汾渭平原吕梁市颗粒物潜在源及输送通道分析

基于汾渭平原吕梁市2017~2019年颗粒物浓度监测数据和地面气象观测数据,利用后向轨迹聚类分析法以及潜在源贡献函数(PSCF)等方法研究了吕梁市冬季PM₁₀和PM_2.5大气污染特征及其潜在源区,最后结合轨迹密度分析法(TDA)、轨迹停留时间分析法(RTA)对轨迹聚类分析得到污染输送通道进行补充分类,并分析了不同输送通道的输送特征.研究发现,吕梁市2017~2019年颗粒物年均浓度逐年下降,其中PM₁₀下降了28μg/m³,PM_2.5下降了17μg/m³,冬季下降幅度最大.3a冬季风向风速和浓度的统计分析表明吕梁市颗粒物浓度受东北和西南风影响最为显著,其原因是受当地三川河河谷地形的影响.影响吕梁市PM₁₀污染的潜在源区主要位于西南方向,PM_2.5污染的潜在源区主要分布在西南、东和东南方向,颗粒物污染输送通道可概括为:西北、西南和偏东(东+东南)通道.西北通道气流移动速度快,途经新疆、内蒙、甘肃和陕西北部等区域;西南通道气流移动速度慢,主要途经陕西中南部渭河平原等污染严重的区域;偏东通道的气流移动速度慢,气流先沿太行山东麓南下,在经过太行山的横断山谷(太行陉、井陉等)时转向进入山西.PM₁₀污染时西北通道贡献最大,偏东通道贡献最小,且两个通道下绝大多数发生的均是轻度污染,占比都在90%左右;PM_2.5污染时三类通道下发生轻度污染的比重较PM₁₀均下降,西南和偏东通道下发生中度污染以上的比重在50%左右,且西南和偏东通道途经的区域恰好是PSCF计算得到的潜在源区位置,说明了西南和偏东气流容易将细颗粒物输送至吕梁.WRF (天气预报模式)的风场模拟较为直观的解释了三类污染输送通道,且复杂地形是形成污染输送通道的一个重要因素.西北和西南污染输送通道主要受吕梁山脉的影响,偏东污染输送通道主要受太行山及其横谷的影响.     

基于综合立体观测网的京津冀地区污染过程分析

为揭示大气污染的演变规律,推动京津冀及周边地区空气质量的持续改善,针对大气重污染发生—演变—消散全过程的核心科学问题,在京津冀及其周边地区建立大气污染传输通道立体观测网,围绕2017年秋冬季和2018年春、秋、冬三季开展重污染时段和重污染过程的地基和车载走航观测,评估区域大气污染输送和城市间大气污染的相互传输量.结果表明:北京市污染呈明显的区域性特征,春季主要受区域不利扩散条件及沙尘传输影响,秋季主要受西南通道传输影响,冬季主要受西南、南部、东南通道混合层内传输与区域扩散条件不利的共同影响.秋冬季京津冀地区NO₂、SO₂污染物垂直柱浓度整体低于西南、东南和南部输送通道区域,当弱南风静稳天气条件主导时,北京市易受到污染物输送的影响,形成局域污染过程.研究显示,北京市重污染时段外来污染物各类尺度输送通道中,西南通道污染传输为主导,部分时段还受到东南和东部通道污染传输的影响.      

基于CALIOP探测的京津冀地区气溶胶垂直分布特征

利用2011—2015年星载激光雷达(CALIOP)探测资料分析京津冀地区气溶胶消光系数(AEC)的垂直分布,AEC表征了气溶胶的浓度水平。结果表明:AEC的垂直分布季节变化显著,2 km以下尤为明显;整层气溶胶光学厚度(AOD)在夏季(0.7)高于其他季节,湿度对AEC产生较大的影响;而500 m以下低层的AEC体现的特征与之相反,冬季最大(0.65 km~(-1)),春夏季较小(0.25 km~(-1))。夏秋季低层AEC存在较大昼夜差异,夜间最大为0.65 km~(-1),是白天的2.5倍,低层较大的相对湿度昼夜变化成为消光系数巨大差异的主因。南北向贯穿京津冀地区垂直剖面上AEC的分布显示,在夏季夜间,气溶胶浓度水平在南部地区的低层较高,而在其他季节并没有体现出明显的南北差异。     

气象资料同化对PM2.5预报影响的模拟分析

基于GSI（网格点统计插值）同化系统和WRF-Chem模式,利用高分辨率的气象自动站观测资料和天气雷达资料进行同化和模拟预报,针对2017年11月4~5日发生在我国京津冀地区的一次污染过程,对比研究了气象资料同化对PM_2.5模拟效果的影响.结果表明,WRF-Chem模式能较为准确地预报出北京-石家庄-邯郸的污染带分布和演变,低层风场辐合是污染带形成的主要气象因素;无同化的控制试验由于地层风场辐合较强,高估了污染带上的PM_2.5浓度,同化试验减小了低层的风场辐合,同时增高了地面温度并抬升了边界层高度,从而降低了污染带上PM_2.5的浓度;预报检验分析表明,同化试验的预报效果整体好于控制试验,0~36h的平均BIAS（标准偏差）和RMSE（均方根误差）分别降低了7.55和5.42μg/m³,MFB（平均相对偏差）和MFE（平均相对误差）分别降低了28.8%和9.4%,同化试验在预报的第10~30h时段上的改善效果最为显著.     

基于PCT方法的京津冀冬季PM2.5重污染天气型分析

T模态斜交主成分分析法（PCT）分析的天气过程时间尺度越长,该算法的优势越明显,天气分型结果也更完整,可信度越高.利用京津冀地区2014年冬季-2019年冬季（每年12月-翌年2月）的环境监测资料,以区域平均PM_2.5日均值大于150 μg·m^-3为标准,筛选出72个京津冀地区PM_2.5重污染日,采用ERA5提供的0.25°×0.25°气象再分析资料,应用PCT算法将72个PM_2.5重污染日海平面气压场客观地分为高压前部型、锋前低压型、高压后部型、均压场型和弱低压型5种类型,分别占总PM_2.5重污染天数的34.72%、20.83%、16.67%、16.67%和11.11%.另外,对2017年2月12-16日京津冀地区PM_2.5重污染过程的分析表明,重污染天气过程中随着逐日天气型的演变,污染物浓度特征、近地面风场和大气污染物污染传输路径均发生相应变化.     

基于OMI数据的中国中东部臭氧及前体物的时空分布

基于OMI卫星资料,分析了2005—2014年中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)、对流层NO₂柱浓度及甲醛总柱浓度的时空演变趋势及相互关系. 结果表明:近10年来,中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)呈上升趋势,2005年及2014年分别为60.64、69.43 μg/m3,年均增长率为1.6%;对流层低层ρ(O₃)增长的区域面积不断扩大,部分地区增长超23 μg/m3;呈春夏季高,冬季最低的分布趋势. 2005—2012年,对流层NO₂柱浓度呈上升趋势,2005年及2012年分别为4.41×1015、5.90×1015 mol/cm2,年均增长率为4.8%;2012年后呈下降趋势,下降的区域面积逐步扩大,部分地区降低约 15×1014 mol/cm2;呈冬季最高、夏季最低的分布特征;2005—2010年甲醛总柱浓度呈上升趋势,2005年及2010年分别为9.74×1015、1.59×1016 mol/cm2,年均增长率为12.6%,2010年后呈下降趋势;呈夏季最高、冬季最低的分布特征;甲醛总柱浓度增长的区域面积逐渐扩大. 利用甲醛与NO₂柱浓度比值探讨臭氧控制区的空间分布特征,表明鲁豫晋、京津冀、长三角及珠三角地区中心城市属于VOCs控制区,周围城市属于VOCs-NO_x协同控制区,其他地区属于NO_x控制区.      

西宁地区大气边界层风、温场特征研究

利用西宁地区2009-2011 年地面气象及高空探测资料,统计及数值模拟研究了大气边界层风、温场特征。结果表明,西宁地面风场状况受地形的影响较大,风场复杂。地面较高频率风向与河谷走向基本一致,谷底平均风速较小,在北川河谷及湟中县西南为风速低值区。高空和地面主导风向在100 m以下发生转换,7：00 高空以西风和西西北风为主,19：00 则以东东南风和西西北风为主,风速均以西风和西西北风最大。风速垂直切变在冬季大,夏季小,夏季傍晚的风速垂直切变明显高于清晨。温度场特征表现为冬季出现逆温频率高,夏季低,清晨出现逆温层厚度较傍晚厚且逆温增温率强。逆温特征较黄土高原河谷城市及黄土高原较湿润地区更为明显,但较黄土高原干旱区则相对弱。混合层高度特征表现为春、夏季较高,冬季最小,气温相当的干旱季节混合层高度大于湿润季节,日混合层平均高度约在200～3 000 m变化,变化幅度大,扩散条件的日变化相差较大。     

大气环境监测结果空间代表性的一个分析实例

通过计算石家庄西北郊大气环境监测站2014年的逐时浓度印痕,系统分析影响当地空气质量的潜在污染来源区域.使用实际气象观测资料和CALMET风场诊断模式获得当地区域边界层风场;使用反向拉格朗日粒子扩散模式计算印痕,分析其平均分布和日变化,以及与主要污染物(PM_(10))浓度变化的关系.结果表明,(1)石家庄地区山地-平原局地环流对风场有重要影响.(2)西北郊站监测结果代表的污染源区域有明显的日变化,午后主要为偏南和东南方向的污染来源,夜间至次日上午主要为西北山前和山地区域的来源.(3)PM_(10)浓度与污染来源区域具有同步的日变化关系,午后浓度下降,夜间浓度升高并维持到次日早上和正午.从夜间至次日上午时段西北方向的污染来源决定了该站的空气质量.(4)监测结果代表的主要污染物来源区域远超出其行政属地范围,外部来源的贡献率超过60%,当地影响不足40%.(5)造成西北郊站监测浓度整体偏高的主要原因是地形和位置因素,及测站以西的实际污染排放源.     

南京冬季雾天颗粒物中PAHs分布与气象条件的关系

为研究南京冬季雾天PM10、PM2.5中PAHs的分布特征以及雾天气条件对其影响,2007年11月15日至12月30日分别于雾天和晴天采集了大气气溶胶PM10分级样品,测定了样品中的16种优控PAHs.结果表明,雾天PM10和PM2.5中Σ16PAHs质量浓度较晴天分别高出34.72,35.35ng/m3,且昼夜变化没有晴天明显.低环PAHs在所在粒径段内占有比例逐渐递减,而高环PAHs逐渐增大.雾天苯并(a)芘(BaP)等效质量浓度(BaPE)超出BaP居民区标准(5.0ng/m3)1.48ng/m3.分析气象条件看出,雾天逆温层结稳定、相对湿度较大,且0.65~2.10μm粒子中PAHs质量浓度有增加的趋势,呈现出积聚模态颗粒物富集;雾天有东南暖湿气流和西南气流存在,为雾的发展提供了丰富水汽来源,带来的污染颗粒充当雾凝结核;同时弱风条件使上下层空气发生交换,雾体变厚,维持雾发展,加重了PAHs污染.     

秋季秸秆焚烧对京津冀地区霾污染过程的影响分析

以2016年10月份京津冀地区一次持续5d(10月12~16日)的严重污染过程为例,综合卫星数据、污染物地面监测站点数据、气溶胶地基观测数据以及气象数据,分析山东、河南、山西等周边地区的秸秆焚烧对京津冀霾天气的影响.研究表明,京津冀地区污染时期的CALIPSO(Cloud-Aerosols Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observations,云-气溶胶激光雷达和红外探测卫星)气溶胶组分含有大量煤烟型气溶胶,AERONET(AEROsol robotic NETwork)Beijing站观测数据显示13日气溶胶体积数浓度谱呈现双峰分布,细粒子峰值半径为0.33μm,峰值体积浓度为0.145μm~3/μm~2.14日气溶胶谱基本呈现单峰分布,细粒子占主导地位,体积浓度达到0.34μm~3/μm2.污染物地面监测站点数据显示PM2.5、CO和SO_2浓度均显著增加,峰值浓度分别为339μg/m~3、2mg/m~3、20μg/m~3;CO、PM_(10)、PM_(2.5)与秸秆焚烧火点数量之间的相关系数分别为0.65、0.79和0.68,说明本次污染与周边地区的秸秆焚烧的污染物传输有关.HYPLIST(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model,拉格朗日混合单粒子轨道模型)后向轨迹分析表明,14日到达京津冀地区的气团均经过秸秆焚烧地区,气团中会携带大量秸秆焚烧产生的污染气体和颗粒物,加重京津冀地区地区霾污染过程.此外,污染过程中地面风场较弱,以静小风为主,平均风速1m/s,不利于污染物扩散和稀释;底层大气湿度较大,平均相对湿度77.8%,高湿的大气环境促进了气溶胶吸湿增长和污染物聚集,导致污染加剧;大气稳定度高,对流运动较弱,稳定的大气条件不利于污染物扩散,使得污染过程延长.因此,本次重污染天气归因于自然和人为因素共同作用的结果,即人为秸秆焚烧导致的本地污染源排放和传输、机动车尾气等本地污染物、京津冀地区的静稳大气和近地面丰富的大气水汽共同作用的结果.     

中国东部秋季大气黑碳分布和来源的数值模拟

应用耦合黑碳源示踪方法的区域大气化学WRF-Chem模式,对中国东部秋季黑碳气溶胶(BC)分布特征进行研究.研究发现中国中东部BC浓度较高(>2μg/m³), BC高值区(>4μg/m³)分布在华北平原、长江三角洲、两湖及四川东部等地区.工业源、居民生活源、交通源是BC的主要排放源,其中工业源会造成近地层BC分布呈点状高值,地形及气象条件也是影响BC累积和传输的重要因素.BC浓度较高的京津冀BC以本地源贡献为主,在不同的风场及大气扩散条件下,外来源对京津冀BC贡献占比的变化较大.BC来源可分为两种情形:一是传输型:地面风速较大,外来源贡献占比达35.1%;二是静稳型:地面风速小,大气条件静稳,以本地贡献(80.1%)为主,来自京津冀周边省份(山东、河南、山西和陕西)的贡献较少(6.9%).本地源与外来源对京津冀BC贡献比呈相反的日变化特征,其中傍晚～早上,本地贡献占比维持在较高水平;午后本地贡献占比减小,外来输送明显增强.当京津冀地区受外来输送影响更大时,日变化特征更明显,外来贡献在午后占比可超过40%.     

京津冀重污染大气污染物输送路径分析

基于HYSPLIT模型,模拟2014年2月19日至2月27日京津冀空气重污染气团24 h后向轨迹。结果表明,京津冀区域重污染期间1000 m高空存在西南输送通道,京津冀三地24 h气团源地分别为河北南部、山东聊城或河北邯郸、山西东南或河南北部。重污染期间,近地层100 m处风速气流表现为西南-南风,风速3 m/s时,空气质量会达到五级重度污染及以上水平;近地层100m处气流也可能是较强的东南风,能缓解区域空气染污程度。重污染清除过程中高空表现为下沉气流,且100 m处风速10 m/s。京津冀地区空气质量指数(AQI)与近地层100 m高空风速有显著相关性,相关系数为0.804,可根据低空风速预测空气重污染。     

西双版纳2021年冬末盛夏暴雨对比分析

利用ERA5欧洲中心再分析资料、常规观测资料对比分析了2021年2月7～9日和7月19～21日西双版纳冬夏暴雨天气。结果表明：（1）500hpa南支低压槽加深东移和700hPa低空急流充沛的水汽输送并急剧辐合以及低层切变线或辐合区扰动触发抬升利于冬季暴雨发生;夏季暴雨是在500hPa“东高西低”高压环流间低涡持久稳定和热力抬升低层大量的水汽至暴雨区上空引发强辐合上升运动下产生的;（2）大气边界层弱偏强冷平流利于冬季暴雨发生,近地面极弱的冷平流是夏季暴雨发生的有利条件。     

镇江市四季PM2.5污染特征与潜在源区分析

利用2017年3月1日—2018年2月28日镇江市环境监测站提供的逐时数据,对镇江市PM_(2. 5)污染特征进行分析,并结合HYSPLIT-后向轨迹模型,综合运用轨迹聚类及PSCF、CWT分析方法,计算了不同季节影响镇江城区PM_(2. 5)的主要气流输送路径及镇江市PM_(2. 5)的主要潜在源区。结果表明:镇江市PM_(2. 5)浓度季节分布特征明显,冬季PM_(2. 5)浓度最高,夏季最低。四季PM_(2. 5)浓度日变化均呈两峰一谷型分布,且夜间普遍高于白天,周末高于工作日。四季PM_(2. 5)浓度与NO_2、CO相关系数较高,表明工业排放与交通源可能是镇江市PM_(2. 5)的主要来源。镇江地区气流输送存在显著的季节变化特征:春季西北偏西及东北方向气流轨迹占主要优势;夏季气流主要来自东北、东南及西南方向;秋季以东北及偏东气流为主;冬季西北气流轨迹占绝对优势。镇江四季PM_(2. 5)浓度受本地及周边城市的局地污染输送影响较大,主要潜在源区集中分布在江苏本地及其周边的山东、安徽、浙江、上海等地。春、夏、秋季这些地区对镇江PM_(2. 5)浓度贡献值基本为35～75μg/m~3;冬季该贡献值较大,均在75μg/m~3以上,最高值可达到150μg/m~3以上;同时,冬季受北方污染输送影响,河北、京津冀等地也是主要潜在源区,贡献值为35～75μg/m~3。     

1960~2012年长江三角洲地区雾日与霾日的气候特征及其影响因素

利用1960~2012年长江三角洲地区气象观测资料,对长江三角洲区域雾和霾的时空分布及其影响因素进行了分析.结果表明:长江三角洲地区雾、霾分布不均匀,雾日大值区主要分布在江苏省盐城中部沿海地区、安徽省黄山地区、浙江东部沿海地区,霾日大值区主要分布在以南京、杭州、合肥、衢州为中心的周边城市.时间变化上,城市化水平高的大城市年雾日数在20世纪80年代之前呈增加趋势,之后呈减少趋势;城市化水平低的小城市年雾日数也呈先升后降的趋势,但下降时间滞后于大城市.大城市雾日月平均分布冬季最多,春秋季次之,夏季最少,小城市雾日月平均分布呈双峰型特征,即春季和冬季较多.大城市和小城市年平均霾日数一直呈增加趋势且20世纪90年代之后差距变大.区域气候变化和城市化导致的温度上升,空气污染加剧导致的气溶胶增加,是造成长江三角洲雾日、霾日不同变化特征的原因,但它们之间的相互作用效应复杂,值得深入研究.     

基于多源资料天津一次雾-霾过程的边界层特征

为探究雾-霾过程的边界层特征,选取天津市2019年12月7~10日一次严重的雾-霾典型过程,采用常规自动气象站资料、环境小时浓度资料、以及微波辐射计、风廓线雷达、气溶胶激光雷达等多种观测资料及WRF-Chem源追踪方法对此次污染过程进行综合分析. 结果表明,此次雾-霾过程可明显分为雾生成、雾与霾交替、霾、霾消散等4个阶段;雾-霾天气与大气温度层结密切相关,伴随着逆温生成,相对湿度和液态水含量最大增长速率分别达13.44%/h和0.013g/(m³·h),呈爆发性增长,相对湿度快速增至92%,微波辐射资料可较好预报雾的生成;雾与霾交替出现阶段雾天气改变了边界层结构,雾层内大气呈中性状态,相对有利于污染物在雾区内扩散,PM_2.5高浓度主要出现在边界层400m以下,雾顶持续逆温抑制了污染物向上层大气扩散,造成雾区内污染物浓度加重,地面PM_2.5质量浓度为135~223μg/m³,维持中度-重度污染;雾-霾天气与垂直风场有较好的对应关系,雾与霾交替出现阶段存在低风速和较大风速(西南风带来充沛水汽)两种有利于雾维持的情况,雾顶逆温层以上风速为6~12m/s,雾层内为1~2m/s,雾的存在不利于近地面空气质量的改善;此次雾-霾过程天津本地源排放贡献为36.1%,区域输送贡献为63.9%,整个过程表现出明显的区域输送特征.     

北京及周边城市一元脂肪酸大气颗粒物干沉降通量及来源分析研究

城市大气颗粒物中有机质浓度不断攀升,其中有机酸为重要成分之一.通过PUF膜收集大气颗粒物干沉降,采取溶剂提取、衍生化和GC-MS分析,对2007年12月～2008年11月间,北京及其周边城市天津、唐山、保定的大气颗粒物干沉降中一元脂肪酸含量进行了观测研究.结果表明,干沉降中可检出所有C10～C24的烷酸,以及油酸、亚油酸和桐油酸3种烯酸.干沉降量最大的是正十六烷酸,其次为正十八烷酸,油酸、亚油酸的含量也相对较高.年均干沉降量最大的城市为北京,其次是保定、唐山、天津,沉降量分别为0.32、0.25、0.16和0.12 kg.(hm2.a)-1.北京一元脂肪酸的平均日沉降量最大值出现在8～9月,达262.43μg.(m2.d)-1;4～5月次高,为130.98μg.(m2.d)-1;天津市最高值出现在4～5月,为66.04μg.(m2.d)-1;唐山出现在2～3月,为73.62μg.(m2.d)-1;保定出现在4～5月,为173.28μg.(m2.d)-1.源解析显示,京津冀四城市的一元脂肪酸的年度干沉降以机动车排放源最为重要,其次为微生物源和餐饮源,秋季北京大气餐饮源排放脂肪酸量很高.     

葫芦岛市大气颗粒物潜在源区分析

基于后向轨迹模式(HYSPLIT)模拟了葫芦岛市2019—2021年气流的72 h后向轨迹,同时结合同期的逐日PM_2.5浓度数据,采用潜在源贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT)探讨了葫芦岛市PM_2.5不同季节的潜在源区及其对葫芦岛市PM_2.5浓度的贡献。结果表明：冬季,葫芦岛市最主要的潜在源区为乌兰布和沙漠,其次为蒙古国东南部、内蒙古东部、京津冀地区和辽宁省西部城市群;秋季葫芦岛市最主要的潜在源区为辽宁省南部、京津冀地区、山东省北部和河南省北部;春季的相对高值区域零星分布在京津冀地区、山东省和渤海海域等地区,夏季相对高值区域零星分布在京津冀地区和山东省西北部。     

区域大气颗粒物干沉降采集及金属元素分析方法

以颗粒物为载体,从大气向水体、土壤和植被沉降的金属元素污染日趋严重.为了解其在京津冀区域的污染程度和沉降规律,利用聚氨酯泡沫膜片(PUF膜)为代用面,在区域内布设10个站点同步采集大气颗粒物干沉降.选择HNO3-H2O2-HF为消解酸体系,建立了微波消解-电感耦合/等离子体质谱(MAD-ICP/MS)测定其中20余种金属元素的方法,并通过分析2种国家标准物质的条件实验确定了优化的分析方案.结果表明,2007~2008年冬季京津冀地区大气颗粒物干沉降通量变化为85~912 mg.(m2.d)-1,其中河北保定地区金属元素沉降通量最高,兴隆最低;北京、天津和唐山市区明显高于郊区站点.地壳元素(A、lFe、Mn、K、Na、Ca、Mg)干沉降通量变化为151~16 034μg.(m2.d)-1,明显高于人为源元素(Cu、Pb、Cr、N i、V、Zn、Ba)1~3个数量级[14~243μg.(m2.d)-1];Zn和Ca分别是区域内干沉降通量最高的重金属和地壳元素,Mo、Co、Cd、As、Be沉降量较少;Pb和Zn出现明显富集.     

南京一次大雾过程边界层特征分析

雾、霾影响空气质量,特定气象条件有利于雾、霾形成。利用南京大学仙林综合观测基地的近地层湍流资料以及MICAPS气象资料,分析了2011年11月18日南京一次大雾过程的边界层特征。结果表明,大雾发生前后南京处于高空低压槽前,西南暖湿气流向南京地区输送充足的水汽,而近地面主要受到低压倒槽的控制,使得近地层相对湿度一直在90%以上。边界层上空(约300~500 m)存在很强很厚的逆温层,近地层动量通量几乎为0,感热通量也几乎为0,表明大雾期间南京地区大气一直处于稳定的边界层中,近地层湍流很微弱,有利于大雾的形成和维持。能谱分析表明,能谱高频段满足-2/3率,但中低频率部分可能由于非均匀下垫面地形的影响,分布比较杂乱。