乌鲁木齐气溶胶粒径分布及细颗粒物(PM_(2.5))浓度变化分析

利用乌鲁木齐市中心区域气象局和黑山头2013年1月1日-2014年2月28日期间Grimm180在线监测数据,对乌鲁木齐市大气气溶胶数浓度和PM_(2.5)质量浓度的分布特征及其影响进行了分析,为深入了解乌鲁木齐市颗粒物污染现状,确定乌鲁木齐市大气污染治理重点,制定大气污染防治规划提供依据。结果表明,(1)气象局和黑山头气溶胶数浓度分布趋势一致,0.25~0.28μm之间的粒子数浓度最大;整体趋势表现为双峰型,第1峰出现在0.30~0.35μm之间,峰值分别为467.0和455.4 particle·cm~(-3);第2峰出现在4.0~5.0μm之间,峰值较小;粒径小于2.5μm的粒子数占到了粒子总数的99.88%;在粒径0.25~0.45μm范围内冬季气溶胶粒子数浓度最高,在粒径0.45μm范围内秋季气溶胶粒子数浓度最高;在粒径0.25~1μm范围内夏季气溶胶粒子数浓度最低,在粒径1μm范围内冬季数浓度最低;0.25~0.5μm粒径段内粒子占粒子总数的比例大小顺序为冬春夏秋;0.8~2.5μm之间不同粒径段的粒子占粒子总数的比例大小顺序为夏秋春冬;PM_(2.5)数浓度小时变化采暖期表现为双峰型,非采暖期为不太明显的三峰型。(2)观测期间气象局和黑山头PM_(2.5)平均质量浓度分别为61.77,43.42μg·m~(-3),日平均值超标率分别是30.81%和16.44%。采暖期气象局PM_(2.5)质量浓度小时变化呈现单峰,在19:00─21:00出现峰值;黑山头则呈现双峰,在6:00-8:00出现峰值,20:00出现一个不太明显的小峰;非采暖期气象局与黑山头PM_(2.5)质量浓度小时变化趋势一致,均表现为双峰型。两个站点PM_(2.5)质量浓度的季节变化均表现为冬季秋季春季夏季,特殊的地理位置和不同季节污染源的排放强度、气象条件是导致PM_(2.5)质量浓度随季节变化的主要原因。     

中国典型城市冬季大气细颗粒物水溶性离子特征及来源分析

细颗粒物是大气污染防治的重点内容。分析大气细颗粒物中的水溶性离子组分及其变化,对评价城市空气污染状况和污染物的来源具有重要意义。选取中国东部典型城市长春、北京、上海、杭州和南京作为研究对象,基于2016年11月11日-12月6日大气颗粒物样品采集及其水溶性离子分析,探讨PM_(2.5)中水溶性无机离子浓度变化特征,并利用主成分分析结果分析各类污染源排放对细颗粒物中水溶性离子质量浓度的贡献,以期为区域大气环境质量的改善提供参考依据。结果表明,长春、北京、上海、杭州和南京总水溶性无机离子质量浓度平均值分别为(18.8±9.0)、(34.9±23.3)、(21.8±13.3)、(42.2±21.4)和(62.1±25.9)μg·m~(-3),占PM_(2.5)质量浓度的33.6%-62.1%。二次离子(SIA,包括NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+)在总水溶性离子中占比均超过75.0%,说明SIA是水溶性离子的主要组分。SIA占总水溶性离子浓度的百分比随污染程度增强而增加。硝酸盐为5个城市在污染大气下主要的贡献物种。5个城市站点ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))随着大气污染程度的增加均有不同程度的增加且大于1,说明含氮污染物逐渐成为大气颗粒物中最重要的污染物。除长春硫氧化率(SOR)均值小于0.1外,其他4个城市SOR和氮氧化率(NOR)均大于0.1,说明北京、上海、杭州和南京站点大气中存在较高程度的SO_2和NO_2的二次氧化。北京站点NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+以NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4的形式存在,在其他4个城市站点以NH_4NO_3和NH_4HSO_4的形式存在。5个城市水溶性离子主要来源为二次转化、扬尘、生物质和煤燃烧。     

郴州市大气细颗粒物中水溶性离子的污染特征及来源分析

为全面了解南方典型工业城市郴州市的大气细颗粒物(PM_(2.5))中水溶性离子污染特征及其来源,本研究利用离子色谱对从2016年4月到2017年1月间郴州市6个采样点的PM_(2.5)样品中的9种水溶性离子(SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-、Ca~(2+)、Cl~-、Na~+、K~+、F~-、Mg~(2+))进行分析.研究表明:郴州市的PM_(2.5)浓度范围为23. 3—66.5μg·m~(-3),呈现秋冬高,春夏低的特点.研究区域的水溶性离子质量浓度的变化趋势与PM_(2.5)变化趋势相类似; NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+和K~+与PM_(2.5)相关性较好,其中SNA(SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-)占PM_(2.5)的比重最高,为18.9%—40.2%.SNA三角图解表明NH_4~+的主要存在形式为(NH_4)_2SO_4,AE/CE均小于1,因此研究区域的PM_(2.5)呈碱性.通过主成分分析可知研究区域的水溶性离子污染来源主要为燃煤、交通、生物质燃烧等燃烧综合源,[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]证明该区域的大气污染属于煤烟型污染.     

贵阳秋季PM_(2.5)水溶性离子组成特征及来源解析

水溶性无机离子是PM_(2.5)的主要组分之一,对研究PM_(2.5)的物理化学性质,来源及其形成机理具有重要意义.本研究于2017年9月—2017年11月期间在贵阳城区采集了80个PM_(2.5)样品,并测定了8种水溶性离子浓度,探讨贵阳秋季PM_(2.5)水溶性离子组成特征及来源.结果表明贵阳秋季PM_(2.5)中无机离子的平均质量浓度为15.99μg·m~(-3),阴离子和阳离子的平均质量浓度分别为10. 90μg·m~(-3)、5. 09μg·m~(-3); SO_4~(2-)(8. 53±4.63μg·m~(-3))平均质量浓度最高,其次是NH_4~+(2.56±1.62μg·m~(-3))、NO_3~-(2.21±2.96μg·m~(-3))、Ca~(2+)(1.98±0.88μg·m~(-3)),最后依次是K~+(0.37±0.24μg·m~(-3))、Cl-(0.16±0.11μg·m~(-3))、Mg~(2+)(0.11±0.03μg·m~(-3))、Na~+(0.07±0.06μg·m~(-3)); NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-是主要水溶性离子,所占比例为83%; NO_3~-/SO_4~(2-)值平均为0.21±0.12,远小于1,说明贵阳秋季PM_(2.5)以固定源污染为主.相关性分析表明,PM_(2.5)中NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4、NH_4NO_3的形式存在,Ca~(2+)与Mg~(2+)来源可能相同.结合富集系数分析NO_3~-、SO_4~(2-)、Ca~(2+)、K~+、Mg~(2+)基本都是来源于陆源贡献,NO_3~-、SO_4~(2-)是人为源,Ca~(2+)、K~+、Mg~(2+)是地壳源,此外Mg~(2+)还有一部分海源贡献.     

邯郸市大气细颗粒物中水溶性离子的污染特征及来源解析

为研究邯郸市大气细颗粒物中水溶性离子的季节变化特征及来源,于2017年采集了大气PM2.5样品,并结合气象要素(温度、相对湿度)、气态污染物(SO2、 NO2、 O3)浓度对水溶性无机离子进行分析.结果 显示,2017年邯郸市PM2.5年均浓度为(88.08+59.08)μg·m-3,季节变化特征为冬季＞秋季＞春季＞夏...     

上海大气PM_(2.5)中水溶性氨基酸的浓度及组成特征

氨基酸是大气颗粒物中一类重要的极性有机物,一定程度上可以反映生物气溶胶的贡献,也是大气氮沉降的重要部分,目前人们对大气细颗粒物中氨基酸的浓度和组成了解还很少。为了解上海大气细颗粒物中水溶性氨基酸的分布特征,利用大流量采样器采集了不同季节的PM_(2.5)样品,采用邻苯二甲醛/N-乙酰-L-半胱氨酸柱前衍生高效液相色谱法,分析了水溶性氨基酸(游离态及结合态)的浓度和组成。上海PM_(2.5)中游离态氨基酸(FAA)的浓度为0.058—0.690 nmol·m~(-3),平均为0.287nmol·m~(-3),冬、春季浓度稍高,但季节变化不显著。结合态氨基酸(CAA)的浓度为0.200—10.911 nmol·m~(-3),平均1.731 nmol·m~(-3),春季最高,秋季次之,冬季最低。FAA浓度与SO42-、NH_4~+、水溶性有机氮等主要水溶性组分间均存在显著相关性,细颗粒物的吸附及大气扩散条件可能是影响FAA浓度的重要因素,而CAA浓度与其他水溶性组分间不存在显著相关性。游离态氨基酸的组成以甘氨酸为主(51.9%),丙氨酸次之(12.9%),丝氨酸(7.1%)、天冬氨酸(5.5%)、谷氨酸(5.1%)、酪氨酸(4.9%)和苯丙氨酸(4.8%)也有一定含量,而亮氨酸、异亮氨酸和缬氨酸的含量很低;结合态氨基酸的组成与游离态氨基酸有明显差别,单体分布更均匀,甘氨酸的含量最高(29.3%),丝氨酸(12.5%)、谷氨酸(12.2%)、丙氨酸(10.8%)和苯丙氨酸(9.7%)是主要的单体化合物,大气光化学转化可能是造成上海PM_(2.5)中游离态氨基酸和结合态氨基酸组成差异的重要原因。主成分分析结果表明,化石燃料燃烧、生物质燃烧并非上海PM_(2.5)中氨基酸的主要来源。该研究结果能为大气细颗粒物环境影响研究提供基础数据。     

我国4个大气背景点环境空气颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))中水溶性离子分布特征

为研究国家大气背景点颗粒物质量浓度与水溶性离子组成特征,于2013年2月、7月、9月、12月分别对4个国家大气背景点进行了PM2.5及PM10的采样,通过超声萃取-IC法测定了样品中的9种水溶性离子(F-、Cl-、NO-3、SO2-4、Na+、NH+4、K+、Mg2+、Ca2+)质量浓度,结果表明:(1)可吸入颗粒物浓度水平一、二季度重于三、四季度,PM2.5、PM10年均值分别为17μg·m-3、32μg·m-3,与其他主要国家和地区背景区域浓度相当,背景点大气状况良好;(2)PM2.5中水溶性离子比重全年波动不大,为35.5%—42.2%,浓度排序为SO2-4、NH+4、NO-3Ca2+、Cl-、K+、Na+F-、Mg2+,第一季度PM10中Ca2+浓度显著升高,控制风沙尘将有效降低PM10的浓度;PM2.5及PM10中的9种水溶性离子在不同季节的浓度分布规律与颗粒物浓度类似,一季度较高,三、四季度较低;(3)二次离子是背景点区域的主要水溶性离子,浓度值与其他主要国家和地区相当.NO-3、SO2-4的物质的量浓度与NH+4存在显著相关性,相关系数r为0.7539,斜率小于1,水溶性离子中酸性离子的量比铵根离子略占优势,对气溶胶酸度产生重要贡献.     

太原市春季大气PM_(2.5)中水溶性离子在线观测分析

为系统反映太原市春季PM_(2.5)中无机水溶性离子的特征,采用在线气体/气溶胶监测仪(Marga)分析了太原市2016年3月1日至5月31日期间PM_(2.5)中无机水溶性离子的变化情况,研究表明二次离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+)是无机水溶性离子的主要组成部分,它们在监测期间的均值分别为13.7μg·m~(-3)、14.7μg·m~(-3)以及10.4μg·m~(-3),整个观测期间三者的浓度之和(SNA)占总无机水溶性离子值的百分数为81.0%,占PM_(2.5)百分数为68.5%.三者浓度的日变化特征均呈单峰的形式存在,NO_3~-变化略有不同.热力学研究表明,由于NH_4NO_3分解平衡常数(Ke)与观测期间NH_3与HNO_3的浓度积(Km)的不同,导致了不同监测期间NO-3浓度变化不一致.观测期间硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的值都大于0.1,说明太原市大气气溶胶中硫酸盐和硝酸盐主要都是经过转化形成的二次污染物.在典型空气污染过程中,SO_4~(2-)、NO_3~-、NH+4与能见度、相对湿度的变化有很好的对应关系,说明太原市低能见度与二次离子的生成有关.     

乌鲁木齐大气细颗粒物(PM_(2.5))有机碳和元素碳污染特征分析

对乌鲁木齐市中心区域树木年轮实验室(TRL)和黑山头(HST)2013年1月─2014年2月期间采集的大气细颗粒物(PM_(2.5))样品,利用热光碳分析仪分析了其中的有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度水平、污染特征及其可能来源,以期为深入了解乌鲁木齐市颗粒物污染现状,确定乌鲁木齐市大气污染治理重点,制定大气污染防治策略提供依据。结果表明:年轮室OC和EC的质量浓度分别为(15.73±8.50)和(5.48±2.70)μg·m-3,分别占PM_(2.5)质量浓度的9.15%和3.19%,黑山头OC和EC的质量浓度分别为(11.31±7.29)和(4.14±3.26)μg·m-3,分别占PM_(2.5)质量浓度的9.26%和3.06%。年轮室OC的月变化呈现单峰型,4月份浓度最小,1月份浓度最大,黑山头OC的月平均浓度1月份最大,6月份最小,两个站点EC月平均浓度分布均无明显的特征,两个站点最大浓度均出现在2013年1月。OC质量浓度的季节变化是冬季(19.80±8.53)μg·m-3秋季(12.83±8.25)μg·m-3夏季(9.82±2.83)μg·m-3春季(9.31±3.91)μg·m-3,EC质量浓度的季节变化是秋季(5.72±3.35)μg·m-3冬季(5.25±2.61)μg·m-3夏季(5.21±2.37)μg·m-3春季(4.89±2.31)μg·m-3。在不同的季节,OC浓度变化比较明显,EC排放相对稳定。乌鲁木齐春夏季OC和EC的相关性较高,并且相关系数较为接近,说明春夏两季OC和EC来源相对简单,来源一致,主要来源于交通源机动车尾气的排放;秋冬季相关性较低,说明OC和EC来源复杂,秋冬季进入采暖期,采暖期燃煤燃气增加,排放量增大,排放源结构复杂。     

杭州市大气PM_(2.5)中碳分布特征及来源分析

碳是城市空气中颗粒物的主要成分之一.PM2.5中的碳主要以有机碳(OC)和元素碳(EC)的形式存在.本文对杭州市大气中PM2.5颗粒物进行研究,探讨有机碳和元素碳的分布特征.     

苏南农村地区大气细颗粒物中水溶性离子特征

本研究利用离子色谱法对苏南农村地区两个采样点PM2.5样品中Cl-,SO2-4,NO-3,NH 4,Mg2 ,Na ,K 7种主要水溶性离子进行了分析,讨论了该地区PM2.5中水溶性离子组成及其时空分布特征.     

兰州市大气细颗粒物中水溶性离子的污染特征

为了探讨兰州市大气细颗粒物中水溶性无机组分的污染特征及来源,采集了2012年冬季和2013年夏季PM_(2.5)样品共40个,并利用离子色谱法对其中的无机离子进行了分析.分析结果显示,兰州市PM_(2.5)中无机离子冬季平均值为39.59μg·m~(-3),夏季平均值为10.71μg·m-3,冬季污染程度远高于夏季,SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-是3种最主要的水溶性离子;阴阳离子当量回归分析表明,冬季兰州PM2.5组分偏酸性,夏季偏碱性,离子间的结合方式主要以NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4和NH_4Cl的形式为主,冬季还有少量KNO_3、NaNO_3、K_2SO_4、Na_2SO_4、KCl和Na Cl存在;[NO_3~-]-/[SO_4~(2-)]比值的均值冬季为0.58±0.22,夏季为0.49±0.20,说明兰州市的冬季大气污染虽然呈现燃煤源等固定源和机动车尾气等流动源并存的复合污染类型,但仍然以煤烟型污染为主,而夏季NO_3~-受高温条件影响比较大,机动车尾气污染仍需引起重视.     

辽宁西南典型城市冬季大气细颗粒物水溶性无机离子污染特征及来源解析

本研究于2018年12月3日-2019年1月1日在辽宁省西南典型城市葫芦岛市和朝阳市分别布设3个城区采样点,在区域传输点龙屯水库布设1个采样点,采集大气细颗粒物PM2.5样品(n=201).使用离子色谱检测样品中的Na+、Mg2+、Ca2+、K+、NH4+、SO42-、F-、Cl-和NO3-的质量浓度.观测期间PM2....     

大气细颗粒物(PM_(2.5))中多环芳烃的分析测定与污染特征

采集了北京西三环地区的PM2.5样品,利用超声提取(UE)-固相萃取法(SPE)分离富集得到PM2.5中的多环芳烃(PAHs),对不同的固定相及洗脱液比例进行PAHs回收率比较,得到最优预处理条件.建立了基于HPLC-UV的PM2.5中PAHs分析方法,定量检出17种典型PAHs.对2014年4月12日至2014年5月1日期间PM2.5中PAHs污染特征进行分析,结果显示,PAHs总浓度(∑PAHs)范围为2.6—145.7 ng·m-3,平均浓度为32.2 ng·m-3,不同环数PAHs所占比例顺序为5环2环3环6环4环,呈富5环的特征.PM2.5质量浓度与∑PAHs及苯并[a]芘(Ba P)均呈现出良好的正相关性,R2分别为0.8和0.6.     

绵阳市PM2.5中水溶性离子特征及来源分析

为研究绵阳市PM2.5中水溶性离子污染特征及来源,于2018年4月15日-2019年2月28日在绵阳市设置5个采样点位进行样品采集,利用Dionex ICS-2000离子色谱仪分析了9种离子(F-、Cl-、NO3-、SO42-、Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+),并通过SPSS进行来源解析.结果 表明,绵阳市ρ(总水溶性离子)年均值为20.8 μg·m-3,在PM2.5中w(总水溶性离子)为46.6％.离子中质量浓度大小顺序依次为:ρ (NO3-)＞ρ(SO42-)＞ρ(NH4+)＞ ρ(Ca2+)＞ ρ(K+)＞ρ(Cl-)＞ ρ(Na+)＞ ρ(Mg2+)＞ ρ(F-),其中SNA(二次离子NO3-、SO42-、NH4+)为水溶性离子主要组成部分,水溶性离子中w(SNA)为86.4％.水溶性离子质量浓度季节变化趋势为:冬季＞秋季＞春季＞夏季,除Mg2+外其余离子质量浓度季节变化趋势与总离子浓度趋势一致,ρ(Mg2+)夏季与春季相当.SNA间具有较好的相关性,表明二次离子来源具有高度相似性,NH4+与SO42-摩尔当量浓度线性拟合斜率大于0.75,表明绵阳市大气环境为富氨状态,二次离子主要以(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在.污染天NO2、 w(NO3-)和NOR(氮氧化率)均增大,且污染水平越严重w(NO3-)增幅越大,而w(SO42-)和w(NH4+)基本不变,表明NO3-增加导致PM2.5浓度升高.四季SOR(硫氧化率)和NOR均大于0.1,表明NO3-、SO42-主要来源于气态污染物二次转化,受温度和湿度影响,SOR值夏季最高,NOR值夏季最低冬季最高.SPSS来源解析结果显示绵阳市PM2.5中水溶性离子主要受二次转化、生物质燃烧以及扬尘源影响,三者合计贡献率为82.7％.     

鞍山市秋季大气PM_(2.5)中元素污染特征和来源分析

为了解鞍山市秋季大气细颗粒(PM2.5)中污染元素的污染特征和来源,于2014年10月在鞍山市6个监测点位采集PM_(2.5)样品,运用富集因子和相关分析法对元素的污染特征和来源开展研究.结果表明,Fe、Ca、Zn、Mg、Na、Pb元素浓度含量之和占所有检测的12种元素浓度的98.13%,是主要的污染元素;鞍山市秋季大气细颗粒物中污染元素主要来源于钢铁冶炼、机动车尾气与燃煤的混合型污染源.     

北京初冬季PM_(2.5)中无机元素与二次水溶性离子浓度特征

为研究北京城区初冬季大气颗粒物中水溶性二次无机离子及元素的组成特征,2016年11月,利用青岛明华MH-16型PM_(2.5)采样器在北京城区采样点进行大气颗粒物采样,样品采用离子色谱和电感耦合等离子体质谱分析.结果表明,NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+在观测期间平均浓度分别为20.5±11.4μg·m~(-3),13.4±12.1μg·m~(-3)和10.7±8.8μg·m~(-3),SNA(sulfate、nitrate、ammonium)总浓度为44.6±45.2μg·m~(-3).采样期间颗粒物中K、Fe、Na、Zn、Ca、Al、Mg及Pb元素的质量浓度比较高,占所分析元素总浓度的94.5%.采样期间Cr、Ni、Pb、Mn等元素的富集因子10,Zn、Cu、As、Mo等元素的EF值超过100.     

太原市大气颗粒物PM_(10)和PM_(2.5)多时间尺度变化规律研究

选取太原市城区10个监测点2014—2016年PM_(10)和PM_(2.5)日变化数据,分析和探讨了其时空变化特征,及其与人类经济活动的同步性规律;采用小波连续变换的功率谱方法识别颗粒物周期变化特征,采用可视化主成分分析法识别不同时间尺度下颗粒物变化的影响因素。结果表明,太原市大气颗粒污染物PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度的变化存在明显的时空差异,新兴经济发展区较传统老工业区污染严重,颗粒物污染程度在冬季较为严重。小波分析结果显示,PM_(10)和PM_(2.5)时间序列的变化周期均以4~8 d的短周期为主(P0.05),污染物的质量浓度变化与城市经济活动的周波动变化相一致;PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度最大值出现在周波动的中间时段,最小值出现在周末。可视化PCA结果揭示,大气颗粒物PM_(10)和PM_(2.5)季节性波动均受冬季影响较强;周波动周期内均受周三影响最大;一天之内PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度分别受夜晚和早晨影响最大,但白天颗粒物质量浓度变化是造成其日变化特征的主要因素。研究结果有利于从不同时间尺度辨析能源城市大气颗粒物污染的多变特征,有针对性地开展大气污染防控,也可为管理部门制定相关标准和规范提供科学依据。