云南高原清洁大气环境背景下蒙自市PM_(2.5)和O_3相关性分析

近年来蒙自市PM_(2.5)和O_3质量浓度均有所增加,分析两者的变化特征及其影响因素,对蒙自市大气环境治理具重要应用意义。应用蒙自市2015—2019年大气环境监测资料,分析云南高原清洁大气环境中PM_(2.5)和O_3之间的相互作用。结果表明:与云南高原夏季风盛行的雨季(5—10月)相比,东亚冬季风控制的云南高原干季(11月至次年4月)是蒙自市PM_(2.5)污染和O_3污染多发季节,但与中国中东部地区相比大气污染水平均较低。干季和雨季的PM_(2.5)和O_3变化均呈显著正相关,且干季相关性(r=0.62)大于雨季(r=0.43),两个相关性均通过了99%的置信检验,表明大气环境清洁的云南高原具有特殊的PM_(2.5)和O_3相互作用关系。基于气象和环境观测资料,进一步分析PM_(2.5)和O_3的相互作用潜在机理。云南高原低纬度的蒙自市总辐射曝辐量无明显干雨季节差异,这与云和降水对太阳辐射影响的干雨季节变化密切相关。雨季高温多云、降水集中,降水的湿沉降降低PM_(2.5)质量浓度,同时削弱到达地面的太阳直接辐射,减弱大气光化学反应的O_3产生;在云和降水缺少的干季,云对太阳辐射的减弱影响偏弱,大气光化学作用较为显著,O_3质量浓度较高,大气氧化作用较强,但无明显干雨季节差异。高原清洁大气中低浓度水平的PM_(2.5)季节性增加也难以有效地削弱到达地面的太阳直接辐射,对O_3的生成无明显的抑制作用。因此,清洁大气环境背景下云南高原低纬度城市大气复合污染主要表现为O_3主导的大气氧化性变化影响二次PM_(2.5)生成。     

乌鲁木齐大气细颗粒物PM_(2.5)水溶性离子浓度特征及其来源分析

大气细颗粒物PM_(2.5)是危害人体健康和环境最主要的空气污染物之一,对其水溶性离子的研究是一项非常必要而迫切的工作。文章对乌鲁木齐市中心区域树木年轮实验室和黑山头2013年1月-2014年2月期间采集的大气细颗粒物样品,利用离子色谱仪分析了其中的水溶性离子分布特征,采用硫转化率(SOR)、离子相关性分析等分析其可能来源,结果表明:年轮室和黑山头PM_(2.5)中总离子浓度平均值分别为88.03和65.11μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的51.21%和33.8%。年轮室各种离子的季节变化明显:SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-和NH_4~+表现为冬季秋季春季夏季,Na~+表现为冬季秋季夏季春季,Ca~(2+)表现为秋季夏季春季冬季。SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+是PM_(2.5)中主要的离子,(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4和NH_4NO_3是乌鲁木齐PM_(2.5)中水溶性组分的可能结合方式。Cl~-和K~+主要来源于化石燃料和生物质的燃烧排放,Ca~(2+)和Mg~(2+)主要来自土壤、二次扬尘和燃煤。乌鲁木齐大气PM_(2.5)中ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))为0.40,说明目前固定排放源仍然是乌鲁木齐大气污染物的主要来源。本研究为更深入了解乌鲁木齐市颗粒物污染现状提供参考,同时为确定乌鲁木齐市大气污染治理重点、制定大气污染防治规划提供依据。     

重庆城郊森林植被调控大气PM_(2.5)和PM_(10)的时空效应

2014年8月—2015年7月,以重庆市空气质量发布系统唐家沱监测点(代表城区)为对照,在重庆铁山坪国家森林公园采用高精度手持式空气测定仪(CW-HAT200)定位监测了森林植被调控下的大气PM_(2.5)和PM_(10)时空变化。结果表明:重庆城区大气PM_(2.5)和PM_(10)日变化均呈"双峰"规律,均分别在12:00、18:00达到峰值,季节变化呈现为冬季秋季春季夏季;城郊森林植被(针叶林、针阔混交林、阔叶林)调控下的大气颗粒物日变化基本呈"单峰"规律,均在9:00达到峰值,且下午大气颗粒物质量浓度低于上午,季节变化则表现为冬季春季秋季夏季;城郊森林公园的大气PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度均随距离增大而呈下降趋势,在5 km范围内削减强度分别达到22.30%和22.66%。总体上,城郊森林植被对大气颗粒物的削减、再分配功能作用明显,并受林分特征影响;在森林植被调控下,城郊森林公园大气颗粒物动态变化更趋平缓,并明显不同于城区。因此,若仅从大气颗粒物考虑,建议市民在夏季和秋季的13:00—17:00时间段前往城郊森林公园开展休闲游憩活动,且应选择处于公园核心区的削减大气颗粒物功能强的林分。     

广州大气PM_(2.5)中含碳组分的污染特征及来源解析

于2015年1月至11月在广州利用大流量大气颗粒物采样器采集细颗粒物(PM_(2.5))样品,并利用热光反射法(TOR)测定大气颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度。结果表明,广州ρ(PM_(2.5))年均值为(69.5±35.6)μg·m~(-3),是GB 3095—2012《环境空气质量标准》中PM_(2.5)年均质量浓度二级标准限值(35μg·m~(-3))的2.0倍,表明广州大气细颗粒物污染严重。OC、EC和总碳气溶胶(TCA)的年均质量浓度分别为(8.31±4.53)、(3.56±2.72)和(16.85±9.60)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的13.2%、5.9%和27.0%,表明含碳组分是PM_(2.5)的重要组成部分。OC和EC浓度季节变化规律存在差异性,OC浓度在冬季最高,而EC浓度在秋季最高。OC和EC的相关性弱和比值高的特征结果表明冬季二次有机碳(SOC)污染最严重,其平均质量浓度为6.9μg·m~(-3),占OC质量浓度的62.4%。主成分分析结果表明,冬季和春季广州PM_(2.5)中碳组分来源较复杂,主要包括机动车尾气、燃煤和生物质燃烧,夏季碳组分的主导污染来源是燃煤和机动车尾气,而秋季碳组分主要来源于机动车尾气。     

北方地区典型高速公路近路区域大气污染特征研究

摸清高速公路近路区域大气污染特征对有针对性地制定交通大气污染防治对策具有重要意义。基于2016年1月及8月京藏高速毕克齐互通交通环境监测站以及呼和浩特市国控站点空气质量监测逐时数据,分析了冬、夏季节高速公路近路区域环境空气污染物质量浓度变化规律。结果表明,路侧污染水平冬季重于夏季,NO_x是最主要的交通污染物,其冬季和夏季日均质量浓度分别为(374.10±165.24)μg·m~(-3)和(300.57±60.11)μg·m~(-3)。受光化学反应影响,冬季NO_x质量浓度与交通量呈显著负相关(r=-0.492);夏季凌晨时段(00:00-06:00)NO_x质量浓度与交通量呈显著正相关(r=0.584),CO质量浓度也与交通量呈正相关(r=0.424);颗粒物质量浓度与交通量相关性不显著。从污染物质量浓度日变化特征来看,在昼间车流高峰时段PM10、PM_(2.5)、CO质量浓度均出现"峰值",而NO_x质量浓度则出现"谷值"。与气象因素的相关性分析可知,PM_(10)质量浓度与风速呈显著正相关(冬季r=0.890,夏季r=0.612);PM_(2.5)质量浓度与风速呈显著相关,受主导风向影响冬季呈负相关(r=-0.473)、夏季呈正相关(r=0.587),PM_(2.5)质量浓度还与温度呈显著正相关(冬季r=0.495,夏季r=0.565);NO_x质量浓度与相对湿度呈显著正相关(冬季r=0.707;夏季r=0.577),与温度呈显著负相关(冬季r=-0.763;夏季r=-0.528);冬季CO质量浓度与风速呈显著负相关(r=-0.629)。与城区国控站点相比,高速公路监测站PM_(2.5)、PM_(10)及CO质量浓度冬季显著低于城区,夏季与城区相近;近路区域NOx质量浓度在冬夏季均远高于城区,应列为高速公路交通环境监测站点首要监测污染物。     

新疆独山子石化区域PM_(2.5)中水溶性无机离子的形成机制

2015年9月至2016年7月在新疆独山子区采集大气PM_(2.5)样品,对所含的水溶性无机离子和大气气态污染物的季节性变化进行了分析.其结果表明,PM_(2.5)、SO_2、NO_2和O_3的年均浓度分别为70.04、19.36、4.50、83.06μg·m~(-3); PM_(2.5)、SO_2、NO_2的浓度均出现冬季最高,夏季最低的趋势,而O_3浓度在春、夏季节偏高,冬季偏低;总水溶性无机离子的季节变化特征为冬季(68.99μg·m~(-3))秋季(14.23μg·m~(-3))春季(10.31μg·m~(-3))夏季(5.06μg·m~(-3)),其中SO_2~(-4)、NO_3~-、NH_4~+为水溶性无机离子的主要组成部分,占到水溶性总离子质量浓度的70%以上.对硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的估算表明,全年SOR的值均大于0.1,表明SO_2~(-4)主要来自大气二次转化.夏季NOR值远低于其它季节. SO_2~(-4)浓度和SOR在冬季出现较高值,可能是由于冬季取暖导致SO_2排放量增加,同时较高的相对湿度又促进了SO_2的非均相转化.受相对湿度的影响,NO_3~-在冬季主要以非均相反应的方式生成,在春、夏、秋的3个季节主要以均相反应的方式生成;当PM_(2.5)的质量浓度大于75μg·m~(-3)时,NO_3~-/SO_2~(-4)、NOR/SOR和NOR值均显著增加,表明独山子区的硝酸盐污染较为严重.     

气象条件对西安市夏季和冬季近地面大气环境污染特征影响

利用2018年1—12月西安市13个环境空气质量监测点的六项大气污染常规分析指标(PM_(10)、PM_(2.5)、O_3、SO_2、NO_2和CO)逐小时监测数据,结合气象条件(温度、相对湿度、风向、风速、大气压、光照、紫外辐射、混合层高度及大气能见度)和颗粒物样品采集,对西安市近地面大气污染物浓度特征进行分析,结果表明,西安市近地面大气污染物浓度呈现明显的季节变化特征,冬季空气污染物主要为颗粒物(PM_(10)、PM_(2.5))对应质量浓度分别为:(154.04±92.88)、(101.84±60.11)μg·m~(-3),PM_(2.5)/PM_(10)的值为0.66,夏季空气污染物主要为O_3,质量浓度为(89.07±20.62)μg·m~(-3);西安市冬季PM_(2.5)数浓度、表面积浓度、质量浓度分别为(51 890±14 619)cm~(-3)、(2 882.21±939.83)μm~2·cm~(-3)、(0.32±0.13)mg·m~(-3),PM_(10)数浓度、质量浓度、表面积浓度分别为(51 897±14 618)cm~(-3)、(3 410.50±1 060.31)μm~2·cm~(-3)、(0.86±0.29)mg·m~(-3),数浓度粒径分布集中在0.010≤d_p≤0.484μm,占总数浓度的99.13%,表面积浓度粒径分布集中在0.072≤d_p≤8.136μm,占总表面积浓度的98.32%,质量浓度粒径分布集中在0.316≤dp≤8.136μm,占总质量浓度的98.75%。颗粒物数浓度对大气能见度影响最大的3个粒径段分别为d_p=0.762μm、d_p=1.956μm、d_p=1.232μm,3个粒径段与能见度的R~2(拟合优度)分别为:0.840、0.789、0.775;西安市夏季,在近地面环境温度大于30.23℃,相对湿度小于58.09%,光照强度大于107.83 W·m~(-2),紫外辐射强度大于324.10μW·cm~(-2)时,有利于近地大气层中高质量浓度O_3((112.16±53.01)μg·m~(-3))的生成与累积。研究结果可为西安市及汾渭平原其他城市大气污染物减排、大气污染防治策略的制定提供数据支持。     

太原市气溶胶中硫、氮转化特征

基于太原市2013年5、6、12月和2014年1月大气中SO_2、NO_2及PM_(2.5)中水溶性离子SO_4~(2-)、NO_3~-浓度,分析了大气中硫和氮的转化率(Fs、Fn),并探讨了其影响因素.结果表明,大气中SO_2、NO_2的浓度夏季(5、6月)分别为89.98、64.73μg·m-3,由于燃煤供热冬季(12、1月)SO_2显著升高,SO_2和NO_2分别为119.09、63.92μg·m-3.PM_(2.5)中水溶性离子SO_4~(2-)、NO_3~-夏季分别为16.54、6.87μg·m-3,冬季显著降低,分别为12.79、5.53μg·m-3.参照硫和氮气固两相转化模型,Fs夏季(0.13)高于冬季(0.07),Fn变化较小,夏、冬季分别为0.08、0.06,与南方城市相比,Fs较高,Fn较低.硫、氮转化受多种因素共同影响,且不同季节主导因素不同.温度和O_3浓度对整个采样期间的硫转化起主要作用,冬季SO_4~(2-)与PM_(2.5)和湿度呈现一定的相关关系,显示SO_4~(2-)主要来源于均相气相反应,冬季部分源于非均相反应.夏季相对湿度和O_3浓度可明显促进氮转化,而冬季NO_3~-生成还与PM_(2.5)和温度有关,说明夏季氮转化以均相液相反应为主,而冬季NO_3~-主要源于非均相反应.此外,NH+4与SO_4~(2-)、NO_3~-的线性分析表明,大气氨有助于气相中的硫、氮向颗粒相转移并转化.     

太原市城区大气PM_(2.5)和PM_(10)时空分布特征

研究太原市城区大气颗粒物质量浓度时空变化规律,可以为实施更有效的大气污染综合治理手段提供科学依据。以太原市9个国家空气质量自动监测站的数据为基础,运用统计分析和Kriging插值法,对太原市城区2019年大气颗粒物的时空分布进行了分析。结果表明,2019年太原市城区PM_(2.5)和PM_(10)年均质量浓度分别为56μg·m~(-3)和107μg·m~(-3),是国家二级标准限值的1.60、1.53倍,以PM_(2.5)和PM_(10)为首要污染物占总超标天数的44.03%和12.58%;PM_(2.5)/PM_(10)年均值为0.52,PM_(2.5)对PM_(10)贡献较大;PM_(2.5)季平均质量浓度为冬季(87μg·m~(-3))秋季(50μg·m~(-3))春季(49μg·m~(-3))夏季(34μg·m~(-3)),PM_(10)为冬季(123μg·m~(-3))春季(120μg·m~(-3))秋季(98μg·m~(-3))夏季(64μg·m~(-3));PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度月变化呈U型,二者平均质量浓度1月最高,8月最低;PM_(2.5)和PM_(10)24h质量浓度变化呈"单峰单谷"型,峰值在10:00,谷值在17:00;取暖期PM_(2.5)与CO、SO2和NO_2相关性高于其他时段;太原市城区PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度空间分布总体上呈北低南高之势,PM_(2.5)春夏秋季的空间分布格局与太原市城区生产、生活、交通干道分布格局比较吻合。以上结果提示秋冬季是太原市城区颗粒物治理的关键时期,位于南部的小店和晋源区为重点防控治理区域。     

北京典型主城区冬季大气污染特征分析

利用布设于北京市典型主城区的在线空气质量监测站2015年12月数据(小时质量浓度),探究北京主城区冬季大气污染特征的影响因素。结果表明,冬季主城区大气中O_3污染较轻,而NO_2、NO_x和PM_(2.5)污染较为严重。监测期间NO_2、NO_x和PM_(2.5)最大日均浓度分别是GB3095—2012二级标准浓度限值的2.0、6.4和4.3倍,超标天数分别占总天数的58.1%、48.4%和83.9%;而O_3浓度未超过二级标准限值。相关性分析表明,各污染物及能见度之间都呈现出高度相关性(P0.01)。其中,主城区环境空气中PM_(2.5)与NO_x和NO_2正相关系数分别高达0.752和0.839,O_3与PM_(2.5)、NO_x和NO_2均在P0.01水平上呈负相关关系,其中NO_2与O_3负相关性最大(r=-0.772,P=3.124×10-141);能见度与PM_(2.5)、NO_x和NO_2浓度存在显著负相关关系,其中与PM_(2.5)负相关性最大(r=-0.922,P=3.338×10-294),此外,能见度与O_3在P0.01的水平上呈高度正相关性。工作日NO_2、NO_x和PM_(2.5)小时浓度整体高于周末,污染物浓度曲线均出现2个峰值(浓度峰Ⅰ、浓度峰Ⅱ),工作日浓度峰Ⅰ受06:00—09:00市民工作早高峰出行影响,周末浓度峰Ⅰ受02:00—05:00外埠货车进城影响;工作日和周末的污染物浓度峰Ⅱ都出现在22:00左右。O_3的工作日和周末浓度曲线变化基本一致,均呈"双峰"形态,O_3浓度峰Ⅰ出现在14:00左右,高浓度O_3主要来源于大气光化学作用产生的二次污染,浓度峰Ⅱ出现在04:00、05:00左右,其值约为峰Ⅰ值的40%,可能与平流层臭氧垂直气流输送有关。     

郑州市大气PM_(2.5)中金属元素的污染特征

在郑州市区布设采样点,研究了郑州市PM_(2.5)中金属元素的污染特征、季节分布规律和富集因子。在1年的监测期中,PM_(2.5)的日平均质量浓度为87.4μg·m-3,日均质量浓度超过GB3095─2012日均值二级标准的天数占总监测天数的53%。PM_(2.5)的日平均质量浓度季节性特征表现为冬季秋季夏季春季。K、V、Mn等10种金属平均质量浓度与PM_(2.5)平均质量浓度呈明显正相关,相关系数范围为0.516~0.907。Na、Cr和Ti平均质量浓度与PM_(2.5)平均质量浓度呈明显负相关,相关系数均小于-0.6。郑州市大气PM_(2.5)中金属元素质量浓度较高的有Ca、Na、K、Mg、Al、Fe、Zn,质量浓度较低的有Cd、Hg、Ni、V等。冬季PM_(2.5)中Hg和Pb的平均质量浓度明显高于其他季节。金属元素总量中占比最高的是Ca、Na、K,这3种元素的比例和在4个季节中都大于65%。Cr、Cd、Pb和Hg的比例之和仅冬季超过2%。富集系数的研究表明郑州市大气PM_(2.5)中的Ti主要来自天然的土壤,K、Ca、Mg、Fe、V的来源是自然和人为因素的结合。Cu、Zn、Pb主要来源于人为排放,富集因子远远大于其它元素,是PM_(2.5)中主要的富集元素。Pb的富集因子在冬季最高,春季最低。对一次典型PM_(2.5)重污染情况进行分析,结果表明PM_(2.5)重污染时,金属元素的污染也相当严重,且其污染源相对复杂,非单一的污染来源。     

呼和浩特市城区大气污染物浓度变化特征分析

本文利用呼和浩特市8个国控监测点中CO、NO_2、SO_2、O_3、PM_(10)和PM_(2.5)逐时地面观测数据资料,采用聚类分析、相关性分析等方法,综合研究呼和浩特市城区大气污染物浓度时空变化特征.结果表明,2017年呼市PM_(10)、PM_(2.5)和O_3的污染较为严重,超标天数分别为49 d、52 d和41 d;CO和SO_2整体污染较轻.CO、NO_2、SO_2以及PM_(2.5)浓度表现出冬高夏低变化,O_3表现出夏高冬低变化,PM_(10)则表现为春冬高而夏秋低.O_3和NO_2均呈现单峰型日变化特征,且变化趋势相反;CO、SO_2和PM_(2.5)都呈现出相似的双峰型日变化.小召和工大金川校区监测点污染整体较为严重,小召监测点主要污染物为PM_(2.5)和PM_(10),工大金川校区主要污染物为SO_2.相关性分析表明,O_3浓度与气温呈显著正相关;PM_(2.5)与湿度呈显著正相关;CO、NO_2和SO_2均与风速呈显著负相关;PM_(10)与各气象要素在不同的季节相关性不同.     

乌鲁木齐气溶胶粒径分布及细颗粒物(PM_(2.5))浓度变化分析

利用乌鲁木齐市中心区域气象局和黑山头2013年1月1日-2014年2月28日期间Grimm180在线监测数据,对乌鲁木齐市大气气溶胶数浓度和PM_(2.5)质量浓度的分布特征及其影响进行了分析,为深入了解乌鲁木齐市颗粒物污染现状,确定乌鲁木齐市大气污染治理重点,制定大气污染防治规划提供依据。结果表明,(1)气象局和黑山头气溶胶数浓度分布趋势一致,0.25~0.28μm之间的粒子数浓度最大;整体趋势表现为双峰型,第1峰出现在0.30~0.35μm之间,峰值分别为467.0和455.4 particle·cm~(-3);第2峰出现在4.0~5.0μm之间,峰值较小;粒径小于2.5μm的粒子数占到了粒子总数的99.88%;在粒径0.25~0.45μm范围内冬季气溶胶粒子数浓度最高,在粒径0.45μm范围内秋季气溶胶粒子数浓度最高;在粒径0.25~1μm范围内夏季气溶胶粒子数浓度最低,在粒径1μm范围内冬季数浓度最低;0.25~0.5μm粒径段内粒子占粒子总数的比例大小顺序为冬春夏秋;0.8~2.5μm之间不同粒径段的粒子占粒子总数的比例大小顺序为夏秋春冬;PM_(2.5)数浓度小时变化采暖期表现为双峰型,非采暖期为不太明显的三峰型。(2)观测期间气象局和黑山头PM_(2.5)平均质量浓度分别为61.77,43.42μg·m~(-3),日平均值超标率分别是30.81%和16.44%。采暖期气象局PM_(2.5)质量浓度小时变化呈现单峰,在19:00─21:00出现峰值;黑山头则呈现双峰,在6:00-8:00出现峰值,20:00出现一个不太明显的小峰;非采暖期气象局与黑山头PM_(2.5)质量浓度小时变化趋势一致,均表现为双峰型。两个站点PM_(2.5)质量浓度的季节变化均表现为冬季秋季春季夏季,特殊的地理位置和不同季节污染源的排放强度、气象条件是导致PM_(2.5)质量浓度随季节变化的主要原因。     

太原市大气颗粒物PM_(10)和PM_(2.5)多时间尺度变化规律研究

选取太原市城区10个监测点2014—2016年PM_(10)和PM_(2.5)日变化数据,分析和探讨了其时空变化特征,及其与人类经济活动的同步性规律;采用小波连续变换的功率谱方法识别颗粒物周期变化特征,采用可视化主成分分析法识别不同时间尺度下颗粒物变化的影响因素。结果表明,太原市大气颗粒污染物PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度的变化存在明显的时空差异,新兴经济发展区较传统老工业区污染严重,颗粒物污染程度在冬季较为严重。小波分析结果显示,PM_(10)和PM_(2.5)时间序列的变化周期均以4~8 d的短周期为主(P0.05),污染物的质量浓度变化与城市经济活动的周波动变化相一致;PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度最大值出现在周波动的中间时段,最小值出现在周末。可视化PCA结果揭示,大气颗粒物PM_(10)和PM_(2.5)季节性波动均受冬季影响较强;周波动周期内均受周三影响最大;一天之内PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度分别受夜晚和早晨影响最大,但白天颗粒物质量浓度变化是造成其日变化特征的主要因素。研究结果有利于从不同时间尺度辨析能源城市大气颗粒物污染的多变特征,有针对性地开展大气污染防控,也可为管理部门制定相关标准和规范提供科学依据。     

北京城区PM_(2.5)有机碳和元素碳的污染特征及来源分析

为研究北京城区PM_(2.5)中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度水平、季节变化特征与主要来源,于2015年4月至2016年3月在北京西三环交通带附近采集4个季节PM_(2.5)有效样品95组,利用热光反射法测定了PM_(2.5)中OC和EC的质量浓度,并对OC/EC值、OC与EC相关性、二次有机碳(SOC)等特征及污染来源进行了分析.结果表明,采样期间PM_(2.5)平均质量浓度为(109.9±7.99)μg·m~(-3). PM_(2.5)中OC的年平均质量浓度为(13.49±4.32)μg·m~(-3),占PM_(2.5)的13.13%; EC的年平均质量浓度为(5.41±1.83)μg·m~(-3),占PM_(2.5)的5.2%.OC和EC平均浓度及OC和EC在PM_(2.5)中所占比例的季节变化特征均为冬季最高,秋季大于春季,夏季最低.4个季节PM_(2.5)中OC/EC比值均大于2.0,表明各季节存在二次有机碳(SOC)的生成,采用OC/EC最小比值法对SOC含量进行了估算,SOC年平均浓度为(6.88±1.10)μg·m~(-3),占OC含量的50.86%,冬秋季节的SOC浓度水平高于春夏季节.夏季SOC对OC的贡献率为62.22%,高于其他季节.相关性分析表明,OC与EC的相关性在春季(R2=0.9046)和秋季(R2=0.8886)高于夏季(R2=0.4472)和冬季(R2=0.6018),表明春秋两季OC与EC来源相似且相对简单.进一步对PM_(2.5)中8个碳组分质量浓度进行分析显示,北京城区大气碳质气溶胶主要来自汽油车排放和燃煤.     

华北典型城市PM_(2.5)中碳质气溶胶的季节变化与组成特征

2013年10月至2014年9月,在华北典型城市——河南新乡市市区采集4个季节大气PM_(2.5)样品,每个季节连续采样1个月,共获得样品124个。用热-光透射法(TOT)分析了PM_(2.5)中的碳质气溶胶组成,并用核磁共振(~(13)C-NMR)的方法测定了碳组分结构。采样期间PM_(2.5)、OC和EC的日平均质量浓度分别为(238±123)、(28.5±20.5)和(5.08±4.46)μg·m~(-3)。其中4个季节的TC与PM_(2.5)质量浓度高度相关,显示碳质气溶胶是新乡PM_(2.5)的重要组分,其季节平均质量浓度大小顺序为:冬季秋季春季夏季。OC/EC比值在2.78~16.20之间,平均值为6.33,说明新乡碳质气溶胶来源具有多样性。不同季节OC/EC比值的变化范围也有不同,其中春季变化范围最小,说明污染源相对比较稳定;冬季变化范围最大,最低值为2.78,最高值为16.2,显示了生物质燃烧贡献的重要性。核磁共振结果显示新乡市碳质组分的主要成分为烷基碳、羟基碳、烷基取代的芳香碳和芳烃或者酚醛树脂类碳。秋季羧酸类碳和氧取代芳烃或者酚醛树脂类碳明显增加,显示了生物质燃烧对城市秋季大气碳质气溶胶贡献的重要性;冬季羟基化合物增加主要来源于室内生物质燃烧;春季芳香类化合物增加,可能为汽车尾气排放源;夏季烷烃类碳明显增加,与植物生长和气候有关。     

菏泽市夏季PM10和PM25中水溶性离子组分污染特征

为分析菏泽市大气颗粒物及其水溶性离子组分特征,本研究于2015年8月期间在菏泽市6个监测点位采集环境受体PM_(10)和PM_(2.5)样品共120个,利用离子色谱法测定颗粒物中水溶性无机离子(SO■、NO~-_3、NH~+_4、Cl~-、Ca~(2+)、K~+、Na~+、Mg~(2+)、F~-),并同步收集气象参数及气态污染物质量浓度等资料.结果表明,菏泽市夏季环境受体中颗粒物质量浓度ρ(PM_(10))和ρ(PM_(2.5))分别为94.5μg·m~(-3)、55.2μg·m~(-3),稍低于国内其他城市,这与各城市经济发展、产业能源结构、气象条件等因素有关.PM_(2.5)/PM_(10)值在0.5—0.8之间,表明菏泽市夏季细颗粒物(PM_(2.5))污染较为严重.但PM_(10)和PM_(2.5)中水溶性离子质量总浓度ρ(WSIs)分别为30.5μg·m~(-3)、17.0μg·m~(-3);质量分数w(WSIs)分别为32.4%、29.6%.其中SO■、NO~-_3、NH~+_4为PM_(10)和PM_(2.5)中主要水溶性离子,3种离子浓度和分别占PM_(10)和PM_(2.5)中总离子浓度的84.3%、88.3%.SO■、NO~-_3、NH~+_4、K~+主要集中在细颗粒物(PM_(2.5))中,Ca~(2+)、Mg~(2+)则广泛存在于粗颗粒物(PM_(10))中.各采样点的PM_(10)和PM_(2.5)中,SO■、NO~-_3、NH~+_4、Ca~(2+)和Mg~(2+)浓度分布具有空间差异.离子相关性表明,NH~+_4与SO■、NO~-_3相关性均较强,3种离子主要以NH_4HSO_4、NH_4NO_3形式存在.PM_(10)和PM_(2.5)中NO~-_3/SO■值分别在0.41—0.49和0.36—0.47之间,平均值分别为0.46、0.42,表明固定源是菏泽市夏季颗粒物污染的主要污染贡献源.     

珠三角地区PM_(2.5)浓度空间自相关分析

PM_(2.5)空间变异规律是揭示污染机制的重要基础。研究获取珠三角地区共57个监测点2013年全年PM_(2.5)小时均值监测数据,汇总后得到监测点季度均值和年均值,采用空间自相关分析理论研究不同季节PM_(2.5)浓度空间自相关性的强弱与集聚模式。结果显示,珠三角地区PM_(2.5)污染季节差异显著,冬季PM_(2.5)浓度均值是夏季的3倍。空间自相关分析表明,90 km范围内,珠三角PM_(2.5)浓度均存在正空间自相关性且尺度效应明显,空间自相关性存在城市尺度和区域尺度2次递减;春、夏、秋、冬季PM_(2.5)浓度全局Moran's I指数分别为0.542、0.752、0.602和0.628,空间自相关性由高到低依次为夏、冬、秋和春季;珠三角PM_(2.5)浓度集聚模式明显,深圳等沿海地区表现为PM_(2.5)浓度低-低集聚(L-L),而离海岸稍远的广州等地区为高-高集聚(H-H)区域。     

京津冀冬季与夏季PM_(2.5)/PM_(10)及其水溶性离子组分区域性污染特征分析

为研究京津冀地区冬、夏两季大气颗粒物质量浓度与水溶性离子组成特征,于2013年2月、7月对北京、天津、石家庄及4个国家大气背景点进行了PM2.5及PM10的采样,分析了质量浓度及9种水溶性离子,结果表明:(1)京津冀地区颗粒物污染冬季重于夏季,冬季污染水平石家庄天津北京,夏季污染天津、北京石家庄,区域内PM2.5与PM10之间有很好的相关性,相关系数r冬季为0.8796,夏季为0.8424,说明整个区域颗粒物污染有较为相近的来源,大气颗粒物污染表现出区域性特征;(2)京津冀地区PM2.5及PM10中的9种水溶性离子浓度规律为NO-3、SO2-4、NH+4Cl-、Ca2+K+、Na+F-、Mg2+.该地区水溶性离子污染冬季最重为石家庄,夏季则为北京;(3)在京津冀地区二次离子NO-3、SO2-4、NH+4是主要的污染离子,3种离子质量浓度总和在PM2.5、PM10中冬季分别占48.9%、27.8%,夏季分别占58.7%、48.5%.二次离子主要集中在PM2.5中,其对细离子浓度的升高起到直接作用,且二次离子的构成关系也在发生变化.整个区域向硝酸型污染转变,二次离子的季节分布也呈现区域特征,冬季NO-3离子质量浓度比重最大.夏季则为SO2-4;(4)粒径越小富集水溶性离子的能力越强,在PM1中分布了50%以上的水溶性离子,73.9%—94.8%的水溶性离子分布在PM2.5中.     

上海市大气污染物时空分布及其相关性因子分析

利用2016—2020年上海市PM_(10)、PM_(2.5)、SO_2、NO_2、O_3的质量浓度和温度、相对湿度、平均风速、水平能见度气象条件,分析了上海市PM_(10)、PM_(2.5)、SO_2、NO_2、O_3污染物的时间变化趋势。同时,利用多元线性回归模型及BP神经网络建立污染物与气象因素之间的相关关系,对其质量浓度进行预测,分析对比不同模型的预测结果。研究表明:2016—2020年上海市大气污染物质量浓度随时间变化整体呈现下降趋势;污染物质量浓度季节性差异显著,PM_(2.5)及PM_(10)质量浓度呈现"冬高夏低",而O_3质量浓度呈现"冬低夏高";可吸入颗粒物质量浓度(PM_(2.5)、PM_(10))与SO_2、NO_2质量浓度,O_3质量浓度与NO_2的质量浓度之间存在显著相关性;多元线性回归分析表明相对湿度、平均风速及水平能见度3个气象因素对上海市PM_(2.5)、PM_(10)质量浓度产生显著影响;温度、相对湿度、平均风速及水平能见度4个气象因素对上海市O_3质量浓度产生显著影响;多元线性回归分析表明上海市PM_(10)质量浓度与温度之间显著性水平为0.303,意味着温度对上海市大气PM_(10)质量浓度并没有产生显著影响;PM_(10)质量浓度随相对湿度的增加、平均气压及水平能见度的增大而减小;O_3质量浓度则与温度和平均风速呈正相关,与相对湿度和水平能见度呈负相关。相比多元线性回归,BP神经网络在预测上海市气象污染物质量浓度表现出强大的泛化能力,PM_(2.5)、PM_(10)、NO_2与O_3的真实值与预测值相关系数(r~2)分别为98.6%,97.4%,97.6%和98.3%。