2004~2015年北京市清洁点臭氧浓度变化特征

利用2004~2015年北京市自动监测网络O₃浓度数据,综合探讨了北京市清洁点定陵站O₃浓度的变化特征,结果表明,定陵站2004~2015年O₃1h浓度整体呈上升的趋势,年均浓度增长率为4.40 μg·m^-3,定陵站O₃8h浓度整体呈下降的趋势,年均浓度增长率为-1.0 μg·m^-3,5~9月O₃8h平均浓度增长率为-1.5 μg·m^-3. 近3年来定陵站O₃8h重度污染天数增加明显,O₃污染形势严峻. 定陵站每年6月左右O₃浓度达到一年中的峰值,日变化上15：00~18：00左右出现小时浓度峰值且O₃日峰值浓度是中心城区的1.01~1.56倍;不同年份5~9月定陵站O₃日峰值浓度与城区站明显存在1 h滞后的现象,定陵站峰值浓度与城区峰值浓度之差近年来明显缩小,这可能一方面与O₃区域污染输送有关,另一方面可能与北京市城镇化扩张有关.     

广州地区秋季不同站点类型地面臭氧变化特征与影响因子

近地面臭氧（O₃）已成为广州市的主要空气污染物.由于受地形、气象条件和前体物排放差异的影响,同一个城市内不同地区臭氧的变化特征与影响因素也存在较大差异.基于2015年10月广州4个代表不同站点类型［城区：广州市监测站（GMC）、上风向郊区：花都师范（HNS）、下风向郊区：番禺中学（PMS）和山区：帽峰山森林公园（MFS）］的空气质量监测站数据,结合WRF模拟的气象数据,研究了各站点O₃的变化特征、影响因素及敏感性.结果表明,4个站点的O₃和NO_x日变化分别呈现单、双峰分布特征（MFS站点NO_x除外）,GMC、HNS和MFS站点的O₃峰值出现在周六,而PMS出现在周四.MFS的O₃日均浓度最高（98.61 μg·m^-3）,GMC的O₃日均浓度最低（44.83 μg·m^-3）.不同站点臭氧浓度超标的NO_x拐点区间分别为：GMC：55～90 μg·m^-3,PMS：30～60 μg·m^-3,MFS：10～20 μg·m^-3.O₃增长率的温度（T）拐点区间分别为：GMC：28～30℃,HNS：26～28℃,PMS：24～26℃,MFS的拐点温度不明显;湿度（RH）拐点区间分别为：GMC 55%～65%,HNS和PMS 60%～70%,MFS 80%～85%.轻风类风速（WS：1.5～3.3m·s^-1）与O₃呈现正相关;当风向为西北风向时,PMS站点的O₃浓度最高,其他风向下MFS的O₃浓度最高.通过各影响因子与O₃的多元线性拟合发现,影响各站点O₃的主控因子是,GMC：WS和T;PMS和HNS：T和RH,MFS：RH和WS.各站点O₃敏感性分别是,GMC和HNS为VOCs控制区,MFS为NO_x控制区,PMS为协同控制区.     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

2016年北京市春节大气颗粒物污染特征激光雷达监测分析

基于激光雷达大气颗粒物消光系数实时数据以及PM_2.5和PM₁₀自动在线监测数据对北京市2016年春节期间（2月7~13日）大气污染进行系统分析.除夕夜间受燃放烟花爆竹影响,大气颗粒物浓度在短时间内急剧攀升,市中心的官园站PM_2.5浓度最大值达到639.3 μg·m^-3,9 h内增长了近30倍,城郊的琉璃河站及定陵站颗粒物最大小时浓度均超过1000 μg·m^-3,显著高于市中心的官园站.初三至初五存在持续的颗粒物高浓度污染且城郊的颗粒物浓度均高于市中心.激光雷达的监测结果表明,除夕燃放时段内3个站点105 m处的消光系数显著高于405 m,呈现出明显的鞭炮燃放排放污染特征.3个站点的垂直消光特性存在显著差异,大气清洁时1.0 km下定陵、车公庄及琉璃河的背景极值分别为0.09、0.20和0.19 km^-1,2月8日00：00的消光系数最大值分别为0.23、1.36和1.19 km^-1,为同时刻同高度背景值的2.6倍、6.8倍和6.0倍,燃放烟花爆竹使得颗粒物的消光系数短时间内急剧增大.     

基于边界观测的长三角某工业区O3来源特征

为研究上海某石化工业区臭氧来源特征,采用在线监测系统对该工业区O₃及其前体物和气象参数展开了为期3个月（2020年6~8月）的同步连续观测.采用TCEQ（Texas Commission on Environmental Quality）区域背景臭氧估算法和主成分分析两种方法研究工业区区域背景和本地生成O₃浓度贡献,并将两种方法进行对比分析.结果表明：①观测期间园区主导风向为东南风和东风,平均温度为27.12℃.ρ（VOCs-36）日均值为32.05~240.51μg·m^-3,烷烃浓度占比最大;ρ（NO_x）日均值为10.15~47.51μg·m^-3;ρ（O₃）为31.81~144.43μg·m^-3.②TCEQ法得出的区域背景O₃浓度[ρ_R（O₃）]为32.63~191.13μg·m^-3,本地生成O₃浓度[ρ_L（O₃）]为16.08~134.25μg·m^-3,区域背景占比ω（TCEQ）为32.6%~87.7%.主成分分析计算得出的区域背景[ρ_PCA-R（O₃）]为66.38~219.83μg·m^-3;③TCEQ法计算得出的本地生成O₃浓度变化基本能够与该园区内臭氧生成潜势的变化对应,两种方法具有良好的吻合效果,经验证结果具有可靠性;④剔除由于站点浓度异常情况带来的计算误差,观测期间区域背景O₃占比基本处于75%~95%范围内.综上,园区内O₃浓度组成以区域输送为主,应重点关注工业区周边城市的O₃污染治理,落实长三角区域联防联控措施.     

2017年厦门金砖会晤期间人为减排和气象条件变化对臭氧污染特征的影响

针对厦门"金砖会晤"空气质量保障活动，本研究选取2017年8月10日—9月10日的O₃、NO₂和挥发性有机物（VOCs），以及气象因子等在线观测数据，开展人为减排、副热带高压、台风等对东南沿海城市大气O₃污染特征的影响研究.结果表明，研究期间厦门大气O₃-8 h平均浓度为（110.0±40.6）μg·m^-3.与管控前相比，无台风影响的管控I期的O₃-8 h浓度上升了19.9 μg·m^-3，而管控II期的O₃-8 h浓度下降了27.9 μg·m^-3.对于管控I期和II期，台风影响下O₃-8 h浓度较无台风时段分别下降85.2 μg·m^-3和8.9 μg·m^-3.在排放控制和台风的共同作用下，峰会期间厦门大气O₃浓度的日变化显现出"削峰填谷"的特征.另外，与管控I期相比，管控II期O₃前体物VOCs浓度显著下降，其臭氧生成潜势（OFP）下降了44.6%.总之，运用区域联防联控策略，对臭氧前体物（NO_x和VOCs）实施针对性减排，可有效地降低沿海城市大气O₃日间最高浓度.     

2013-2014年河南省PM2.5浓度及其来源模拟研究

随着城市化和工业化水平的逐渐提高,河南省的空气污染问题也日益严重.利用嵌套网格空气质量模式（NAQPMS）,数值模拟了2013年7月-2014年6月年河南省大气细颗粒物及其前体物（NO₂、SO₂、PM₁₀、PM_2.5）的地面浓度,并量化了其主要来源.结果表明：模式能够较好地再现污染物的时空演化特征.整体来讲,河南省PM_2.5的高值区集中在中部和北部地区,呈现冬季高、夏季低的特点.在线源解析模拟发现,河南省不同地区PM_2.5的来源有所不同,中西部地区主要来自于本地,而在东部和北部地市,来自周边省份的区域输送更为显著,其贡献达到40%～50%,且在PM_2.5浓度的高值区更为明显.就行业贡献而言,居民源、工业源和机动车排放是河南省PM_2.5浓度的主要来源,其浓度贡献分别为23.7 μg·m^-3（贡献比例24%,下同）、20.6 μg·m^-3（21%）和21.3 μg·m^-3（22%）,电厂、农牧业和地面扬尘的浓度贡献分别为7.0 μg·m^-3（7%）、8.7 μg·m^-3（9%）和17.8 μg·m^-3（18%）.受居民源影响最大的地区是河南中东部和北部地市,其贡献达到PM_2.5浓度的27%、27%和25%.工业源影响最大的地区集中在太行山南部地市,其浓度贡献为26.4 μg·m^-3（24%）,在其他地市的贡献为17%～23%.机动车对河南东部影响最为显著,其浓度贡献为22.9 μg·m^-3（24%）.电厂和农畜牧业对全省PM_2.5的贡献分布比较均匀,分别为6%～9%和8%～10%.分析不同浓度下的PM_2.5来源,发现工业源和扬尘贡献随PM_2.5浓度增加逐渐降低,而居民源和机动车排放的贡献则有所增加,在PM_2.5浓度高于100 μg·m^-3期间,达到22%和20%.     

南京市不同功能区冬季大气PM2.5分布特征及其来源解析

2016年12月-2017年1月,在南京市4类典型功能区（农业区、住宅区、交通干道区、工业区）各选两点,共采集了大气PM_2.5样品32套,测定并分析了其质量浓度、9种水溶性离子（WSIs）、有机碳（OC）以及元素碳（EC）的含量.观测期间,南京市冬季PM_2.5的平均浓度为104.5 μg·m^-3,分布特征为：工业区（116.6 μg·m^-3）>农业区（104.3 μg·m^-3）>住宅区（100.1 μg·m^-3）>交通干道区（96.9 μg·m^-3）;WSIs、OC和EC的平均浓度（/PM_2.5）分别为：53.4 μg·m^-3（51.1%）、11.8 μg·m^-3（11.3%）、8.2 μg·m^-3（7.8%）.农业区和住宅区受WSIs污染较严重且NOR、SOR较高,而工业区和交通干道区的OC、EC污染较严重且SOC/OC较高.进一步运用PMF模型解析,南京市冬季PM_2.5来源为：二次源（37.3%）、工业源（31.2%）、交通源（16.4%）、建筑尘（7.9%）和燃煤源（7.2%）.最后,本文收集了自2000年起南京市冬季大气PM_2.5浓度及其污染来源研究,总体而言,近年来南京冬季大气PM_2.5浓度呈下降趋势,其主要污染源比重也发生了较大变化,燃煤贡献有所下降,而工业和交通排放逐渐上升,且二次污染贡献逐渐突出.今后,控制二次污染源将成为南京市大气PM_2.5治理的重中之重.     

“一带一路”沿线国家PM2.5污染与人口暴露风险的时空分布特征

使用1999—2016年0.01°×0.01°高空间分辨率的卫星反演PM_2.5浓度数据集，结合精度为1 km×1 km的人口栅格数据，分析了"一带一路"沿线65个国家PM_2.5污染与暴露风险的时空变化特征.结果表明：①PM_2.5浓度存在着明显的区域分布差异，PM_2.5浓度高值区（>35 μg·m^-3）主要分布在地形平坦、人口密集的恒河平原、华北平原和中南半岛等区域，中值区（10~35 μg·m^-3）主要集中在俄罗斯西部、中东欧、沙特东部和缅甸等区域，而低值区（<10 μg·m^-3）主要分布在高海拔、高纬度与荒漠化地区，如青藏高原、西伯利亚、西亚卢特沙漠等区域；②65国年均PM_2.5浓度从1999年的12.0 μg·m^-3上升到2016年的14.1 μg·m^-3，年均增长超过0.1 μg·m^-3，累计有22.5%的区域有显著的增加趋势，仅有5.2%的区域呈显著下降趋势；③2000—2016年，PM_2.5浓度在35 μg·m^-3以上的区域面积比重从2.2%上升到7.2%，暴露人口占比从18.9%增加至41.9%；④人口暴露风险平均值从2000年的665.2增加至2016年的1140.4，Hurst总体均值为0.59，其中大于0.5的持续性区域占82.3%，持续性特征以弱持续性为主.     

减排背景下成都大气PM2.5碳质组分特征

近年来,国务院颁布的《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》对我国空气质量的全面改善起到了重要作用,然而,当前鲜有对四川盆地两大政策实施效果进行评估以及对政策实施后PM_2.5化学组分新特征的针对性研究.2017年和2020年分别是两大污染减排政策实施效果评估的关键时期,为对两时期成都市大气PM_2.5及其中碳质组分特征进行全面了解,分别于2016年10月至2017年7月和2020年12月在成都市区进行了PM_2.5的连续采样,并对其中有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了分析.结果表明：①2016~2017年成都市ρ（PM_2.5）平均值为（114.0±76.4）μg·m^-3,最高值出现在冬季,可达（193.3±98.5）μg·m^-3,是浓度最低季节春季［（73.8±32.3）μg·m^-3］的2.6倍,而这种严重的冬季污染在2020年出现了明显改善,对应的ρ（PM_2.5）为（96.0±39.3）μg·m^-3,降幅达50.3%.②2016~2017年ρ（OC）和ρ（EC）的平均值分别为（21.1±16.4）μg·m^-3和（1.9±1.3）μg·m^-3,分别占PM_2.5的质量分数为18.5%和1.7%;ρ（OC）季节变化特征为：冬季［（40.6±21.5）μg·m^-3］>秋季［（17.0±7.0）μg·m^-3］>夏季［（14.4±3.9）μg·m^-3］>春季［（12.6±6.0）μg·m^-3］,而各季节ρ（EC）水平接近（1.3~2.4 μg·m^-3）;二次有机碳（SOC）是OC的重要组成,可占OC的质量分数为44.5%.相比2016年冬季,2020年冬季ρ（OC）降至（19.2±9.1）μg·m^-3,降幅达52.7%,EC则升高了26.1%.③随污染加重,各碳质组分及其贡献变化趋势各异,相比2016年冬季,2020年冬季OC随污染加重贡献更加趋于稳定,而SOC占比升高更为明显,二次有机组分贡献不容忽视.④各季节气团来向和污染物潜在源区均呈现出了明显差异;与2016年冬季相比,虽然2020年冬季主要气团来向未发生明显变化,但各轨迹对应的污染物浓度均出现了大幅降低,且污染物潜在源区向东部区域扩展明显.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

三岔河梯级水库浮游植物光合作用效率的时空变化

浮游植物最大光合作用效率(F_v/F_m)可以判断水生生态环境状况,是探究梯级筑坝对河流生态环境影响的重要参数。本研究对三岔河梯级水库的浮游植物F_v/F_m及相关的水化学参数进行了季节性调查,探讨F_v/F_m的时空变化及其环境影响因素。结果表明,F_v/F_m具有明显的时空差异性,在空间分布上为库区下泄水河流;F_v/F_m和浮游植物总细胞丰度呈现显著正相关,库区总细胞丰度大,F_v/F_m比其它区域高。在时间分布上为冬季夏季≈秋季春季,表明浮游植物在水温较低时,会提高光合作用效率,F_v/F_m增高。     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O₂^-是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.     

2014年北京奥体中心空气质量演变特征

利用中国环境监测总站发布的实时大气环境监测资料,选择北京国家奥林匹克体育中心(下称北京奥体中心)为研究对象,分析了2014年全年北京奥体中心空气质量演变特征. 结果表明:①2014年全年北京奥体中心首要污染污染物为PM_2.5,其次是NO₂,而PM_2.5和PM₁₀出现中度污染以上的污染事件主要集中在冬季和春末秋初;②PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO等主要污染物的年均质量浓度分别为89.75、141.12、21.83、64.26、48.60和1 210 μg/m3. 其中年均ρ(PM_2.5)是GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m3)的2.6倍,年均ρ(PM₁₀)也是其二级标准限值(70 μg/m3)的2.0倍,年均ρ(SO₂)略高于其一级标准限值(20 μg/m3),而年均ρ(NO₂)则高于其标准限值(40 μg/m3);③北京奥体中心全年逐月ρ(SO₂)/ρ(NO₂)都小于1.00,年均值为0.37,反映出北京目前硝酸型污染特征越来越明显;④针对不同污染等级下各类污染物质量浓度的分析结果显示,严重污染时ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)平均值分别高达324.75和494.98 μg/m3,分别是世界卫生组织(WHO)《空气质量准则》推荐24 h平均浓度准则值的13和10倍,其浓度如此之高会对人体健康造成严重危害;⑤ρ(PM_2.5)年均24 h变化趋势表明,ρ(PM_2.5)具有明显的日变化特征,出现2个峰值,高峰值出现在午夜时分(23:00—翌日01:00),次高峰值出现在上午(09:00—11:00),最低值出现在下午(15:00—17:00),次低谷值则出现在凌晨(05:00—07:00),说明ρ(PM_2.5)除与混合层高度日变化特征密切相关外,还与人们的日常生活有一定联系.