山西省城市地区近年来环境空气臭氧污染特征及来源解析

基于山西省2018—2020年国控点位O₃监测数据分析了全省O₃污染特征,分别以晋城市和太原市为典型城市,分析了温度、相对湿度和风向风速等气象因子以及前体物(NO_x和VOCs)对O₃的影响,并采用CAMx模式开展2020年6—8月山西省O₃区域和行业来源解析. 结果表明:① 山西省O₃超标天数中以O₃轻度污染为主,且中度及以上污染呈增加趋势,O₃污染集中出现在5—9月,且呈现较强的地域性特征,O₃浓度日变化呈单峰型特征. ② ρ(O_{3-1 h})(臭氧1 h平均浓度)与气温、风速均呈正相关,与相对湿度呈负相关,高温、低湿有利于O₃的生成. 风速与ρ(O_{3-1 h})呈分段式线性关系,ρ(O_{3-1 h})随着风速增大而升高,当风速大于某一阈值时,ρ(O_{3-1 h})随风速的增加而下降. 以典型城市晋城市为例,当温度在25 ℃以上、相对湿度在30%~60%之间、风速为4~5 m/s,且风向为南风和东南风时更容易出现ρ(O_{3-1 h})高值. ③ 山西省2020年6—8月O₃区域来源解析表明,各城市O₃本地源贡献较弱而传输贡献影响显著(>80%). ④ 山西省2020年6—8月O₃行业来源解析表明,各市工业源类(电力源、焦化源和其他工业源)的贡献率在50%左右,柴油交通源贡献率在20%~27%之间. 研究显示,山西省O₃污染传输贡献影响显著,联防联控势在必行,电力源、焦化源和柴油交通源对O₃生成贡献较大,亟需优先加强管控.      

华北工业城市夏季大气臭氧生成机制及减排策略

为了分析工业城市臭氧(O₃)污染的特征及形成机制,2021年6月在华北平原淄博市开展了综合观测,利用盒子模型(基于MCMv3.3.1化学机制)探究O₃前体物削减优化方案.结果表明：(1)O₃污染时期伴随静稳、高温低湿和强辐射等气象条件,含氧挥发性有机物(OVOC)和烯烃等人为源挥发性有机物(AVOC)组分对O₃生成潜势(OFP)和·OH反应速率(k_·OH)贡献率最大;(2)模型研究发现O₃主要受本地光化学生成和以输出性为主的区域传输影响,本地污染管控对降低O₃污染更为重要;(3)污染时期高浓度的·OH(10×10⁶ cm^-3)和HO₂·(14×10⁸ cm^-3)引发局地瞬时O₃生成速率高值(峰值36×10^-9 h^-1),HO₂·+NO和·O...     

气象、本地光化学生成和外围传输对长沙市2018～2020年臭氧污染趋势变化影响的识别

针对湖南省臭氧(O₃)污染加剧但是相关的研究较为缺乏的现状,以长沙市为研究区域,基于观测数据,结合气象校正、基于经验的模型(EOF)和绝对得分受体模型(APCs),识别量化了2018～2020年气象、本地光化学生成和外围传输对O₃污染相对贡献的影响,分析了2018～2019年和2019～2020年O₃趋势变化的主控因素.结果表明,短期范围内,气象条件是O₃污染事件发生的重要诱发因素.对长沙市整体来说,在时间上,2018～2019年期间,气象和本地前体物排放影响作用的增强是O₃浓度升高的关键驱动因子.2019～2020年期间,气象、本地前体物排放和外围传输影响均呈现下降的趋势,是导致O₃浓度降低的重要影响因素.空间上,2018～2020年时间段,气象、本地前体物排放和外围传输主要影响区域分别为长沙市偏东、偏北和偏南部区域.其中,外围传输的作用持续减弱,2018～2019年期间,长沙市北部天然源排放水平的升高使得O₃浓度上升,南部区域NO...     

厦门一次典型臭氧污染过程与成因分析

文章基于大气超级站和常规空气监测站的实时在线数据,从臭氧前体物的分布、光化学反应、气象条件和区域传输等方面,对2020年5月13日厦门发生的一次典型臭氧污染过程与成因进行分析。结果表明,污染日(O₃-8h为172μg/m³)气温较非污染日高1～2℃,紫外辐射显著增强,相对湿度降低9%～32%,风速升高1m/s,有利于本地臭氧光化学生成。污染期间,大气环境VOCs以烷烃、卤代烃、醛酮类和芳香烃为主,表明溶剂挥发、工业源和机动车排放源等贡献。非污染日和污染日的风速和O₃呈正相关性,R²分别为0.295和0.675;后向轨迹模型和天气形势分析,结果表明：11-12日扩散条件较差,夜间残留O₃浓度较高,而13日受来自长三角地区携带O₃及其前体物气团入海后回流向福建沿海地区传输的影响,叠加了本地光化学生成臭氧,导致臭氧轻度污染超标。     

吉林省2015～2017年臭氧污染特征及成因分析

基于吉林省 2015～2017 年 32 个国控站点逐小时的近地面臭氧 (O₃) 和气象在线监测数据,研究了该地区 9 地市 O₃ 污染的年际变化、时空特征、气象影响和来源传输。结果表明,2015～2017 年吉林省 9 城市 O₃ 日最大 8 小时滑动浓度 (简称 MDA8) 第 90% 分位呈显著上升趋势;高 O₃ 浓度 (O₃MDA8 浓度>160 μg/m₃) 主要分布在以“四平-长春-吉林”为中心城市的水平条带上,并逐步向周围其他城市扩展和递减;O₃ 季节变化呈单峰型,峰值浓度出现在 5～8 月。在研究时段内,采暖季的大气 O₃ 浓度明显低于非采暖季,但其浓度呈持续上升趋势,这可能与燃煤、机动车排放和灰霾天气改善有关;当风速为 2～6 m/s,风向为正南和东南方向时,各监测站点 O₃ 污染较为严重,表明除本地化学反应生成外,来自各地监测点位正南和东南方向的外来传输也会提高本地...     

黄河三角洲地区大气复合污染特征、成因与VOCs来源解析

为了解黄河三角洲区域细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)大气复合污染特征和成因,本文利用2021年和2022年夏秋季黄河三角洲中心城市东营市、滨州市的挥发性有机物(VOCs)连续观测数据及常规污染物数据,识别对O₃和二次有机气溶胶(SOA)生成有显著贡献的VOCs物种并对VOCs进行来源解析,同时利用基于观测的化学盒子模型探讨O₃的生成敏感性.结果表明：(1)黄河三角洲地区PM_2.5和O₃浓度“双高”的大气复合污染主要出现在秋季,夏季东营市和滨州市首要污染物均为O₃,距离入海口越远的站点O₃超标天占比越高;秋季东营市和滨州市首要污染物均为PM_2.5,且超标情况相近.(2)烯烃和含氧挥发性有机物(OVOCs)对臭氧生成潜势(OFP)的贡献大,优势物种为乙醛;芳香烃对SOA生成潜势(SOAFP)的贡献大,优势物种为1,2,3-三甲苯.(3)东营市夏秋季O₃生成均处于VOCs...     

区域输送对天津臭氧污染的影响

采用大气化学模式定量估算2019年4月～9月区域输送对京津冀区域,特别是天津市O₃浓度的影响,分析天气形势和气象条件与区域输送的关系.结果显示,京津冀区域13个城市O₃以区域输送贡献为主,不同城市O₃差异较大,天津本地贡献占比24%,区域输送以京津冀区域其他城市和山东为主,共贡献48.3%.低压、低压前和低压后形势下,O₃区域输送占比最高.途径天津偏南区域的气流是造成天津高浓度O₃污染的重要因素,也是区域输送的主要路径.随着O₃浓度升高,输送贡献占比呈逐步上升趋势,重度污染时本地生成与区域输送贡献相当.一次典型O₃污染过程分析表明,高温强辐射天气和有利的天气形势促进O₃本地生成,西南气流和弱下沉气流下的区域输送共同维系了这场持续3d的连续污染过程.     

北京市郊区夏季臭氧重污染特征及生成效率

为研究北京郊区夏季O₃(臭氧)重污染过程特征及O₃生成的光化学敏感性,基于2016年夏季在北京郊区开展的针对O₃及其相关污染物的强化观测试验(7月23日—8月31日,共计40 d),分析了观测期间O₃浓度[以φ(O₃)计]变化特征、O₃重污染过程主控因素与O₃敏感性化学特征.结果表明:观测期间φ(O₃)超标时有发生,最大小时φ(O₃)为151.1×10-9,其中有15 d的φ(O₃)最大8 h滑动平均值(O₃-max-8h)超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值,占观测天数的37.5%;不同O₃重污染过程成因有所不同,城市烟羽传输的污染物对郊区O₃重污染过程影响显著(观测期间臭氧重污染过程:过程1,7月27—29日;过程3,8月9—11日;过程4,8月16日;过程5,8月21—24日),区域光化学污染对郊区O₃重污染过程也有贡献(观测期间O₃重污染过程2:8月4—6日);结合后向气流轨迹进一步辅助说明了不同重污染过程中O₃的来源不同.研究还发现,观测区域存在反“周末效应”现象,说明观测区域周末受人为影响较为明显;基于观测数据计算的OPE(O₃生成效率)分析了O₃光化学敏感性表明,在有OPE值的22 d内NO_x控制区和VOCs控制区出现的概率(41%)相等,即观测区域O₃对NO_x和VOCs均敏感;此外还发现,在O₃重污染过程中光化学敏感性会随其反应进程发生改变,由NO_x控制区逐渐转变为VOCs控制区.      

我国臭氧污染形势分析及成因初探

为揭示我国近地面臭氧的污染特征,甄别导致高浓度臭氧形成的关键影响因素,该文在探究我国重点区域近年来O₃污染特征的基础上,对O₃污染成因进行了初步分析.结果表明:①近年来我国O₃污染呈缓慢上升态势,2019年夏季异常高温、干旱的极端天气导致O₃污染偏重.京津冀及周边地区等重点区域O₃浓度明显高于欧美等发达国家和地区.②从时间上看,我国O₃污染主要出现在夏季及其前后,O₃浓度峰值一般出现在午后.从空间上看,O₃污染主要集中在京津冀及周边、汾渭平原和苏皖鲁豫交界地区,其次是长三角和珠三角区域,成渝和长江中游地区O₃污染也逐渐凸显.我国O₃污染程度主要以轻度污染为主,重点区域O₃和PM_2.5污染时空分异性特征明显.③前体物方面,我国NO_x和人为源VOCs的排放量总体处于高位,京津冀及周边地区和长三角为全国NO_x和VOCs排放强度较大的区域.近地表大气O₃形成机理复杂,O₃浓度与前体物VOCs和NO_x均呈复杂的非线性响应关系.气候变化和气象因素对O₃污染影响显著,O₃及其前体物在区域和城市之间存在相互输送影响.研究显示,我国臭氧污染形势严峻,未来针对臭氧污染防控应加强对多时空尺度下不同区域臭氧污染的形成机理与主导因素的研究.      

典型热带海滨城市臭氧污染特征与成因分析

为深入探究典型热带海滨城市环境空气臭氧(O₃)污染特征与成因,于2019年6～10月在海南省海口市城区站点开展O₃及其前体物观测实验,较为全面地分析了O₃污染特征,基于观测的模型(OBM)识别了O₃生成控制区,分析了O₃前体物敏感性,并开展了O₃前体物减排效果评估.结果表明：(1)海口市O₃污染主要出现在9月和10月,观测期间O₃日最大8h滑动平均值范围为39～190μg·m^-3,O₃日变化呈单峰型,于14:00左右达到峰值.(2)海口市超标日NO_x和VOCs浓度高于达标日,前体物浓度的升高是导致O₃污染的内在因素,同时O₃污染受区域传输影响,污染物主要来自于海口市东北部地区.(3)海口市O₃生成处于VOCs和NO_x协同控制区.9～10月O₃     

2019年7月石家庄市O3生成敏感性及控制策略解析

基于石家庄市2019年7月近地面污染物和气象观测数据,分析夏季O₃污染状况及其影响因素;结合WRF-CMAQ模式和O₃浓度等值线（EKMA曲线）,探究不同区域O₃-VOCs-NO_x的非线性响应关系,旨在探究最佳的前体物减排方案.结果表明,观测期间,石家庄市市区MDA8 O₃超标率高达70.9%.污染天期间,伴随着高温、低湿、小风,且以南风和东南风为主.石家庄市市区属于VOCs控制区,郊县为NO_x和VOCs协同控制区.在臭氧污染时段,市区在仅削减NO_x排放,且削减比例超过50%时,持续减排NO_x使得O₃浓度呈逐渐下降趋势.在非臭氧日时段,市区在VOCs和NO_x的削减比例大于1倍时,O₃浓度才不会出现反弹.对于市区应考虑以仅削减VOCs为先;对于郊县区域而言,不同的NO_x和VOCs削减比例下,O₃浓度均会下降...     

基于CAMx-OSAT方法的西宁臭氧来源解析

利用青海省西宁市2018-2019年O3浓度高值时期监测数据,结合CAMx-OSAT方法从控制型、分类排放源、区域贡献3个方面定量剖析西宁的O3污染来源.结果表明:西宁O3浓度整体为VOCs控制,主城四区(城东区、城西区、城北区、城中区)尤其突出,且夏季较为显著;2018年和2019年VOCs的贡献占比分别为9.76％...     

中国典型城市O3与前体物变化特征及相关性研究

为了解我国不同气候背景城市O₃污染及其与前体物的关系,选取北京市、沈阳市、银川市、成都市、南京市和广州市作为典型代表城市,基于这6个城市2014-2016年ρ（O₃）、ρ（NO₂）和ρ（CO）资料对O₃与其前体物质量浓度变化特征及二者相关性进行研究.结果表明:①2014-2016年6个城市ρ（O₃）年均值大小顺序依次为南京市>沈阳市>北京市>银川市>成都市>广州市,ρ（NO₂）年均值大小顺序依次为北京市>成都市>南京市>沈阳市>广州市>银川市,ρ（CO）年均值大小顺序依次为北京市>银川市>成都市>沈阳市>南京市>广州市.2014-2016年除广州市ρ（O₃）下降、沈阳市变化不明显外,其他城市ρ（O₃）总体呈上升趋势;各城市ρ（NO₂）和ρ（CO）普遍呈下降趋势.②广州市ρ（O₃）夏季最高、春季最低,其他城市四季ρ（O₃）大小顺序依次为夏季>春季>秋季>冬季;北京市、沈阳市和银川市四季ρ（NO₂）和ρ（CO）大小顺序依次为冬季>秋季>春季>夏季,成都市、广州市和南京市为冬季>春季>秋季>夏季.各城市ρ（O₃）和ρ（O_x）日变化呈单峰型,ρ（NO₂）和ρ（CO）日变化呈双峰型.③6个城市城区ρ（O₃）均低于清洁对照点,城区ρ（NO₂）和ρ（CO）均高于清洁对照点,并且城区与清洁对照点O₃及其前体物质量浓度差值随城市和月份变化存在一定的差异.④各城市ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）均呈负相关,与ρ（O_x）呈显著正相关;城区ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）的相关性均好于清洁对照点,清洁对照点ρ（O₃）与ρ（O_x）的相关性则好于城区.⑤各城市ρ（O₃）超标率随ρ（NO₂）和ρ（CO）的增加均呈先迅速上升再快速减小,之后缓慢变化的特征,但ρ（O₃）超标率峰值对应的ρ（NO₂）和ρ（CO）有所差异.研究显示,日照条件较好的银川市、北京市和沈阳市O₃与其前体物相关性较成都市、南京市和广州市强.      

基于四维通量法的佛山臭氧污染输送量化

定量输送过程对大气污染事件的贡献程度一直是目前区域大气污染防控的突出难点和重要需求.对此,基于WRF-Chem模式对佛山典型区域性臭氧(O₃)污染事件开展模拟,应用四维通量法分别量化周边区域对佛山市臭氧及其前体物的输送通量,厘清臭氧直接输送和前体物输送的贡献,发现周边区域对佛山市输送的O₃总通量平均值为120.3 t·h^-1;挥发性有机化合物(VOCs)总通量平均值为30.2 t·h^-1;其对应的臭氧生成潜势(OFP)为114.8 t·h^-1.通过统计各O₃污染事件的输送通量,发现污染期间输入佛山O₃通量最大的城市为广州(贡献率为44%);输入VOCs通量最大的城市为肇庆(贡献率为48%).分析输送VOCs排放导致的O₃生成潜势发现含氧挥发性有机物(OVOCs)对OFP的贡献最大,在“最大输入事件”中占比为47%.甲醛、二甲苯、醛类、丙酮和苯酚类等OVOCs和芳香烃是对OFP贡献前5的物种,贡献量占总OFP的50...     

东北地区臭氧浓度空间格局演变规律及影响因素

采用重心模型、空间自相关分析、地理探测器,研究了2016年东北地区O₃浓度的空间分布格局及演变规律,揭示了气象因素和前体物对东北地区O₃浓度空间分布格局及演变的影响.结果表明:东北地区O₃-8 h-P90分布整体呈南高北低的态势,O₃浓度的高值区及超标天数比例较高的地区都集中分布在环渤海地区的沿海城市;气温是影响O₃年均浓度空间格局演变的主导因素,随着气温的变化,O₃年均浓度空间分布格局呈现空间分异不明显-南高北低-空间分异不明显的演变特征;前体物是核心城市形成局部O₃污染的主要原因,其影响力的大小受温度的影响,温度越高,光化学反应越强,前体物的正向影响力越大,温度越低,光化学反应越弱,化学性质活跃的前体物对O₃可能起消耗作用.     

2015—2016年中国城市臭氧浓度时空变化规律研究

为探究中国大陆城市O₃污染状况时空变化的总体特征,运用时空统计分析和GIS技术对2015—2016年全国开展O₃常规监测的336个城市进行分析,揭示近两年O₃浓度及不同等级污染天数的时空变化格局,并着重对比分析"三区十群"区域内外O₃浓度的变化差异.结果表明：2015—2016年期间,全国336个城市中,有258个城市2016年年均O₃浓度值较2015年升高,形成了新的O₃污染空间格局;京津冀及周边地区、长三角地区、中部的河南、武汉污染较重,东南沿海和西南地区的云南、西藏污染相对较轻;长三角地区和山东城市群是中国O₃核心污染区域,陕西、山西及安徽三省O₃浓度较2015年有大幅升高.O₃的空间分布与NO_x排放量、生成控制型等因素密切相关.已有的研究区域中除华北平原和四川盆地等地区的郊区点位以外,我国大多数地区的O₃生成控制型属于VOCs控制型.研究结果有利于从宏观上直接对比评估国家大气污染重点防控区内外O₃污染特征变化的差异,从而针对性地开展环境污染防控.     

不同传输通道下珠江三角洲臭氧与前体物非线性响应关系

高度城市化的珠三角地区臭氧污染频发,臭氧污染的非线性、区域性以及气象过程影响使臭氧精确防控面临巨大挑战.本研究利用臭氧源解析技术OSAT,分析不同传输通道下珠三角臭氧敏感区分布差异,量化城市间的臭氧传输贡献,并通过敏感性试验,探讨珠三角及典型城市的臭氧污染控制策略.结果表明,静风条件下,VOCs敏感区集中在珠三角中部城...     

上海市光化学污染期间挥发性有机物的组成特征及其对臭氧生成的影响研究

光化学污染导致的高浓度臭氧(O3)是上海面临的重要大气污染问题.本研究分别选取了市区(徐汇)、城郊(青浦)和郊区(南汇)3个典型地区在夏季光化学污染易发季节开展了O3及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的观测,结合光化学箱模型研究探讨了O3生成的主控污染物.研究表明,不同地区O3污染呈现较强的同步性,日最大浓度也比较接近;但南汇郊区由于受机动车排放影响较小,NOx浓度显著低于其他两个地区,导致该地区O3浓度日变化曲线相对平缓,夜间O3浓度也维持在较高水平.大气VOCs浓度较高时,往往伴随高浓度的O3;3个地区VOCs浓度和组成差异明显,就VOCs浓度而言,徐汇青浦南汇;浓度贡献最主要的物种为甲苯、C2~C3的烷烃和烯烃、丙酮以及辛烷;而C7~C10芳香烃、C3~C4的烯烃、异戊二烯以及乙醛是上海大气臭氧生成潜势贡献最大的VOCs类物质.3个地区O3的生成主要受人为排放的二甲苯类和C3~C4烯烃类物质控制;对于徐汇,只控制NOx会导致O3浓度升高,而南汇郊区O3的生成对NOx排放不敏感.     

基于复杂网络的中国臭氧拓扑特征

伴随着颗粒物浓度的快速下降,大气臭氧（O₃）污染呈快速上升和蔓延态势,已成为制约我国空气质量持续改善的瓶颈问题之一.因此,理清O₃浓度变化特征对于改善空气质量有重要意义.应用复杂网络方法,基于城市间O₃浓度的相关关系和其时滞,构建中国O₃浓度网络,并分析O₃浓度的关联结果和传输特征.结果表明,统计指标度、加权度和连边长度的概率密度函数遵循幂律分布,这说明O₃浓度的变化不是随机的,存在一定的规律性.加权度的空间分布分析表明,加权度的高值集中在京津冀和周边地区,与O₃浓度高值区分布一致.其中,北京、天津和河北东部（渤海湾沿线）城市向其他城市传输的能力较强.并且,冬季传输能力强于其它季节,主要是受到冬季风的影响.研究结果不仅有助于理解O₃浓度变化特征,也是复杂网络方法应用到大气环境中的有益尝试.     

深圳市2022年春季新冠疫情管控期间空气质量分析

短期减排是我国城市应对大气污染事件的重要应急管控手段,但短期减排的效益尚未得到完善分析.2022年3月14～20日,广东省深圳市为抑制新冠疫情传播实施了全市管控,为评估短期减排对华南城市春季空气质量的影响提供独特机会.结合深圳市高精度环境空气质量监测与气象观测等多源数据,分析了深圳市管控期间前后的空气质量变化.此次管控前和管控期中均有部分日期天气形势静稳,局地污染水平主要反映本地排放,有利于分析本地减排的影响.观测与WRF-GC区域化学模拟都表明,与珠三角周边城市相比,深圳市管控期间由于市内交通源排放显著减少,深圳市二氧化氮(NO₂)浓度降低(-26±9.5)%,可吸入颗粒物(PM₁₀)浓度降低(-28±6.4)%,细颗粒物(PM_2.5)浓度降低(-20±8.2)%,但臭氧(O₃)浓度无显著变化[(-1.0±6.5)%].TROPOMI卫星观测的甲醛和二氧化氮柱浓度数据对比表明,2022年春季珠三角臭氧光化学主要受挥发性有机物(VOCs)浓度控制,对氮氧化物浓度降低不敏感,反而可能因氮氧化物对臭氧滴...