N-Co/C@CF阴极材料制备及在电芬顿脱色中的应用

文章采用混合热解法合成了金属有机骨架(MOFs)衍生的N掺杂多孔碳阴极材料N-Co/C,利用SEM、FT-IR、XPS等表征技术及电化学表征手段探究了碳材料的几何形貌、物化性质及电化学性能,构建了N-Co/C@CF为阴极的电芬顿体系,用以降解活性红195染料废水。根据实验结果,N掺杂碳材料为无定形结构,比表面积大,且材料中产生了有利于两电子氧还原反应的石墨型氮和吡啶型氮。N掺杂后,N-Co/C@CF电极材料导电性能、对氧气的吸附能力及还原能力均明显提高,以600℃下煅烧所得N-Co/C-600@CF电极材料性能最佳。采用N-Co/C-600@CF为阴极降解活性红195,在电压3 V、Fe²⁺浓度20 mg/L,pH=3及O2流量为60 mL/min下,90 min染料脱色率达到99.66%,COD去除率可达72.87%。电极循环使用6次,脱色率仍可达到93.54%,表明电极具有良好的稳定性。     

芬顿阴极-电凝聚臭氧气浮工艺处理MBR出水特性

为去除垃圾渗滤液MBR出水有机物,以铝(Al)为阳极,碳聚四氟乙烯(C-PTFE)为阴极构建了芬顿阴极-电凝聚臭氧气浮工艺,通过与常规电絮凝阴极(Al和SS)对比,探明了该工艺对垃圾渗滤液MBR膜出水的去除特性.结果表明:在pH5和臭氧流量为300mL/min时,芬顿阴极体系相比于SS和Al阴极体系对COD的去除率分别...     

石墨烯/聚苯胺修饰阴极对反硝化MFC性能影响

反硝化生物阴极微生物燃料电池（MFC）以电极为电子供体,在自养条件下完成硝酸盐去除过程.本研究以碳布（CC）为基底材料,分别制备获得还原氧化石墨烯修饰（rGO-CC）,聚苯胺修饰（PANI-CC）及二者复合修饰的CC电极（rGO/PANI-CC）,并考察其作为阴极材料对反硝化生物阴极MFC产电脱氮性能的影响.扫描电镜结果显示,rGO-CC和PANI-CC的碳纤维分别被片层状rGO和网状PANI覆盖,而rGO/PANI-CC表面呈现PANI在附着rGO的碳纤维上团聚的形貌,均增大了碳布的比表面积.循环伏安测试显示,rGO/PANI-CC具有最高的电化学活性.以rGO-CC,PANI-CC和rGO/PANI-CC为阴极构建MFC的产电能力分别提高了82%,24%和41%,其阴极对NO₃^--N的去除能力增强了23%,9%和13%.16S rDNA测序结果揭示修饰后电极表面微生物的多样性下降,Stappia和Pacacoccus属微生物的丰度增加.     

石墨烯/聚苯胺修饰阴极对反硝化MFC性能影响

反硝化生物阴极微生物燃料电池（MFC）以电极为电子供体,在自养条件下完成硝酸盐去除过程.本研究以碳布（CC）为基底材料,分别制备获得还原氧化石墨烯修饰（rGO-CC）,聚苯胺修饰（PANI-CC）及二者复合修饰的CC电极（rGO/PANI-CC）,并考察其作为阴极材料对反硝化生物阴极MFC产电脱氮性能的影响.扫描电镜结果显示,rGO-CC和PANI-CC的碳纤维分别被片层状rGO和网状PANI覆盖,而rGO/PANI-CC表面呈现PANI在附着rGO的碳纤维上团聚的形貌,均增大了碳布的比表面积.循环伏安测试显示,rGO/PANI-CC具有最高的电化学活性.以rGO-CC,PANI-CC和rGO/PANI-CC为阴极构建MFC的产电能力分别提高了82%,24%和41%,其阴极对NO₃^--N的去除能力增强了23%,9%和13%.16S rDNA测序结果揭示修饰后电极表面微生物的多样性下降,Stappia和Pacacoccus属微生物的丰度增加.     

电化学氧化改性石墨毡电芬顿体系对三氯乙烯的降解研究

三氯乙烯(TCE)是一种常用的有机溶剂,广泛地用于各类工业行业中,因其高密度、难降解和高毒性的特点,容易在地下水中积累,对地下水环境的安全和人类的生存健康造成极大的威胁,需要进行有效处理.采用电化学氧化改性后的石墨毡(GF)作为工作电极,稳定的钛基混合金属氧化物(Ti-MMO)作为对电极,构成有效的GF改性阴极电芬顿体...     

Fe@Co/NC改性石墨毡在电芬顿体系降解EDTA-Ni的研究

采用Fe掺杂MOF前驱体ZIF-67(Fe@ZIF-67)为模版,通过煅烧制备了掺杂铁元素的金属有机框架衍生物(Fe@Co/NC).同时,首次采用Fe@Co/NC复合材料改性的石墨毡(Fe@Co/NC/GF)为阴极和石墨毡(GF)为阳极构建了电芬顿体系,研究了复合电极对络合重金属EDTA-Ni的去除效果.结果表明,Co/Fe、N掺杂的碳基催化剂具有高含量的吡啶氮(2.42%)和石墨氮(3.23%),提供了大量催化活性位点(C—N、Co—N_x),从而有效改善了催化剂氧还原的性能.在pH为3,Na_2SO_4浓度为0.1 mol·L~(-1),应用电流为40 mA的最佳条件下,反应120 min后,Fe@Co/NC/GF电芬顿体系对EDTA-Ni的降解率达到了97.4%,且有效拓宽了pH的应用范围.     

氧化石墨烯与聚苯胺修饰阴极的微生物燃料电池电化学性能

利用聚苯胺（PANI）与氧化石墨烯（GO）来修饰微生物燃料电池（MFC）阴极电极,可以加强氧阴极还原速率并且降低阴极电势损失.本文利用扫描电镜（SEM）、元素分析（XRD）、红外光谱（FTIR）、CV曲线与EIS曲线分析等手段,考察PANI与GO联合修饰MFC阴极的方法及其电化学性能改善效果.结果表明在聚合修饰液中,当苯胺浓度为0.1M时,GO的最佳浓度为0.10~0.12g/L,此时修饰电极的氧还原峰电位最高,CV测试电活性面积最大,EIS的测试表明此时阴极传荷内阻达到最小.研究显示通过使用GO与PANI来共同修饰微生物燃料电池阴极可以使阴极的高电化学活性更高,可提高MFC的最大电压和最大电容.研究结果对优化,MFC的应用与运行具有借鉴意义.     

用于微电子废水预处理的过滤式阴极电芬顿工艺中试

以钢丝网膜组件为阴极构建了过滤式阴极电芬顿工艺,针对微电子废水再生回用预处理开展中试研究。考察了过滤式阴极电芬顿工艺有机物处理潜能,研究了曝气/不曝气、外加电压、Fe2+投加量等运行参数对污染物去除效果及运行费用的影响,在最优工况下开展了连续流中试,并与传统芬顿工艺进行对比。结果表明:过滤式阴极电芬顿工艺能够稳定产生·OH,具备难降解有机物处理潜能。在HRT=120 min条件下,过滤式阴极电芬顿工艺最佳运行工况为:曝气量0.6 m3/h,外加电压3 V,Fe2+投加量0.3 mmol/L。在该工况下处理微电子废水COD、TOC、H₂O₂去除率分别为(73.6±18.3)%、(51.2±12.7)%和(83.7±13.0)%,单位COD处理费用为1.93 元/g COD,有机物去除效果和运行费用较传统芬顿具有显著优势。     

聚苯胺的电致变色理论及应用

综述了导电聚苯胺电致变色理论的研究进展,对电致变色机理的主要模型作了概括。介绍了其电致变色性能的表征方法,以及电致变色聚苯胺的主要应用领域,并指出了电致变色材料目前的研究趋势。     

纳米Fe3C/炭纤维非均相电芬顿降解二甲基砷的研究

针对结构稳定且难以靠常规方法去除的二甲基砷,制备新型负载Fe_3C纳米粒子的炭纤维催化剂,并对其非均相电芬顿降解二甲基砷进行了研究.结果表明,纳米Fe_3C/CF与阴极产生的H2O2发生电芬顿催化反应产生羟基自由基将二甲基砷降解为一甲基砷和As(V),As(V)可被同步吸附在Fe_3C/CF催化剂表面.通过考察电催化过程中初始p H、反应物初始浓度、电流强度和催化剂投加量等因素对催化氧化DMA效果的影响,表明在初始p H为3,二甲基砷初始浓度为5 mg·L~(-1),Fe_3C/CF投量为500 mg·L~(-1)的最佳条件下,经非均相电芬顿反应360 min后,二甲基砷去除率高达96%.     

碳毡阴极电还原降解氯霉素效能与机制研究

为实现氯霉素（CAP）的稳定高效去除,通过阴极材料筛选优化,构建了以碳毡为阴极的电化学还原体系.实验分别考察了阴极材料、阴极电位、pH、电解质种类和CAP初始浓度对CAP降解效果的影响.结果表明：以碳毡为阴极,电流密度为2.5 mA·cm^-2时,反应30 min后初始浓度为10 mg·L^-1的CAP去除率达到了94.9%,60 min内CAP得以完全去除;CAP中氯的脱除是其降解的重要途径,60 min内氯离子的转化率可达60.5%;碳毡阴极电位降低至-1.4 V （vs.SCE）利于还原降解过程;硝酸根的存在对CAP还原有一定的抑制作用;重复降解实验和扫描电镜（SEM）实验证明了碳毡阴极降解CAP效能的稳定性;通过电子自旋共振（ESR）自由基捕获和猝灭实验初步探讨了CAP的脱氯还原机制,发现原子H^*的生成和电子还原作用是CAP快速降解的主要机制.     

载铁ACF/Ni阴极电化学体系除藻效能与机制

采用化学浸渍法将Fe@Fe₂O₃纳米线负载在活性炭纤维/泡沫镍上组成Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni复合阴极,以钛基铂（Pt/Ti）为阳极,考察载铁量、初始pH值和不同电化学体系对除藻效果的影响,探究无供氧条件下Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系除藻的效能;基于·OH间接检测、铁离子浓度、H₂O₂浓度及pH值的分析和·O₂^-的检测研究Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni中性电化学体系反应机制.结果表明,当制备阴极阶段投加0.03g FeCl₃×6H₂O,初始藻浓度为0.7×10⁹~0.8×10⁹个/L,电流密度为75mA/cm²,初始pH6.2时,电解60min,该体系除藻率可达到92.3%.在Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系中,Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni阴极可通过电化学反应产生大量·OH和·O₂^-,使藻细胞破裂死亡;该体系除藻的主要机理是非均相电Fenton反应.     

载铁ACF/Ni阴极电化学体系除藻效能与机制

采用化学浸渍法将Fe@Fe₂O₃纳米线负载在活性炭纤维/泡沫镍上组成Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni复合阴极,以钛基铂（Pt/Ti）为阳极,考察载铁量、初始pH值和不同电化学体系对除藻效果的影响,探究无供氧条件下Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系除藻的效能;基于·OH间接检测、铁离子浓度、H₂O₂浓度及pH值的分析和·O₂^-的检测研究Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni中性电化学体系反应机制.结果表明,当制备阴极阶段投加0.03g FeCl₃×6H₂O,初始藻浓度为0.7×10⁹~0.8×10⁹个/L,电流密度为75mA/cm²,初始pH6.2时,电解60min,该体系除藻率可达到92.3%.在Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系中,Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni阴极可通过电化学反应产生大量·OH和·O₂^-,使藻细胞破裂死亡;该体系除藻的主要机理是非均相电Fenton反应.     

改性阴极生物电芬顿系统降解罗丹明B

分别采用十八烷基三甲基氯化铵（OATC）和磷酸改性电极并负载铁涂覆在碳布表面,制得Fe/OC-OATC电极和Fe/PC电极用于构建生物电芬顿系统,提高电芬顿技术中H₂O₂的原位生产能力,达到高效降解印染废水的目的.通过极化曲线、功率密度曲线以及循环伏安曲线对2种复合电极的电化学性质进行分析,结果表明,Fe/OC-OATC的电流密度、最大功率密度以及氧还原能力等均优于Fe/PC,最大功率密度为4.89W/m³,相应的电流密度可达22.9A/m³.然后探究了2种复合电极构建的生物电芬顿系统对罗丹明B的降解效果,结果显示,Fe/OC-OATC体系﹥ Fe/PC体系,Fe/OC-OATC体系对罗丹明B的去除率最高达96.4%.最后根据动力学分析和反应机理的研究,分析了2种系统对罗丹明B的降解机理.     

石墨烯修饰碳毡电极与微生物相互作用过程中的电化学特征

在希瓦氏菌(Shewanella putrefaciens)呼吸驱动下,成功制备了生源性还原态的氧化石墨烯(r-GO)修饰的碳毡电极,进一步研究了r-GO修饰碳毡电极与微生物相互作用的电化学特征.结果表明:经r-GO修饰的碳毡电极与微生物的相互作用程度得到显著提升,这主要是由于修饰后电极的扩散内阻(R_(dif))得到快速降低的结果.将r-GO修饰后的碳毡电极作为阳极应用于微生物燃料电池(MFC)中,经微生物呼吸驱动下的石墨烯修饰电极,由于R_(dif)降低导致电极的电化学活性增强,使得电极和微生物相互作用程度得到提升,从而缩短了MFC启动时间,提高了MFC的产电能力.研究进一步表明,r-GO对电极的修饰,调控了对电极电化学活性及生源性电子向电极表面的传递过程.     

硝酸根电化学还原去除过程阴极电位振荡研究

硝酸根在电化学还原去除过程中存在多价态变化行为,该过程是一个典型的远离平衡态的非线性体系.为探明硝酸根在去除过程中发生的电化学行为,研究了H₂SO₄浓度、电流、反应温度及NO₃^-浓度对阴极电位振荡的影响规律.采用循环伏安法、XRD、SEM-EDS及XPS表征方法,分析了反应体系循环伏安特性,以及反应前后阴极Cu表面的物相组成、微观形貌、表面电子价态等变化规律.研究结果表明,在恒流条件下(Pt作为阳极、Cu作为阴极),H₂SO₄-NaNO₃体系发生了明显的电位振荡;当H₂SO₄浓度为0.10mol/L,电流为12mA,温度为20℃,NaNO₃浓度为0.20mol/L最佳电位振荡条件下,振荡平均振幅为1.15V,振荡平均周期为3s.另外,硝酸根在电化学还原去除过程产生的周期性电位振荡主要原因是阴极Cu表面生成的致密CuO薄膜不断溶解和形成,以及阴极表面H₂的周期性产生与消失.     

Degradation of 2,4-dichlorophenol with a novel TiO2/Ti-Fe-graphite felt photoelectrocatalytic oxidation process

Degradation of 2,4-dichlorophenol(2,4-DCP)was studied in a novel three-electrode photoelectrocatalytic(PEC)integrative oxidation process,and the factors influencing the degradation rate,such as applied current,flow speed of O_2,pH,adscititious voltage and initial 2,4-DCP concentration were investigated and optimized.H_2O_2 was produced nearby cathode and Fe~(2 )continuously generated from Fe anode in solution when current and O_2 were applied,so,main reactions,H_2O_2-assisted TiO_2 PEC oxidation and E-Fenton reaction,occurred during degradation of 2,4-DCP in this integrative system.The degradation ratio of 2,4-DCP was 93% in this integrative oxidation process,while it was only 31% in E-Fenton process and 46% in H_2O_2-assisted TiO_2 PEC process.So,it revealed that the degradation of 2,4-DCP was improved greatly by photoelectrical cooperation effect.By the investigation of pH,it showed that this integrative process could work well in a wide pH range from pH 3 to pH 9.