浙江省人为源氨排放清单建立及分布特征

通过收集各类氨排放源的活动水平数据,选取合适的排放因子以及估算方法,建立了2017年浙江省人为源氨排放清单,分析各排放源的排放分摊率以及浙江省各市的排放情况,并利用ArcGIS对浙江省氨排放量和排放强度的空间分布进行分析.结果表明, 2017年浙江省人为源氨排放量为122.00 kt,以农业源排放为主,其中农田生态系统氨排放量最高,达到36.06 kt,并以氮肥施用贡献最大(87.12%);其次是禽畜养殖,占到人为源氨排放总量的29.44%.非农业源中废物处理和人体排放源贡献最大,分别占到非农业源氨排放量的44.07%和28.49%. 2017年杭州市氨排放量最高,占浙江省氨排放总量的17.83%;但嘉兴市的氨排放强度最大,达到3.82 t·km^-2.从空间分布来看,氨排放量主要集中在浙江省北部和东南部,而浙江省北部和东北部的氨排放强度相对较高.     

青岛市人为源氨排放清单及分布特征

通过调查收集各类人为源氨排放活动水平数据,选取合适的排放因子,建立了青岛市2019年人为源氨排放清单,分析了青岛市人为源氨排放贡献特征及分布特征.结果表明,2019年青岛市人为源氨排放总量为28.33×10³ t,排放强度为2.51 t·km^-2.其中,畜禽养殖是青岛市最主要的排放源,占全市氨排放总量的比例高达77.80%,其次为农田生态系统和废弃物处理,氨排放量分别占全市总量的7.64%和6.87%.2019年,平度市和莱西市氨排放量较高,分别占青岛市氨排放总量的34.18%和26.23%,而市北区和莱西市排放强度较高,分别达到7.26 t·km^-2和4.74 t·km^-2.从空间分布上,氨排放量较高的镇街主要分布在青岛市北部和西北部,而排放强度较高的镇街则集中在青岛市市区中部和北部地区.     

2008-2020年泛珠三角区域大气氨排放清单及分布特征

精确的区域氨排放清单编制对于制定有效的空气污染控制措施至关重要.以福建省、江西省、湖南省、广东省、广西壮族自治区、海南省、四川省、贵州省、云南省等9省份为研究区域,基于10种不同氨排放源活动水平数据,采用排放因子法建立了泛珠三角区域2008-2020年的氨排放清单,并利用ArcGIS软件对2020年研究区的氨排放量进行1 km×1 km空间网格分配.结果表明：(1)2008-2020年泛珠三角区域氨排放量为2 685.40×10³～2 839.35×10³ t,总体较为稳定,年变化率在-1.42%～1.88%之间,农业源占氨排放总量的92.23%～93.79%,非农业源贡献率为6.21%～7.77%.(2)2020年,四川省氨排放量最大,为689.07×10³ t,占研究区氨排放总量的24.53%;其次为云南省和湖南省,贡献率分别为14.70%和13.90%.蛋鸡、肉牛和生猪是畜禽养殖氨排放主要贡献源,其氨排放量分别为661.75×10³、339.88×10³和310.97×1...     

青海东部城市群大气氨排放清单研究

为了掌握青海东部城市群内大气氨的排放来源及排放特征,搜集并整理了各排放源的活动水平数据,利用排放因子法计算了2017年青海省东部城市群大气氨排放清单.结果表明:①青海省东部城市群2017年氨排放量为44.92×103 t,排放强度为2.80 t/km2.②农业源是区域内最大的氨排放源,其中畜禽养殖和农田生态系统氨排放量分别占总排放量的81.07%和7.12%,绵羊、奶牛和肉牛的氨排放量较大.③湟中区和大通回族土族自治县氨排放量较高,占总排放量的53.7%,城中区、大通回族土族自治县、湟中区、湟源县、平安区、乐都区、民和回族土族自治县、互助土族自治县的主要氨排放源均为畜禽养殖源.④污染源分布受地形地势影响,多沿湟水流域分布,同时也与地区经济发展水平有关.研究显示,大气氨排放源以畜禽养殖源为主,且集中于湟中区和大通回族土族自治县.      

浙江省2013~2020年人为源氨排放清单

采用排放因子法建立了浙江省2013~2020年人为源NH₃排放清单,利用ArcGIS软件对NH₃排放量进行空间分配,并与浙江省部分城市PM_2.5组分中的NH₄⁺浓度进行对比,探究了人为源NH₃排放对NH₄⁺浓度变化的影响.结果表明,2013~2020年浙江省人为源NH₃排放量呈逐年下降趋势,2020年人为源NH₃排放量为13.5万t,较2013年下降23.1%.人为源NH₃排放以农业源为主,2013~2020年占比分布在57.2%~69.6%,其中畜禽养殖和氮肥施用NH₃排放量占比较高,且2020年排放量较2013年下降最为显著,分别为34.5%、44.1%.从空间分布来看,NH₃排放较高的地区主要分布在浙江北部和金衢盆地地区,杭州市和嘉兴市年排放量位于全省前两位.NH₃排放量较高的城市NH₄⁺浓度也较高,部分城市NH₄⁺浓度下降趋势与NH₃排放量下降趋势较为一致.     

南通市人为源大气氨排放清单及特征

根据收集的南通市各类人为氨排放源的活动水平数据,采用合理的估算方法和排放因子,估算了2009年南通市的人为源大气氨排放量。结果表明,2009年南通市人为源大气氨排放量为60.02 kt,其中,畜禽源和氮肥使用是两个最大排放源,氨排放量分别为31.54 kt和23.43 kt,分别占南通市大气氨排放总量的52.5%和39.0%。畜禽源中生猪是NH3排放最大贡献源,占畜禽源排放总量的46.4%,其次是家禽,其贡献率为36.4%。南通市氨平均排放强度为6.59 t.km-2.a-1。     

南通市人为源大气氨排放清单及特征

根据收集的南通市各类人为氨排放源的活动水平数据,采用合理的估算方法和排放因子,估算了2009年南通市的人为源大气氨排放量。结果表明,2009年南通市人为源大气氨排放量为60.02 kt,其中,畜禽源和氮肥使用是两个最大排放源,氨排放量分别为31.54 kt和23.43 kt,分别占南通市大气氨排放总量的52.5%和39.0%。畜禽源中生猪是NH3排放最大贡献源,占畜禽源排放总量的46.4%,其次是家禽,其贡献率为36.4%。南通市氨平均排放强度为6.59 t.km-2.a-1。     

四川省2012年人为源氨排放清单及分布特征

根据收集到的各类人为氨源的活动水平数据,采用合理的估算方法和排放因子,建立了四川省2012年人为源氨排放清单,并分析了氨排放的空间分布特征.结果表明:四川省2012年人为源氨排放总量为994.8×103t,排放强度为2.12 t·km-2;畜禽养殖为最主要的排放源,分担率达62.31%,其次为氮肥施用,分担率为23.14%;生猪和牛是畜禽养殖中主要贡献者,共占畜禽排放总量的64%;成都市和达州市为氨排放量较大的城市,均占四川省排放总量的10%;空间分布特征显示排放量较大的网格主要集中在四川省东部,且多来自于城市周边区县.     

鹤壁市大气挥发性有机物源排放清单研究

采用排放系数法与“自下而上”的活动水平数据收集方法,建立了鹤壁市化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、溶剂使用源、储存运输源、废弃物处理源等固定源、移动源、餐饮油烟和生物质燃烧等面源的VOCs排放清单.结果表明:鹤壁市2017年VOCs排放总量为8829.7t.其中,工艺过程源排放量最大(3052.5t),占VOCs总排放量...     

长株潭地区人为源氨排放清单及分布特征

根据收集到的长株潭地区各类人为源氨排放的活动水平数据和排放系数,建立了长株潭地区2013年人为源氨排放清单,并根据空间特征数据进行了3 km×3km的空间网格分配.结果表明,长株潭地区2013年人为源氨排放总量为7.27×10~4t,排放强度为2.59 t·km~(-2);其中,畜禽养殖业和农田生态系统为最主要的氨排放源,氨排放分担率分别达58.60%和29.73%;畜禽养殖业中,肉牛、蛋鸡和肉猪是主要贡献源,分别占畜禽养殖业氨排放总量的26.26%、21.40%和18.43%;宁乡县、湘潭县和浏阳市为氨排放量较大的县市,分别占长株潭地区氨排放总量的17.49%、12.82%和12.02%;石峰区和岳塘区的氨排放强度最大,分别达到了9.14 t·km~(-2)和5.01 t·km~(-2).空间分布特征显示排放量较大的网格主要是大型点源.     

2015~2020年厦漳泉地区大气氨排放清单及分布特征

收集厦漳泉地区各类大气氨排放源的区县活动水平,基于排放因子法建立了2017年大气氨排放清单（1 km×1 km）,同时对2015~2020年大气氨排放趋势进行了分析.结果表明,厦漳泉2017年大气氨排放量为27.40 kt,其中畜禽养殖、农田生态系统、人体排放、燃料燃烧和废物处理占排放总量的比例分别为42.48%、22.04%、14.71%、7.08%和5.69%.大气氨排放密度顺序为：厦门（1.94 t ·km^-2）>泉州（1.07 t ·km^-2）>漳州（0.95 t ·km^-2）,高值区主要分布于人口集中的沿海城区和畜禽养殖业与种植业发达的内陆乡镇地区,氨排放量月度分布与温度变化规律一致.受不同地市经济结构和发展水平的影响,2015~2020年泉州市氨排放表现为下降,而厦门和漳州两市氨排放变化存在一定的波动,氨排放强度整体呈现随人均GDP上升而下降的趋势.     

北京市生活垃圾填埋场氨排放特征研究

氨是生活垃圾填埋场产生的主要恶臭物质之一,同时也是PM2.5的重要前体物.依据环境空气氨测定和无组织废气监测方法,研究了北京市两家垃圾填埋场的工艺关键点和厂界的氨浓度水平.结果表明填埋作业面、污泥处理车间和渗滤液调节池等工艺关键点的氨浓度为0.078~0.341 mg·m-3.工艺关键点的氨浓度呈现日间高、夜间低的特点,温度和湿度是主要气象影响因素,阴雨天气时监测结果明显偏低.氨浓度在厂界外有明显下降趋势,厂界下风向100 m处平均下降60.00%,300 m处平均下降69.90%.研究为北京市垃圾填埋场氨排放水平本地化和氨排放监测管理提供科研支持.     

稻田气溶胶NH3和气体NOx排放在线测定研究

气溶胶NH3和气体NOx是大气颗粒物和降水的主要成分,是形成气溶胶的关键物种.田间集约化氮肥施用是气溶胶NH3和气体NOx的一个重要来源,目前该领域的研究鲜有报道.2010年5月～2010年10月,在线监测了稻田施用尿素后气溶胶NH3和气体NOx的排放情况.监测系统的时间分辨率设置为1 h.在4次稻田施肥试验中,施肥后对气溶胶NH3排放和相应的气象因子连续采样20 d.在第4次施肥试验中,施肥后连续采样47 d,进而研究气体NOx的排放规律及其与气象因子的关系.结果表明,气溶胶NH3的排放因子分别为2.6%、5.5%、4.0%和1.6%,相应的排放通量分别为3.97、2.08、1.52和1.22 kg·hm-2.温度(空气温度和土壤温度)是影响稻田施肥气溶胶NH3排放的主要因子,而空气湿度和土壤水分对其排放的影响却不明确.通过分析监测数据可知,稻田施肥后NO2-N排放量与NO-N排放量的比值为9/4,气体NOx的排放因子和排放通量分别为0.14%和0.30 kg·hm-2.气象因子与气体NOx排放通量的关系也进行了初步探讨.     

基于大数据分析的杭州市农业源高分辨率氨排放清单研究

基于实地调查并辅以统计的方法获得大数据,采用排放因子法,估算了杭州市2015年农业源氨排放清单,并选取经纬度坐标、土地类型和人口等数据作为权重因子,建立1 km×1 km高精度网格化空间分布,研究了该地区农业排放源氨排放空间分布特征.结果表明:杭州市2015年农业源NH3排放总量为54787.9 t,其中畜禽养殖和农田种植是最主要的氨排放来源,分别占农业源总排放量的86.7%和12.8%.在畜禽养殖各主要环节的氨排放过程中,圈舍固态粪便的氨排放贡献量最大,占总氨排放量的52.8%;其次是存储固态,占总氨排放量的35.1%.氮肥施用主要集中在萧山区、建德市、临安市和余杭区.秸秆堆肥和秸秆焚烧与秸秆综合利用率高低密切相关,两者氨排放量占有率不高,占杭州市农业源氨排放总量的1%以下.     

基于随机森林的南京市PM2.5和O3对减排的响应

自2013年《大气污染防治行动计划》实施后,南京市大气污染有所改善,但仍面临着细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)污染问题.为探究污染物浓度对其前体物减排的响应,获得有效的减排策略,常利用大气化学模式进行多组基于排放扰动的敏感性试验,而这需要消耗大量计算时间和计算资源.应用随机森林算法对2015年大气化学传输模式(GEOS-Chem)模拟结果进行机器学习,高效地预测了南京2019年PM_2.5浓度日均值和日最大8 h臭氧(MDA8 O₃)浓度对不同人为源排放控制情景的响应.随机森林结果表明2019年中国人为排放每减少10%,南京ρ(PM_2.5)季节平均值下降2～4μg·m^-3.当2019年中国人为源减排比例高于20%时,南京ρ(PM_2.5)年均值将低于国家二级限值(35μg·m^-3).若仅对中国地区O₃前体物氮氧化物(NO_x)和挥发性有机污染物(VOCs)同比例减排,反而...     

秸秆还田方式对东北农田土壤NH3挥发和N2O排放的影响

秸秆还田是有效利用资源、增加土壤有机质含量和培肥地力的有效措施,但也会影响土壤NH₃挥发和N₂O的排放.探索不同秸秆还田方式对NH₃挥发和N₂O排放的影响对于减少土壤氮素损失和保护生态环境具有重要意义.采用田间小区试验,利用Los Gatos Research（LGR）超便携NH₃分析仪和密闭式静态箱-气相色谱法探究不同秸秆还田方式下土壤NH₃挥发和N₂O排放的特征,试验设4个处理（覆盖还田,即表面覆盖玉米秸秆,0~20和20~40 cm土壤分层扰动后填回,记为JG0-0;常规还田,即秸秆与0~20 cm土壤混合,20~40 cm土壤扰动后填回,记为JG0-20;深还田,秸秆与20~40 cm土壤混合,0~20 cm土壤挖出后填回,记为JG20-40;对照处理,即无玉米秸秆还田,0~20和20~40 cm土壤分层扰动后填回,记为CK）.结果表明:①相比于CK,不同秸秆还田方式均显著降低了土壤NH₃挥发量,增加了土壤N₂O排放量.与CK相比,JG0-0、JG0-20和JG20-40处理下土壤NH₃累积排放量分别减少了12.38%、9.87%和5.73%;土壤N₂O累积排放量分别增加了30.19%、82.82%和36.53%,其中JG0-0和JG20-40处理之间无显著性差异.②JG20-40处理下玉米产量显著高于其他处理,比CK增加了23.15%,JG0-0处理下玉米产量高于CK和JG0-20处理,但并未达到显著水平.③对于NH₃和N₂O这两种气体的总累积排放量,各处理间均达到显著性差异.与CK相比,JG0-0、JG0-20和JG20-40处理下NH₃和N₂O总累积排放量分别增加了16.67%、52.08%和22.92%.④不同秸秆还田方式下的氮素气态损失率均高于CK,JG0-0、JG0-20和JG20-40处理下氮素气态损失率分别比CK增加了17.50%、52.50%和22.50%.因此,综合考虑土壤NH₃挥发量、N₂O排放量和玉米产量等因素,JG0-0处理优于JG20-40、JG0-20处理.      

Effect of TiO2 calcination temperature on the photocatalytic oxidation of gaseous NH3

Carbon-modified titanium dioxide(TiO2) was prepared by a sol-gel method using tetrabutyl titanate as precursor, with calcination at various temperatures, and tested for the photocatalytic oxidation(PCO) of gaseous NH3 under visible and UV light. The test results showed that no samples had visible light activity, while the TiO2 calcined at 400℃ had the best UV light activity among the series of catalysts, and was even much better than the commercial catalyst P25. The catalysts were then characterized by X-ray diffractometry, Brunauer-Emmett-Teller adsorption analysis, Raman spectroscopy, thermogravimetry/differential scanning calorimetry coupled with mass spectrometry, ultraviolet-visible diffuse reflectance spectra, photoluminescence spectroscopy and in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy. It was shown that the carbon species residuals on the catalyst surfaces induced the visible light adsorption of the samples calcined in the low temperature range( 300℃). However, the surface acid sites played a determining role in the PCO of NH3 under visible and UV light over the series of catalysts. Although the samples calcined at low temperatures had very high SSA, good crystallinity, strong visible light absorption and also low PL emission intensity, they showed very low PCO activity due to their very low number of acid sites for NH3 adsorption and activation. The TiO2 sample calcined at 400℃ contained the highest number of acid sites among the series of catalysts, therefore showing the highest performance for the PCO of NH3 under UV light.     

西安市人为源一次PM2.5排放清单及减排潜力研究

颗粒物是影响西安市环境空气质量的主要因子.结合《西安统计年鉴2015》《2014年环境统计数据》和现场调查等确定了西安市各类PM_2.5排放源的活动水平数据,采用物料衡算法和排放因子法测算了西安市2014年大气中PM_2.5的年排放总量,并从行业和区域角度详细分析了PM_2.5的排放贡献率.在此基础上,以2014年为基准年,依据西安市地方政策和各行业最新排放标准,对PM_2.5的减排潜力进行了预测.结果表明:2014年西安市人为源一次PM_2.5排放总量为33 660.1 t,其中,固定燃烧源、工艺过程源、移动源、生物质燃烧源、扬尘源和餐饮源的贡献率分别为27.6%、23.5%、6.8%、10.7%、31.1%和0.3%.道路扬尘、窑炉和发电为西安市PM_2.5的重点排放行业,其PM_2.5排放量分别占排放总量的21.4%、20.3%和11.0%.各区县中,鄠邑区、灞桥区和未央区的PM_2.5排放量较高,其贡献率分别为15.7%、13.7%和12.7%;新城区PM_2.5排放量最小,为297.8 t/a.2014年西安市PM_2.5平均排放强度为2.07 t/km2,其中,碑林区排放强度（16.80 t/km2）最大,高陵区（0.48 t/km2）最小.按照《西安市2017年"铁腕治霾保卫蓝天"工作实施方案》等新政策的规定,预测在新的排放标准下西安市PM_2.5排放量将比2014年削减63.7%.研究显示,固定燃烧源、工艺过程源和生物质燃烧源有较大的减排潜力.      

NOx和/或NH3气氛下SO2在高岭土表面非均相转化的实验研究

利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.     

2013～2020年天津市PM2.5-O3污染变化趋势和影响因素分析

基于2013～2020年高时空分辨率的PM_2.5和O₃在线监测数据以及气象观测数据,利用KZ(Kolmogorov-Zurbenko)滤波耦合逐步回归等技术,对天津市PM_2.5和O₃浓度变化趋势、相互关系和影响因素进行了分析.结果表明,与2013年相比,2020年天津市PM_2.5浓度下降50.0%,O₃浓度上升25.8%.从月际变化来看,与2013～2017年相比,2018～2020年天津市PM_2.5浓度月际间差异逐渐缩小,O₃浓度从4月开始出现明显上升,污染发生时间节点提前.O₃与PM_2.5的相关性呈现明显的季节性分布特征,冬季整体呈负相关,夏季正相关且相关性比其他季节高.不同季节O₃与PM_2.5之间的拟合斜率与相关性系数整体呈正比例关系,拟合斜率与相关性系数的比值逐年升高说明PM_2.5对O_3...