菲对湘江沉积物吸附镉的影响

制备了镉单独污染和镉-菲复合污染的模拟水样,研究了菲对湘江沉积物吸附模拟水样中镉的动力学和热力学特征的影响,并进一步研究了在不同水样pH和ρ(沉积物)下,菲存在与否及ρ(菲)对沉积物吸附镉的影响.结果表明,无论菲存在与否,湘江沉积物吸附镉的热力学数据均能够用Langmuir方程拟合,相关系数达到0.99以上,属单分子层吸附;动力学数据均可用拉格朗日二级动力学方程拟合,相关系数接近1;以化学吸附过程为主,且在湘江沉积物上的吸附均以快速吸附为主;但是菲的存在削弱了沉积物对镉的吸附能力,提高了镉的解吸率.在试验范围内随着水样pH逐渐增大,菲对沉积物吸附镉的影响越小;ρ(菲)越大,沉积物对镉的吸附量越小;菲对沉积物吸附镉的影响主要是由于菲与镉竞争沉积物颗粒矿物之间的孔隙以及甲醇化的菲分子与颗粒的结合掩蔽了颗粒物表面的部分极性基团两方面原因造成的.      

海河沉积物对菲的吸附解吸行为研究

采用北运河坝河断面、海河干流邓善沽断面及葛沽镇断面表层沉积物及南开花园土为吸附剂,以菲为吸附质进行一系列吸附动力学和吸附-解吸平衡实验研究。结果表明,菲在各颗粒物上的吸附动力学过程,在0-4h内基本可达吸附平衡,刚开始吸附速率很快,然后迅速降低,并逐渐稳定;菲在各颗粒物上的等温平衡吸附可用线性等温线方程及Freundlich方程较好的拟合;不同来源颗粒物对菲的吸附能力随颗粒物中有机质含量增加而增强;葛沽镇颗粒物经高温灼烧处理后,其吸附能力明显降低;各天然颗粒物及不同温度灼烧处理的颗粒物对菲的解吸行为存在不同程度的滞后,灼烧颗粒物的滞后性远远大于原颗粒物,颗粒物中的有机质组分及性质对菲的解吸滞后有重要影响     

河流沉积物对典型PPCPs的吸附特性及其影响因素

采用批平衡实验方法,研究了黄浦江沉积物对环丙沙星(CIP)、四环素(TC)、磺胺甲唑(SMX)和三氯生(TCS)的吸附特性,探讨了吸附时间、初始浓度、溶液p H值和温度等因素对吸附过程的影响.结果表明,CIP、TC、SMX和TCS在沉积物中的吸附过程均呈现先快速后缓慢的变化趋势,等温吸附平衡时间约为4 h.溶液p H值对CIP、TC和TCS的吸附过程具有显著影响,但对SMX的吸附影响较小.目标PPCPs吸附过程符合准二级反应动力学方程,吸附常数为4.89×10-3~1.96×10-2kg·(min·mg)-1.吸附等温线能较好地符合Freundlich方程和线性方程,高温不利于CIP和TCS吸附,而利于TC和SMX吸附.沉积物对CIP、TC和TCS的吸附能力较强,但对SMX吸附效果较差,当初始浓度为10 mg·L-1时,沉积物对CIP、TC、SMX和TCS的平衡吸附量分别可达702.8、733.1、54.7和695.0 mg·kg-1.     

菲在渤海湾潮滩不同粒径沉积物上的吸附行为

采用批量试验的方法,研究了菲(PHE)在渤海湾潮间带不同粒径沉积物上的吸附行为,探讨了吸附等温式参数与有机质含最和性质之间的相关关系.结果表明:(1)不同粒径沉积物中总有机碳(TOC)含量(0.86～10.67 mg/g)表现为:粘粒＞砂粒＞粉砂粒;岐口不同粒径沉积物中碳黑(BC)含量(0.25～1.46mg/g)与T...     

菲在沉积物上的吸附-解吸研究

采用批量实验的方法,研究了盐度对菲在沉积物上的吸附的影响以及菲的初始浓度、沉积物结构性质改变、盐度对菲解吸的影响,并深入讨论了不可逆吸附的机制.结果表明,提高盐度促进菲的吸附,促进程度与沉积物所含有机质（SOM）有关.由菲吸附增加计算得到的盐常数0.299 L·mol^-1高于由菲溶解度降低计算得到的盐常数0.125 L·mol^-1.菲的解吸具有不同程度的迟滞性,实验数据用Freundlich方程拟合,解吸迟滞性用热力学指数TII表征.随着菲初始加入浓度增加,TII值先降低后又增加,以淡水中菲的解吸为例,随着菲初始浓度由0.5 mg·L^-1增加到2.5 mg·L^-1,TII值先由0.80降到0.38又增加到0.55,表明解吸迟滞性呈先下降后增加的趋势.氢氧化钠处理后的沉积物与原沉积物相比解吸迟滞性减弱,TII值由0.55降到0.33,说明对菲的锁定能力变弱.首次报道了盐度对菲解吸的迟滞性影响,结果表明,菲的解吸迟滞性指数TII值由淡水中的0.55减少到盐水中的0.42,说明盐水中菲解吸迟滞性比淡水中弱,解吸迟滞性的变化可以用菲分布到的吸附点位能量高低不同以及菲分子是否能够锁定在吸附剂内部微孔来解释.     

海洋表层沉积物及其非水解有机质级分对菲和壬基酚的吸附

选择5个南海表层沉积物及其非水解有机质(NHC)级分作为研究对象,应用元素分析、二氧化碳和氮气吸附技术及X射线光电子光谱(XPS)表征,同时研究了其对菲和壬基酚的吸附行为.沉积有机质的有机碳含量与吸附能力之间存在显著的正相关关系,表明沉积有机质在吸附疏水性有机污染物(HOCs)过程中的重要作用.同时,沉积有机质的吸附能力和微孔体积之间也存在显著的正相关,表明微孔填充机理在菲和壬基酚的吸附中扮演着重要角色.此外,NHC级分的表面羧酸碳含量与其对菲和壬基酚的吸附能力之间存在显著的正相关,表明沉积有机质与π供体之间存在较强的π-π电子供受体作用.本研究综合考虑了沉积有机质和HOCs间的多种作用机理(疏水作用、微孔填充和π-π电子供受体作用),有助于进一步理解沉积有机质与有机污染物之间的吸附机制,对于水环境的治理与修复具有重要意义.     

溶解性有机质对菲在沉积物上吸附与解吸性能的影响

采集了北京通州凉水河(标记为L)以及广东东江流域(标记为D)的沉积物,并进行菲(Phe)的连续吸附-解吸实验,研究了不同含量及组成的溶解性有机质(DOMs)对其吸附与解吸性能的影响.结果表明,DOMs能明显抑制菲在沉积物上的吸附,在实验浓度范围内(0~110mg/L),菲在沉积物上的吸附量与DOC浓度呈显著的负线性相关,并且DOC浓度越高,对吸附作用的抑制越显著.在溶解性有机质存在条件下,菲在2种沉积物上的吸附均呈线性吸附特征,kd值随加入沉积物浸出液DOC浓度的减小呈增大的趋势.菲在2种沉积物上的解吸过程均呈现一定的迟滞性,其解吸迟滞性可用热力学指数TII来描述.随着菲初始浓度的增加,TII值先减小后增加,其变化可以用吸附在高低位点上的菲分子比例以及菲分子是否能够被禁锢在吸附剂微孔内部来加以解释;溶解性有机质的存在,能促进菲从沉积物上的解吸,从而使菲的解吸滞后性减弱, 增强其在水环境介质中的迁移与传输能力.     

菲在渤海湾入海河流与河口沉积物上的吸附-解吸行为

采用批量实验方法,研究了菲(Phe)在渤海湾入海河流与河口沉积物上的吸附-解吸过程,以及吸附参数与沉积物有机质性质之间的相关关系.结果表明,Phe在所有沉积物上的吸附和解吸等温线均能由线性分配模型和Freundlich模型很好地拟合.其中,线性分配系数KD值变化在58～743L·kg-1之间,与TOC、TN、DOC、Phe、C/N和DOC/TOC之间呈现显著正相关关系.Freundlich吸附能力参数KF和KFOC值分别在75～367μg1-N·kg-1·LN和2253～34743μg1-N·kg-1·LN之间,均与DOC/TOC呈现显著负相关关系,而与其它有机质参数之间相关性不显著.相比较而言,大多数沉积物的解吸等温线用Freundlich模型拟合的效果更好,并且具有明显的解吸滞后现象.有机质的含量和性质均是影响Phe在沉积物上吸附-解吸的重要因素.对于频繁受到人类活动影响的河流沉积物,溶解性有机质的影响就更为重要.     

长江中下游浅水湖泊沉积物对磷的吸附特征

研究了长江中下游浅水湖泊1 1个沉积物对磷的吸附等温线及其吸附动力学,并分析了沉积物理化特征对磷吸附特征的影响,研究发现:①沉积物对磷酸盐的吸附主要在前1 0h内完成,在0.5h内吸附反应十分迅速,并逐渐达到吸附平衡;②沉积物本底吸附态磷与其有机质、CEC、总磷、无机磷、有机磷、Fe/Al 磷和总氮显著正相关;对磷酸盐的最大吸附量与其CEC和无机磷、有机质和总磷呈显著负相关;而总最大吸附磷量与其有机质、CEC、总磷、无机磷、有机磷、Fe/Al 磷和总氮含量呈显著正相关;③就目前长江中下游浅水湖泊的水质而言,其沉积物存在解析;沉积物对磷酸盐的吸附 解吸平衡浓度与其有机质,CEC ,总氮,总磷以及各形态磷含量均有显著的正相关关系.本研究条件下,即使是污染较为严重的湖泊,其沉积物也具有向上覆水体释磷酸盐的趋势.     

邻苯二甲酸酯在河流沉积物上的不可逆吸附行为

采用平衡吸附实验和循环吸附/解吸实验,研究了邻苯二甲酸二甲酯(DMP)和邻苯二甲酸双-(2-乙基-己基)酯(DEHP)在长江和黄河沉积物样品中的吸附特性和不可逆吸附作用.平衡吸附实验结果表明,DMP和DEHP在沉积物上的lgKoc均高于文献报道值,说明沉积物对PAEs的吸附不仅包括在有机质上的分配作用,而且还存在其他吸附过程.循环吸附/解吸实验结果表明,沉积物对DMP和DEHP的吸附包括可逆的线性吸附和不可逆的非线性吸附.DMP和DEHP在4种沉积物样品上的最大不可逆吸附量分别为125.19～337.37μg/g和515.89～591.41μg/g,且最大不可逆吸附量与沉积物的比表面积,阳离子交换量,黑炭含量等呈正相关.DMP可逆吸附部分的有机碳标化分配系数(lgkroecv)为3.69～4.98L/kg,该值仍大于文献报道的Koc值,说明除在有机碳上的分配作用外,DMP还存在其他的可逆吸附机制.DEHP的lgkorecv为4.12～5.31L/kg,与文献报道值接近,说明DEHP的主要可逆吸附机制为在有机碳上的分配作用.尽管DMP和DEHP的性质差异较大,但二者在4种沉积物上不可逆吸附部分的有机碳标化分配系数(lgkiorcr)接近常数(6.46±0.38)L/kg.由于PAEs在沉积物上存在不可逆吸附,在建立沉积物质量基准时需要考虑其最大不可逆吸附量.     

天然富碳沉积物中菲的吸附行为研究

根据密度和粒度,对受煤矿活动影响的天然沉积物进行分离,并研究原始沉积物和各组分对菲的吸附行为.岩相分析鉴别出沉积物中富含煤和各种煤的生成物,这些富碳物质对沉积物中PAHs的行为意义重大.分别应用了Freundlich以及分配和填孔二元模型对实验数据进行拟合.结果表明,各组分对菲的吸附均表现出非线性的吸附特征,其n值在0.72～0.76之间.轻组分lgKFr高达4.03,显示出与原煤相当的吸附容量.同时,相比Freundlich模型,二元模型表现出更好的拟合度,揭示了低cw下以“填孔”为主导,高cw下以“分配”为主导的吸附机制.富含富碳物质的轻组分虽然在沉积物中含量不足5%,但该组分对整个沉积物吸附量的贡献率高达60%以上.     

内蒙古段黄河沉积物对磷的吸附特征研究

研究了黄河干流内蒙古段6个地理位置的沉积物对磷的吸附行为, 并分析了沉积物组成及其理化性质与磷吸附特征的关系. 结果表明, 沉积物对磷的最大吸附量为43.64～85.46 　mg/kg, 吸附能力较弱. 各沉积物的吸附/解吸平衡磷浓度(EPC₀)范围在0.000 3～0.019 8　mg/L, 与可解吸的内源磷含量正相关, 与地理位置没有表现出相关性. 本研究条件下, 在石嘴山、乌拉特前旗、清水河断面, 沉积物对磷表现为“源"; 在乌海、临河、包头断面表现为“汇", 但释放量和吸附量不大. 内蒙古段黄河沉积物对磷吸附的Langmuir吸附常数K)与阳离子交换量(CEC)、有机质含量、粘土含量均呈正相关, 与平均粒径呈负相关. 活性态Fe含量与最大吸附量显著正相关, 是沉积物对磷的主要持留因素.     

萘和菲在黄土上的吸附动力学

研究了萘和菲在天然黄土和阳离子表面活性剂改性黄土上的吸附动力学过程。结果表明,萘和菲在阳离子表面活性剂改性黄土上吸附速率比在天然黄土上的快,同时吸附数据都能很好的符合一级动力学方程;吸附速率与起始浓度、温度及黄土本身的性质有关;萘和菲的吸附速率常数k与温度T成负相关。吸附反应的活化能分别为:-6.196~-1.172kJ/mol和-28.86~-15.70kJ/mol;萘和菲在天然黄土和阳离子改性黄土上的吸附速率由膜扩散和孔扩散过程控制,实验数据可以用扩散动力学方程拟合。本研究为理解多环芳烃在土壤中的迁移规律提供了理论基础,同时有助于理解土壤环境中石油污染物的迁移。     

Al-CTMAB复合膨润土同时吸附处理水中菲和磷酸根

用AlCl₃和溴化十六烷基三甲基铵(CTMAB)共同改性制得无机-有机复合膨润土Al-CTMAB-Bent,并研究其同时吸附处理水中菲和PO₄^3-的性能.结果表明,在菲和PO₄^3-的初始浓度分别为1 mg/L和5 mg/L(以P计)、水土比为800∶1时,Al-CTMAB-Bent对菲和PO₄^3-的去除率分别为96.3%和90.2%.Al-CTMAB-Bent沉降性能良好,沉降1 h后剩余浊度比相应的有机膨润土下降81.4%,为解决实际污水处理中有机膨润土固-液分离难题提供依据.     

pH和Ni2+对人工纳米氧化硅吸附菲的影响

为了揭示菲在人工纳米氧化硅上的吸附行为,采用批量平衡实验对比研究了灼烧前后纳米氧化硅对菲的吸附,考察了pH值和重金属离子(Ni2+)对吸附行为的影响,并应用位点能量分布模型分析了菲吸附行为的变化.结果表明,吸附数据可用Freundlich模型较好地拟合,高温灼烧后纳米氧化硅对菲的吸附增加,lgKF由1.48增加到2.43;吸附的非线性也增加,结合孔分布及表面积变化,说明纳米氧化硅对菲的吸附为孔填充与表面吸附共同作用,内部孔对菲的吸附起主要作用.pH值的变化没有显著改变原始纳米氧化硅对菲的吸附;但是显著影响灼烧后纳米氧化硅对菲的吸附,吸附随着pH值的增加而降低,pH值由4.0增加到8.0,lgKF减少了73.7%.主要因为提高pH值,可明显增加灼烧纳米氧化硅的表面电荷,降低孔的可及性.不同浓度的Ni2+对菲吸附的影响不同,在Ni2+低浓度时(<5 mmol.L-1),表现为吸附抑制;在Ni2+高浓度时,对低浓度菲(50μg.L-1)表现为促进吸附,对高浓度菲(500μg.L-1)吸附的抑制程度不再增加.这是多个机制共同作用的结果.     

长江口滨岸带潮滩沉积物中菲的吸附特征

以菲为多环芳烃的代表物,对长江口滨岸带潮滩沉积物进行吸附实验,并研究不同盐度、营养盐和温度条件下和不同沉积物组分对吸附的影响.结果表明,Freundlich吸附等温线能较好的拟合实验值,其KFr值与各样点TOC含量变化趋势一致,而非线性特征随样品TOC含量升高及吸附能力的增强而降低.盐度对吸附略有影响,而对于TOC含量...