO^-₃、 SO₄^2-和NH⁺₄)的质量分数由33.9%显著增加到56.0%.基于IMPROVE公式估算,太原市冬季大气颗粒物的平均消光系数为（453...     

烧结工艺颗粒物中水溶性离子排放特性分析

采用荷电低压颗粒物撞击器（ELPI）对两段烧结工艺经除尘、脱硫后排放的颗粒物进行采样,分析颗粒物的粒数和质量浓度以及颗粒物中所含水溶性离子的粒径分布特征.结果表明,烧结工艺经除尘、脱硫后颗粒物的粒数浓度在10⁵～10⁷cm^-3,粒径小于0.1μm的颗粒物占总粒数浓度的67%～77%.颗粒物质量浓度呈双峰分布,烧结1分别在0.61μm和1.62μm处出现峰值,烧结2分别在0.37μm和1.62μm处出现峰值;对不同粒径段颗粒物中的水溶性离子进行分析后表明,烧结1排放的PM₁中含量最高的是NH₄⁺和Ca²⁺,分别为15.26%和14.84%;PM_>1中含量最高的是SO₄^2-,为33.52%.烧结2排放的PM₁中含量最高的是Cl^-,为28.12%;PM_>1中含量最高的是SO₄^2-,为29.21%.SO₄^2-在烧结1中主要集中在6.89～10.23μm这一粗粒径段中,占60%左右,而在烧结2中主要集中在粒径小于2.5μm的细粒径段颗粒物中,占81%左右.Cl^-在烧结1不同粒径段颗粒物中含量较低且分布较均匀,而在烧结2中Cl^-在0.13～0.24μm粒径段颗粒物中出现峰值且含量较高达45%左右.     

成都夏冬季PM2.5中水溶性无机离子污染特征

利用大气细颗粒物水溶性组分及气态前体物在线监测设备(GAC-IC)对成都市2017年夏、冬两季大气PM_2.5中水溶性无机离子(WSIIs)及气态前体物进行了连续观测,对其污染特征及冬季一次典型污染过程进行了深入分析.结果表明,成都冬季PM_2.5质量浓度为100.2μg·m^-3,显著高于夏季(34.0μg·m^-3).WSIIs是PM_2.5的重要组成,对夏、冬季PM_2.5的贡献分别可达52.9%和53.3%.夏、冬季的二次离子(SNA)占WSIIs的比例分别为73.2%和87.6%,其中,SO₄^2-和NO^-₃分别是夏、冬季SNA的主导组分,对SNA的贡献分别为37.7%和59.7%.冬季NO^-₃/SO₄^2-比值(2.7)显著高于夏季(0.8),体现了移动源(尤其是机动车源)对该季节PM<...     

周口市2022年冬季重污染过程中细颗粒物污染特征及成因分析

为研究周口市冬季大气细颗粒物污染特征及导致其暴发增长的主要影响因素,利用城区环境空气在线高时间分辨仪器对2022年1月周口市大气常规污染因子、细颗粒物中水溶性离子等进行观测分析.结果表明,二次无机气溶胶(SNA)、碳质气溶胶(CA,包括有机碳OC和无机碳EC)以及重构后的地壳物质(CM,如Al₂O₃、 SiO₂、 CaO和Fe₂O₃等)是PM_2.5中含量前三的组成,占比分别为61.3%、 24.3%和9.72%,SNA、 CA、 CM和二次有机气溶胶(SOA)浓度均随AQI升高而升高. 1月硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别为0.53和0.46, SO₄^2-和NO^-₃增长速率[μg·(m³·h)^-1]分别为0.027(-5.89～9.47,下同)和0.051(-23.1～12.4).重污染时段SO₄     

2020—2021年西安市大气PM2.5中水溶性离子变化特征

用离子色谱法对181份PM_2.5有效样品中NO^-₃、SO₄^2-、NH⁺₄、Cl^-和F^-等5种水溶性离子进行检测分析。结果表明,西安市PM_2.5的年均浓度为(71.04±51.80)μg·m^-3,季节变化特征表现为：冬季>春季>秋季>夏季。五种水溶性离子的年均浓度为(28.24±31.79)μg·m^-3,季节变化特征表现为：冬季>春季>秋季>夏季。各水溶性离子的年均浓度由大到小依次为：NO^-₃>SO₄^2->NH⁺₄>Cl^->F^-。NO^-₃在冬、春、秋三季...     

中国东海近海岛屿冬季与夏季气溶胶中水溶性离子化学组分特征及来源解析

本研究于2017年12月至2018年2月以及2018年6～8月在嵊泗岛屿共采集70个大气总悬浮颗粒(TSP)样品,利用离子色谱法分析TSP样品中水溶性离子(主要包括:Na⁺、 K⁺、 NH⁺₄、 Mg²⁺、 Ca²⁺、 Cl^-、 SO₄^2-、 NO^-₃和MSA)的质量浓度,结合HYSPLIT后向轨迹模型,离子相关性分析和主成分分析等方法,探讨东海背景站水溶性离子组分的化学特征、季节差异以及主要来源.结果显示,观测期间TSP和主要水溶性无机离子(WSIIs)质量浓度均表现为冬季高、夏季低,冬季和夏季的总水溶性离子(TWSIIs)平均质量浓度分别为(26.5±16.3)μg·m^-3和(8.8±3.8)μg·m^-3.二次离子(NO^-₃、 SO₄<...     

室内木柴燃烧排放水溶性离子粒径分布特征

基于实验室模拟燃烧和稀释通道采样系统,采用荷电低压撞击采样器采集了6种典型木柴燃烧排放的14级粒径段颗粒物.采用离子色谱分析了8种水溶性离子,获得水溶性离子的分粒径排放因子和排放特征.结果表明,Ca²⁺的排放因子呈双峰分布,在0.25~0.38和2.5~3.6μm粒径段出现峰值,分别为0.14和0.16mg/kg.其余离子的排放因子为单峰分布.NH₄⁺、NO₃^-和SO₄^2-的排放因子在0.25~0.38μm粒径段出现峰值,分别为0.41、0.58和0.84mg/kg.K⁺和Cl^-的排放因子在0.15~0.25μm内出现峰值,分别为0.89和0.99mg/kg.木柴燃烧排放总水溶性离子的质量中值粒径为（0.30±0.07）μm,各离子的质量中值粒径范围为0.24~0.44μm.PM_0.094、PM_0.94、PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的排放因子变化范围分别为1.04~9.33、5.00~48.87、5.46~52.00和6.14~53.68mg/kg.木柴燃烧排放颗粒物中K⁺/Cl^-、K⁺/NO₃^-、K⁺/SO₄^2-和SO₄^2-/NO₃^-比值随粒径变化而变化,其排放初始值在应用于源解析和生物质燃烧排放气溶胶传输老化研究时需引起关注.木柴燃烧排放PM₁₀中的阴阳离子当量比值为0.80±0.11,颗粒物的酸度随颗粒物粒径而改变,亚微米颗粒物和细颗粒物的酸度高于超细颗粒物和粗颗粒物的酸度.本研究对构建生物质燃烧排放分粒径水溶性离子清单,更新和改进相关气候和空气质量模型的参数设置,识别烟气传输过程中的老化具有重要意义.     

杭州G20减排措施对大气水溶性离子特征的影响

利用2016年颗粒物及水溶性离子采样数据,研究了杭州G20峰会减排措施对大气中无机水溶性离子特征的影响.结果表明,杭州G20峰会减排措施对大气水溶性离子的质量浓度、组成结构、酸碱性等皆存在明显影响.减排措施实施使大气颗粒物和水溶性离子质量浓度下降,受影响的离子主要是NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺、NO₂^-,其中NO₃^-、SO₄^2-质量浓度的下降使NH₄⁺、Ca²⁺、Cl^-成为浓度前3位的离子.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Ca²⁺粒径分布呈单峰型,其中SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺峰值出现在0.65~1.10mm,Ca²⁺峰值出现在5.80~9.00mm,Na⁺、Cl^-、K⁺呈双峰分布,峰值皆出现在3.30~4.70mm和0.65~1.10mm,Na⁺两峰值相当,K⁺、Cl^-在0.65~1.10mm峰值较高.减排措施实施使大气中主要无机盐从NH₄NO₃、（NH₄）₂SO₄、NH₄Cl转变为NH₄Cl、NaCl、KCl,大气颗粒物碱性总体增强.本文研究成果对采取措施改善空气质量具有指导作用.     

气溶胶OCEC切割点确定方法改进及应用

用MOUDI采样器分级(0.18～18μm,8级)采集北京(BD)及美国亚特兰大(GT)2011年7、8月大气气溶胶样品,测定有机碳(OC)及元素碳(EC).结果表明,由于石英膜结构在灼烧过程中变化,空白膜激光值在OCEC分析过程会随温度改变而变化,且整体呈下降趋势,扣除空白膜激光值变化后手动确定切割点,即激光校正切割可以提高切割点准确性.采用激光校正切割法得到的OC、EC浓度及粒径分布与有氧无氧切割法不同.一些样品切割点出现在通氧前,原因可能是气溶胶中金属等可在无氧环境中催化氧化EC或受热后分解、变色的吸光物质含量较高等.GT气溶胶碳质组分浓度低于BD,且除GT采样点EC外,均呈双峰分布.BD及GT两个采样点OC浓度在0.56～1.0μm、3.2～5.6μm两个粒径段出现峰值,采样期间BD峰值浓度分别为(2.82±1.59)μg.m-3、(1.95±0.76)μg.m-3,GT峰值浓度分别为(1.28±0.41)μg.m-3、(0.64±0.19)μg.m-3.BD采样点EC浓度峰值出现在1.0～1.8μm、3.2～5.6μm,分别为(0.32±0.24)μg.m-3、(0.26±0.19)μg.m-3.GT采样点EC呈三峰分布,集中于粒径更小的气溶胶中,粒径为0.18～0.56μm气溶胶中EC含量占总采样粒径段44.6%.GT采样点OC、EC浓度均较BD更集中于积聚模态,原因可能为夏季GT主要污染源是机动车尾气排放,而BD存在较多工业活动等排放.     

闽江下游不同碳组分及其通量特征

河流连接着地表主要碳库,在全球碳循环中发挥着重要作用.河流水体中不同碳组分的水平输送、水-气界面通量及其比例对认识河流在区域碳循环的作用具有重要意义.2013年11月-2014年10月在闽江下游竹岐水文站连续进行采样,分析水样中c（DIC）（dissolved inorganic carbon,溶解性无机碳）、c（DOC）（dissolved organic carbon,溶解性有机碳）和c（POC）（particulate organic carbon,颗粒性有机碳）,并结合相关参数估算闽江不同碳组分的水平及垂直通量.结果表明:① c（DIC）、c（DOC）、c（POC）分别为230~892、112~209、14~183 μmol/L.②调查期间闽江总碳水平通量达46×1010 g/a,其中,DIC水平通量为29×1010 g/a,占总碳水平通量的63%;POC水平通量为6×1010 g/a,相当于DOC水平通量（11×1010 g/a）的55%.③不同组分的季节变化特征不同,c（DIC）在丰水期较低、枯水期升高,表明DIC输出受流域生态系统的供应限制;各月c（DOC）变化不大,表明流域DOC输出潜力较大;c（POC）在丰水期明显升高,枯水季较低;溶解态碳是河水碳组分的主要部分;年内各月DIC水平通量分配较均匀,有机碳水平通量集中在丰水期.④闽江竹岐水体pCO₂（二氧化碳分压）为1 500~6 400 μatm（1 atm=101 325 Pa）,是大气CO₂的"源",闽江下游水-气界面CO₂垂直通量约为DIC水平通量的2%,闽江下游河流DIC输出以水平输出为主.建议今后进一步开展闽江中典型流域和水域的碳组分调查,加强闽江碳组分输出的控制机制研究.      

上海市大气颗粒物中有机碳（OC）与元素碳（EC）的粒径分布

分析了上海市嘉定区不同粒径大气颗粒物(0.49、0.49～0.95、0.95～1.50、1.50～3.00、3.00～7.20、7.20μm)中OC和EC质量浓度的粒径分布特征;讨论了不同粒径大气颗粒物中二次有机碳EC示踪法中(OC/EC)pri的选定方法,用改进后的EC示踪法估算出上海市嘉定区大气颗粒物中的二次有机碳(SOC)质量浓度的粒径分布;通过OC和EC的相关性定性分析了上海市嘉定区大气颗粒物的主要来源.上海市嘉定区大气颗粒物中OC和SOC的质量浓度呈双峰分布,峰值出现在0.49μm与3.00μm的粒径段,EC出现双峰或三峰分布,与OC相比,更集中在0.49μm的粒径段.细颗粒(3.00μm)中OC和EC分别占总OC和EC质量浓度的59.8%～80.0%和58.1%～82.4%,OC和EC的质量浓度主要集中在3.00μm的颗粒物中.不同粒径颗粒物中SOC占相应粒径段内OC浓度的15.7%～79.1%,其中细颗粒物(3.00μm)和粗颗粒物(3.00μm)中SOC质量浓度占相应粒径段中OC的41.4%和43.5%.OC、EC和SOC的粒径分布显现出明显的时间依存性.OC和EC的相关性分析表明,上海嘉定区大气颗粒物的污染源主要以轻型汽油车尾气为主.     

2008年奥运期间北京不同粒径大气颗粒物中元素碳和有机碳的变化特征

采用安德森撞击式分级采样器采集2008-06-01～2008-09-30不同粒径的大气颗粒物样品,并用美国沙漠所DRI(desert research institute)的Model 2001A热光碳分析仪对其中的元素碳和有机碳进行了分析.结果表明,平均有56%、55%和73%的PM、OC和EC富集于粒径<2.1 μ...     

上海中心城区冬季PM_(2.5)中有机碳和元素碳组成变化特征

采样分析了上海中心城区冬季2009年1月-2月PM2.5中有机碳和元素碳组分,并对其污染和变化特征进行了分析。监测分析结果表明,中心城区范围内OC、EC质量浓度空间分布无明显差异;OC、EC是PM2.5的重要组成部分,其在PM2.5中的质量分数分别为8.88%、1.49%;ρ(OC)/ρ(EC)比值较高,为5.73,且存在一定程度的二次有机污染;OC质量浓度和EC质量浓度有着很好的相关性,二者一定程度上有着相同的源;春节前后,TC浓度变化(即OC+EC)呈现明显的假日效应,机动车排放是TC的重要来源之一。     

北京冬季PM2.5中元素碳、有机碳的污染特征

通过2003年1月对北京市区PM_2.5中元素碳(EC)、有机碳(OC)连续测量,分析了其污染特征。监测资料表明,北京市区PM_2.5中ρ(OC)高于ρ(EC),它们多在夜间高、白天低,且变化趋势大致相同。北京市区冬季ρ(OC) ρ(EC)的值较低。      

盘锦市秋冬季节PM2.5中碳组分特征及来源解析

为研究盘锦市秋冬季节大气PM_(2.5)中碳组分的污染特征和来源,于2016年10月和2017年1月采集盘锦市3个点位PM_(2.5)样品,通过OC/EC比值法,EC示踪法以及主成分分析法对PM_(2.5)中碳组分进行污染特征分析及来源解析.结果表明,盘锦市秋冬季节PM_(2.5)浓度均超过环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级标准,秋季OC和EC的平均浓度为10.02μg·m~(-3)和3.91μg·m~(-3),冬季为16.04μg·m~(-3)和5.62μg·m~(-3);采样期间秋冬季节OC/EC均大于2.0,说明各采样点位在秋冬季均可能存在二次污染,Spearman相关分析及线性拟合可知开发区OC与EC来源复杂,第二中学及文化公园OC和EC可能具有同源性;通过EC示踪法对SOC进行定量估算,得出秋季SOC浓度为7.21μg·m~(-3),冬季为23.07μg·m~(-3),对结果进行不确定性分析,可知秋冬季节SOC不确定性的绝对误差和相对误差均在可接受范围内;通过主成分分析得出盘锦市秋冬季节PM_(2.5)中碳组分主要来源于煤烟尘,生物质燃烧以及机动车尾气.     

廊坊市开发区冬季颗粒物碳组分污染特征及来源分析

廊坊市是北京市及周边传输通道“2+26”城市之一.为研究廊坊市开发区冬季颗粒物中碳组分污染特征,于2018年1月5日—2月5日在廊坊市开发区国控点位同步开展PM_2.5及PM₁₀样品采集,使用DRI分析OC（有机碳）与EC（元素碳）的质量浓度.结果表明:廊坊开发区冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）分别为（54.5±46.0）（91.0±58.2）μg/m3.PM_2.5中ρ（OC）、ρ（EC）分别为14.64、3.54 μg/m3,PM₁₀中分别为17.07、4.58 μg/m3;PM_2.5、PM₁₀中ρ（OC）与ρ（EC）相关性均较好,R2均为0.91（P < 0.01）,表明二者具有相似的来源;在PM_2.5和PM₁₀中OC/EC〔ρ（OC）/ρ（EC）,下同〕分别为4.46和4.16,ρ（SOC）（SOC为二次有机碳）分别为6.15和5.88 μg/m3,分别占ρ（OC）的42.1%和37.7%,表明二次污染较严重.碳组分丰度及主成分分析结果表明,PM_2.5与PM₁₀中碳组分来源基本一致,主要来源于汽车尾气、水溶性极性化合物、生物质燃烧及燃煤的混合源,柴油车排放,以及道路扬尘.后向气流轨迹聚类结果表明,颗粒物及碳组分质量浓度受途径内蒙古自治区及河北省中部、北京市南部气团的影响较大;对于碳组分来源,道路扬尘及汽车尾气受气团传输的影响较大,而生物质燃烧、燃煤等受气团传输的影响较小.研究显示,汽车尾气、燃烧源及道路扬尘为廊坊市开发区冬季碳组分的主要来源.      

焦炉顶和厂区环境中有机碳和元素碳的粒径分布

为了明确焦炉顶和厂区环境空气颗粒物中有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)的污染特征,利用美国Staplex234大流量采样器(粒径:≤1.4μm、1.4～2.1μm、2.1～4.2μm、4.2～10.2μm、≥10.2μm)采集焦炉顶和厂区的环境空气颗粒物样品,并用德国Elementar Analysensysteme GmbH vario EL cube分析其中的OC和EC组分.结果表明,焦炉顶TSP中ρ(OC)和ρ(EC)分别为291.6μg·m-3、255.1μg·m-3,厂区ρ(OC)和ρ(EC)分别为377.8μg·m-3、151.7μg·m-3;厂区≤1.4μm颗粒物中二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)的质量浓度为147.3μg·m-3;焦炉顶≤2.1μm颗粒物中ρ(OC)/ρ(EC)值为1.3.厂区TSP中ρ(EC)低于焦炉顶,ρ(OC)明显高于焦炉顶,且厂区≤10.2μm颗粒物中ρ(OC)、ρ(EC)远高于焦化厂所在地区环境空气;焦炉顶和厂区的OC、EC均主要富集在细颗粒物中,焦炉顶和厂区OC的粒径分布差别较大,厂区比焦炉顶OC的粒径分布更趋向于向细颗粒物分布,焦炉顶和厂区EC的粒径分布相似;厂区粒径≤10.2μm颗粒物中,随着粒径的减小,ρ(SOC)和SOC对OC的贡献均呈增大的趋势.     

天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布特征和来源

为分析天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布及其来源,于2009年12月—2010年11月采用9级惯性撞击式分级采样器对大气颗粒物进行采样,采用热光碳分析仪分析了颗粒物中的EC(元素碳)和OC(有机碳)的质量浓度. 结果表明:天津市典型城区大气颗粒物中EC和OC主要存在于细颗粒物中,在≤2.1μm的4个细粒径段中,ρ(EC)的加和年均值为(2.6±0.9)μg/m3,占PM₉(空气动力学直径≤9.0μm)ρ(TEC)的72%;ρ(OC)为(21.5±7.7)μg/m3,占PM₉中ρ(TOC)的60%. ρ(EC)和ρ(OC)季节变化显著,在≤2.1μm粒径段中,春、夏、秋、冬季的ρ(EC)分别为(1.7±0.3)、(2.1±0.4)、(3.1±0.5)和(3.7±0.5)μg/m3;ρ(OC)分别为(17.6±0.4)、(14.4±1.1)、(21.9±1.8)和(32.1±2.5)μg/m3. ρ(EC)峰值分别出现在≤0.43、>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 3个粒径段,其中最高值出现在≤0.43μm粒径段;ρ(OC)峰值分别出现在>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 2个粒径段,最高值出现在>0.65~1.1μm粒径段. 天津市典型城区细颗粒物中的OC、EC主要来自燃煤、机动车和烹饪排放,粗颗粒物中的OC、EC则更多来自于路面和建筑扬尘.