长江水系武汉段沉积物再悬浮过程中PAHs的释放动力学

采用沉积物再悬浮模拟装置进行了再悬浮过程中多环芳烃（PAHs）的释放动力学实验,研究了长江水系武汉段7种沉积物中PAHs的释放动力学特征,并考察了沉积物组成对PAHs释放动力学的影响.结果表明,不同剪应力作用下的沉积物再悬浮过程中,不同性质沉积物中PAHs向上覆水体的释放均符合一级动力学方程,且释放过程分为两个阶段,第...     

再悬浮过程中河流底泥PAHs的迁移与释放

利用再悬浮模拟(particle entrainment simulator,PES)装置模拟了河流底泥在受到上层扰动力后的再悬浮过程.结果表明,沉积物性质如粒径组成及PAHs含量对沉积物再悬浮过程中PAHs的释放影响显著.再悬浮过程中上覆水体总悬浮颗粒物(total suspended solids,TSS)含量与颗粒态PAHs之间存在极显著相关关系.切应力对再悬浮过程中PAHs释放的影响体现在两方面.一方面,单位体积的颗粒态PAHs随切应力增大而增大;另一方面,悬浮颗粒上PAHs的富集效应随切应力增大而减弱,是由于切应力强烈导致吸附作用弱的大颗粒进入水体.上覆水体中的PAHs总量在一段时间上升后于120 min或240min趋于稳定,而颗粒态与溶解态之间具有良好响应.高低环PAHs释放行为差异显著,由于中高环PAHs的疏水性,上覆水体中检测到的多为3~4环个体.     

不同流速下沉积物中六溴环十二烷的释放及再分配规律

六溴环十二烷(HBCD)作为一种典型卤代有机污染物已在河湖沉积物中被广泛检出,但流速变化下HBCD的迁移和释放行为尚不清楚.本文通过模拟5种流速条件,分析不同流速下表层沉积物中HBCD的释放规律以及HBCD在水-沉积物系统的再分配特征.结果表明,沉积物再悬浮的临界流速为0.4m/s,上覆水中HBCD浓度随流速增大而增加,且不同流速下HBCD向上覆水中的释放过程均符合准二级动力学模型.与上覆水不同,流速变化对悬浮颗粒物(SS)中HBCD浓度并无明显影响.相比静水和低流速条件,高流速条件下沉积物中HBCD的释放总量较高,0.6m/s流速下HBCD的释放总量是静水条件的31.6倍.流速是引起沉积物中HBCD再分配的关键因素,HBCD的再分配随流速增大而更加明显.不同流速下,SS中HBCD的分配量在HBCD释放总量中均占主导地位;表层沉积物中HBCD更易向较小粒径沉积物中分配.     

巢湖水域四溴双酚A的多介质迁移与归趋模拟

运用Ⅲ级逸度模型,模拟并研究了不同水动力条件下四溴双酚A（TBBPA）在巢湖水-沉积物系统中各环境相的浓度、储量以及相间的迁移通量.结果表明：TBBPA在水相、再悬浮颗粒相和沉积物相中的模拟计算浓度与实测平均浓度吻合度较高,验证了模型的有效性,并通过灵敏度分析探讨了模拟关键参数.当系统达到平衡时,沉积物是TBBPA最大的储库（占系统总储量86%以上）.同时,由于较强的水动力条件会改变系统再悬浮特征以及降解半衰期等关键参数,进而降低了各环境相中TBBPA的浓度值,增加了水相和再悬浮颗粒相中的储量比例,并增加了水体-再悬浮颗粒、沉积物-再悬浮颗粒的相间交换通量.此外,TBBPA在巢湖水-沉积物系统中损失的主要途径为沉积物相的降解（占入湖总量87%以上）.     

滇池福保湾植被重建对底泥再悬浮及营养盐释放的控制

为估算滇池福保湾植被重建工程对底泥再悬浮及营养盐的控制效果,对重建示范区内及区外进行了悬浮物沉降现场研究,并利用颗粒物捕获器收集底泥悬浮颗粒,分析重建区内、重建区外、不同生活型植物重建区的悬浮颗粒物沉降通量,比较了不同水生植物修复区的颗粒物再悬浮通量,估算了植被重建区底泥再悬浮的通量及营养盐N、P释放量.结果表明:水生植被重建区外悬浮物净沉降量明显高于重建区内,对工程实施效果进行估算,97d内工程区内底泥的再悬浮量、N的释放量、P的释放量分别是区外相同面积的15.71%、13.30%和12.44%,底泥污染控制与植被重建后对沉积物再悬浮抑制作用较为明显,沉水植物对底泥再悬浮的抑制效果相对挺水植物显著.     

兰州城区多环芳烃的多介质归趋模拟研究

利用城市多介质逸度模型模拟了稳态假设下兰州市区16种PAHs在大气、水体、土壤、沉积物、悬浮颗粒物、鱼体、植物和有机膜相中的浓度分布,同时与实测值进行对比,并根据模拟结果计算了相间迁移通量.结果表明,多环芳烃在空气中浓度最小,在不透水有机膜中浓度最大.化石燃料燃烧是PAHs进入环境的主要途径,迁移过程包括扩散、沉降和侵蚀等,土壤降解是PAHs在系统中损失的主要途径:土壤是PAHs主要的汇(占99.86％),但随着环数的增加,其通过大气平流途径从系统中消失的量明显减少,在气相中的降解损失亦降低.有机膜相的存在加速了多环芳烃在大气-有机膜相-水体之间的交换和运动.模型计算浓度与实测浓度吻合较好,验证了模型的可靠性,并通过灵敏度分析,确定了模型的关键参数.     

长江口近岸水体悬浮颗粒物多环芳烃分布与来源辨析

对长江口近岸水体悬浮颗粒物中的多环芳烃(PAHs)进行了定量分析.结果表明,悬浮颗粒物PAHs总量为2 278.79～14 293.98 ng/g,排污口附近浓度最高,远离排污口浓度降低;就其组成特征而言,以4～6环PAHs为主,2～3环PAHs相对较少.聚类分析表明.除了城市排污外,河口水动力条件也对近岸PAHs分布特征产生一定影响.此外,悬浮颗粒物浓度、有机碳、炭黑含量也是控制近岸PAHs分布的重要影响因素.主成分分析和PAHs特征参数分析发现,近岸水环境中PAHs的主要来源为矿物燃料的不完全燃烧,此外还有少量石油输入.生态风险评价结果显示,大部分PAH化合物均超过ER-L值和ISQV-L值,表明长江口近岸水体悬浮颗粒物中的PAHs已具有不利的生物影响效应.     

风浪作用下的底泥悬浮沉降及内源释放量研究

分别于春夏秋冬4个季节对太湖梅梁湾水体开展了5次野外实验,利用沉积物捕获器收集沉积物,采用Gansith公式法计算了沉积物的再悬浮通量,并建立了其与风速的关系;对代表不同风浪作用下的太湖悬浮物进行了7次静沉降实验,计算了悬浮物的静沉降通量,并建立了其与悬浮物浓度关系.以3.7 m/s为界对低泥悬浮沉降过程进行分解和概化,计算了2005年每日的悬浮沉降量,并利用近10年的风速资料估算了太湖年均内源释放量,结果表明,太湖每日的内源释放量受风速影响显著,和风速变化趋势较为接近,然而不同营养盐的释放状况却各不相同.太湖内源年均进人水体的净底泥量有19.03万t,冬季最大.夏季次之;就营养物质释放量而言,COD约4.96万t、总氮约7 773.0 t、总磷约275.5 t.其中秋季营养物质释放量最小,夏季最大.     

基于原位被动采样技术研究巢湖沉积物和水体中PAHs的垂直分布及其界面交换

沉积物-水体界面处分子扩散是污染物的一个重要地球化学过程,也是判断沉积物是否为上层水体中污染物汇或源的主要依据.本研究利用低密度聚乙烯膜(LDPE)为吸附相的原位被动采样器,同步确定了巢湖西半湖南淝河入湖口处不同深度的上层水体和沉积物孔隙水中13种多环芳烃(PAHs)浓度,并计算了它们在沉积物-水体界面的分子扩散通量.结果表明,3种性能参考化合物(PRCs)在上层水体中的解析速率较沉积物孔隙水中大,相应地,水体中LDPE膜对PAHs的吸附速率高于沉积物孔隙水.水体中13种PAHs总浓度(130～250 ng·L~(-1))低于沉积物孔隙水(180～253 ng·L~(-1)),且均以低环PAHs为主.2～3环PAHs浓度在上层水体中无明显的垂直变化,但4～6环PAHs浓度呈现随深度增加而降低的趋势.沉积物孔隙水中PAHs浓度的垂直变化规律反映了历史强排放过程.研究区域PAHs在沉积物-水体界面的交换通量变化范围为-384～1445 ng·m~(-2)·d~(-1),除Flu和Pyr外,其它PAHs均从沉积物向水体释放,反映了底部沉积物是上层水体中PAHs的重要二次污染源.     

模拟扰动条件下太湖水体悬浮物的结构特性

设计了1个水体扰动模拟实验装置, 通过该装置中的光散射分析仪和图象采集、分析系统,能在线记录底泥受到不同强度扰动时水体中悬浮颗粒物的变化过程.利用该装置,研究了太湖梅梁湾3个采样点的底泥在受到不同强度扰动后,水体浊度变化规律和悬浮颗粒物结构特性.结果表明,底泥含水率及粒度分布对底泥受扰动后再悬浮的潜力有较大影响,含水率越高,再悬浮的潜力越大.随着扰动强度增大,水体的浊度相应增加,水体中悬浮颗粒物中值粒径也增大,分别从6.63, 5.79, 5.51 μm上升到12.49, 11.38, 13.33 μm.悬浮颗粒物图象分析表明,颗粒物在扰动中发生聚集、絮凝过程.颗粒物图象的形态学分析表明,悬浮颗粒物形状呈现分形现象,颗粒物的长短比在1.27～1.52之间,分形维数D₂则在1.72～1.94之间.     

淮河盱眙段柱状沉积物中PAHs分布及生态风险评价

通过对淮河盱眙段柱状沉积物中16种优先控制的PAHs污染物进行GC-MS定量分析,结合210Pb同位素定年,重现了该区域多环芳烃的污染历史. 研究表明, 在柱状沉积物中整个沉积剖面(0～45 cm)w(PAHs)为102.9～306.9 　ng/g(以干质量计). 20世纪30年代以后w(PAHs)总体呈下降趋势,但自进入21世纪以来w(PAHs)呈逐年上升趋势,并在2008年达到最高值. 从柱状沉积物的w(2～3环PAHs)/w(4环PAHs)来看,淮河盱眙段沉积物中PAHs污染的历史来源主要是石油类污染. 对照有关沉积物的生态风险评价标准,表层与底层芴出现了负面生态效应,而其他层面的潜在生态风险很小.      

反复扰动下加藻对不同形态磷相互转化的影响

以太湖梅梁湾沉积物和上覆水为材料,研究了反复扰动下加藻与否对沉积物中不同形态磷数量分布的影响.试验结束时,对照试验、单纯反复扰动、加藻反复扰动其上覆水中溶解性总磷(DTP)含量依次增加了75%、62.5%和18.8%,单纯反复扰动和加藻反复扰动试验上覆水中溶解性无机磷(DIP)浓度分别增加了300%和100%.加藻反复扰动和单纯反复扰动下,沉积物中钙磷(Ca-P)的净减少量分别为31mg/kg DW和 9mg/kg DW.表明, DTP和DIP的释放主要取决于沉积物中铁铝结合态磷(Fe/Al-P)和Ca-P的减少量.沉积物中Fe/Al-P和 Ca-P的含量有所降低,主要归因于反复扰动和藻类的同化吸收作用.然而,加藻反复扰动和单纯反复扰动下,藻类可利用磷(AAP)却有所增加.这表明藻类浓度较低时,其对磷的吸附同化量明显低于沉积物中Fe、黏土颗粒以及CaCO3的吸附量.尽管AAP的形成与还原速率很难测定,但其却可以很好地表征沉积物中内源磷的生物有效性.加藻反复扰动下,Ca-P的含量持续降低,这表明藻类吸附同化了部分Ca-P.因此,在一定藻浓度条件下,可用沉积物中NH4Cl-P, AAP, %Ca-P的和来表征生物有效磷(BAP)含量.     

再悬浮作用下长江河口沉积物中Hg的迁移与释放

利用PES(particle entrainment simulator)装置,实验测定了不同的扰动强度和时间对长江口沉积物结合Hg释放和再分布的影响.在再悬浮过程中,上覆水中HgD(溶解态Hg)和HgP(颗粒态Hg)随扰动强度和扰动时间发生变化,含量分别在34~268ng.L-1和25~195μg.kg-1之间,HgD和HgP含量相关性不显著.经一级扰动强度扰动近3 h后,上覆水中的Hg总体上存在释放,HgD含量从扰动前的179 ng.L-1增加到了268 ng.L-1,HgP含量仅有略微增加,从116μg.kg-1增加到了139μg.kg-1.经二级扰动强度扰动近3 h后,上覆水中HgD和HgP总体上减少了,而经三级扰动强度扰动近3 h后,上覆水中HgD又有略微增加,HgP含量也从89μg.kg-1增加到了162μg.kg-1.上覆水中Hg分配系数(lgKd)与水体的pH、Eh、DO、TSS均没有显著的相关性,而是受水体中各种物理、化学性质的综合影响.当扰动强度增大后,在再悬浮初期尤其前5 min之内,上覆水中悬浮颗粒含量迅速增加,Hg的lgKd也迅速增大,悬浮颗粒对溶解态Hg产生了强烈的吸附作用.之后随扰动时间的延长和悬浮颗粒含量的增加,Hg的lgKd值降低,由硫化物氧化释放的Hg被新近生成的铁锰水合氧化物等胶体物质结合.在较强动力条件下,随扰动时间延长,部分粗颗粒会发生沉降,"细颗粒浓缩效应"使上覆水中HgP含量增加.     

杭州青山水库沉积物中多环芳烃的垂直分布、来源及潜在生态风险

利用高效液相色谱法检测杭州青山水库沉积物中多环芳烃(PAHs)的含量,并对其垂直分布特征及来源进行分析。结果表明,青山水库沉积物中共检出属于美国EPA优先控制16种PAHs中的15种,主要单体为芘和菲,各采样点位PAHs总量的浓度在324～881 ng/g(干重)之间,平均值为453 ng/g,属低污染水平。ΣPAHs含量空间分布受人类活动影响较大,以游船码头附近点位沉积物中含量最高;垂直尺度方面,各点位沉积物中ΣPAHs含量均是沉积柱中层最高,自水库底层往上呈现增加再减少的变化过程。沉积物中的多环芳烃以高分子量组分为主,其中4环PAHs含量最高,占比34. 3%～45. 6%。通过特征组分比例可确认其主要来自燃烧源,以油料的不完全燃烧形成的污染输入为主。利用沉积物质量基准法、沉积物质量标准法分别对青山水库沉积物中PAHs的风险评价表明,青山水库沉积物尚不存在严重的多环芳烃生态风险,但按照质量标准法评价有PAHs单体含量超过临界效应浓度值,需加强监测查明污染源,并采取措施控制污染物输入。     

外秦淮河疏浚后底泥中多环芳烃分布特征及其变化

利用GC-MS对外秦淮河疏浚后3个月及6个月采集的13个底泥样品中16种优控多环芳烃(PAHs)进行了分析.结果表明,疏浚后3个月底泥中PAHs含量较低,疏浚后6个月PAHs含量明显上升,说明疏浚对减少水体底泥污染确实有效果,但保持时间不长,经过一段时间的沉积和富集后污染物含量会发生回复现象,外源输入和河道沉积物内源释放对疏浚后新生表层底泥PAHs含量有较大的贡献. 草场门和集庆门河段处底泥中PAHs含量较高. 底泥中的PAHs以4～6环高分子量的PAHs为主,低环PAHs所占比例春季比冬季高. 根据PAHs中特殊组分(菲/蒽和荧蒽/芘)比例(w(Phe)/w(An), w(Flu)/w(Pyr))判断外秦淮河表层底泥中的多环芳烃主要来源为石油产品燃烧.      

滇池流域宝象河水库沉积物中多环芳烃的垂直分布特征及来源解析

采用GC-MS检测了滇池宝象河水库沉积物中16种美国环保署(US EPA)优先控制的多环芳烃(PAHs)的含量,并对其垂直分布特征及来源进行分析,以此了解宝象河水库近年来PAHs的变化.结果表明,水库沉积物中16种PAHs均有检出,其含量范围为162.26~762.24ng·g~(-1),平均值为423.30 ng·g~(-1).自底层50 cm至表层,沉积物中PAHs含量呈上升趋势.从多环芳烃环数来看,沉积物中的PAHs以2~3环为主,其含量为128.34~518.81 ng·g~(-1),平均值为279.88 ng·g~(-1),占PAHs总量的42.2%~84.1%,平均值为67.6%.FLA/(FLA+PYR)、Ba A/(Ba A+CHR)和Icd P/(Icd P+Bghi P)3组比值及PAHs各组分的分析结果表明,燃烧过程是沉积物中PAHs的主要来源,主要为煤炭、生物质的燃烧.PAHs含量与总有机碳(TOC)之间有显著正相关关系,TOC影响宝象河水库沉积物中PAHs的分布.     

再悬浮作用下长江口近岸沉积物中Cd、Pb和Cr的迁移与释放

利用PES（particle entrainment simulator）模拟装置,实验测定了不同的扰动强度和时间对长江口沉积物中Cd、Pb和Cr再悬浮释放和迁移的影响.在再悬浮过程中,上覆水中溶解态Cd、Pb和Cr的质量浓度分别在0.015～0.157、0.013～0.890和0.066～1.468μg.L-1之间变...     

湖泊疏浚对沉积物再悬浮及磷迁移影响的模拟研究

选择太湖梅梁湾污染沉积物为研究对象,选取夏季和冬季两个典型季节,进行室内模拟试验研究了湖泊疏浚对沉积物再悬浮及磷迁移的影响.结果表明,研究区模拟疏浚20 cm能够有效地抑制沉积物发生再悬浮,冬季疏浚比夏季疏浚抑制效果更好,在扰动过程中夏季未疏浚对照和疏浚水柱总悬浮物(TSS)最大含量分别为初始值的7.0和2.2倍;而冬季未疏浚对照和疏浚水柱分别为24.3和6.4倍.统计分析发现,夏、冬两季模拟试验未疏浚对照和疏浚水柱中总磷(TP)、磷酸盐(PO34--P)含量都与TSS含量变化呈现显著正相关(P<0.05),表明风浪扰动造成大量沉积物再悬浮,并伴随内源磷的释放是水柱中TP和磷酸盐的主要来源.夏季模拟试验疏浚对水柱中TP和磷酸盐负荷控制效果略差,冬季模拟试验疏浚水柱中TP和磷酸盐含量都显著(P<0.01)低于未疏浚对照.利用薄膜扩散梯度(DGT)技术研究了夏季疏浚沉积物-水界面上间隙水中溶解态活性磷(DRP)垂向分布,未疏浚水土界面中间隙水DRP扩散层厚度大于疏浚样,但疏浚样间隙水DRP在水土界面的离子浓度势能大于未疏浚对照样,表明底泥疏浚可以有效地降低疏浚区间隙水中DRP潜在的释放风险,但水动力作用下短期内可能会导致疏浚间隙水中DRP释放.对于太湖这样的大型浅水湖泊,确定最佳的疏浚时令、疏浚深度及疏浚范围至关重要.