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以石墨为催化剂载体,以H2PtCl6·6H2O为贵金属活性组分前驱物,采用等体积浸渍法制备了Pt/石墨催化剂.对Pt/石墨催化臭氧化、石墨催化臭氧化以及单独臭氧氧化降解草酸的效果进行了研究.结果表明,在本实验条件下,单独臭氧氧化、石墨催化臭氧化和Pt/石墨催化臭氧化草酸的去除率分别为3.0%、47.6%和99.3%.Pt的负载可以显著地提高石墨催化臭氧化的效果.以草酸的去除效率为催化活性指标对Pt/石墨催化剂的制备条件进行了优化.结果表明,石墨载体的预处理没有提高Pt/石墨催化剂的活性.Pt/石墨催化剂最佳制备条件为:以水为溶剂,浸渍时间24 h,活性组分Pt的负载量为1.0%,氢还原温度为350℃.所制备催化剂经重复使用5次,草酸去除率仍超过90%. 相似文献
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CuO-Ru/Al2O3 催化臭氧化降解苯乙酮的研究 总被引:2,自引:1,他引:1
采用浸渍法制备了以活性Al2O3为载体的双组分催化剂CuO-Ru/Al2O3,利用该催化剂催化臭氧化降解了苯乙酮.结果表明,贵金属钌掺杂能显著提高CuO/Al2O3催化臭氧化苯乙酮的降解效率,如在相同条件下处理30 min后,单独臭氧氧化、CuO/Al2O3/O3和CuO-Ru/Al2O3/O3对苯乙酮水溶液的COD去除率分别为6.3%、20.0%和54.0%.pH对CuO-Ru/Al2O3催化臭氧化降解苯乙酮的效率并没有影响,但与单独臭氧化相比,该催化臭氧化体系更适合在中性或酸性条件下应用.CuO-Ru/Al2O3对水中臭氧有较好的催化分解活性,臭氧分解的速率常数达2.58×10-3s-1,高于二次水中臭氧的分解速率常数1.19×10-3s-1.叔丁醇的试验结果表明,CuO-Ru/Al2O3/O3降解苯乙酮反应遵循羟基自由基(.OH)反应机制. 相似文献
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催化臭氧氧化技术是目前水处理研究的热点,其中金属氧化物是催化臭氧化最常用的催化剂之一,因价格便宜、具有良好的催化性能备受关注。由于催化反应机理复杂,臭氧分子在催化剂表面的分解产物多样,同一种催化剂的催化臭氧化机理存在争议。文章讨论了金属氧化物催化臭氧化中发现的多种机理,主要包括羟基自由基机理、超氧自由基机理、表面络合配位机理和表面氧原子机理;催化剂表面性质影响臭氧分子的分解方式,分别探讨了表面羟基和表面氧空位存在时对催化反应机理的影响,发现表面羟基和氧空位的存在可以促进臭氧分子进一步解离,在诱导臭氧分子分解中起关键作用;讨论了金属氧化物催化臭氧化机理研究的发展趋势,为实际应用提供参考。 相似文献
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臭氧催化氧化控制溴酸盐生成效能与机理 总被引:4,自引:2,他引:2
比较了单独臭氧氧化和金属氧化物存在下臭氧催化氧化过程中溴酸盐的生成规律,探讨了催化剂投量、溴离子浓度、水的pH值、反应温度等对臭氧催化氧化控制溴酸盐生成的影响规律及在催化剂存在下控制溴酸盐生成的机理.结果表明,催化剂投量从0 mg/L增加到250 mg/L,能减少溴酸盐生成量85.1%;当溴离子浓度为0.5、1.0、2.0 mg/L时,臭氧催化氧化分别能减少溴酸盐生成量69.2%、83.5%和15.2%,溴离子浓度变化对催化作用的影响无明显规律;pH值升高会降低催化作用的效果;反应温度在5~25℃之间时,臭氧催化氧化能降低43%~59%的溴酸根生成量(溴离子浓度1.5 mg/L),反应温度变化不影响催化效果.催化剂通过抑制臭氧对次溴酸的氧化减少了溴酸根的生成量.催化剂表面的某些基团与硫酸根络合会削弱臭氧催化氧化控制溴酸根生成的能力,因此,利用催化剂控制溴酸盐的机理与催化剂表面性质密切相关. 相似文献
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ZnOOH/O3催化臭氧化体系去除水中痕量对氯硝基苯 总被引:4,自引:0,他引:4
以实验室制备的羟基化锌(ZnOOH)为催化剂,考察了其催化臭氧化去除水中痕量对氯硝基苯(pCNB)的效能,通过研究自由基抑制试剂叔丁醇对催化效果的影响,推断了催化反应机理,并研究了催化性能的影响因素.结果表明,ZnOOH具有较强的催化臭氧化去除pCNB能力.本实验条件下,蒸馏水中反应20 min时,催化臭氧化比单独臭氧化对pCNB的去除率提高了51.3个百分点;催化过程遵循自由基反应机理,催化剂表面结合的羟基基团有利于催化反应;pCNB的去除效果随催化剂投量的增加而更佳,催化剂重复使用3次后,催化效果基本没有变化,水中的重碳酸盐以及缓冲溶液中的磷酸盐可以明显降低催化活性,中性条件下,催化作用最佳. 相似文献
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羟基氧化铁催化臭氧氧化对滤后水THMs生成势的控制作用 总被引:3,自引:3,他引:3
实验比较了滤后水经过单独臭氧氧化和羟基氧化铁催化臭氧氧化后的三卤甲烷生成势(THMFP).考察了不同的溴离子含量、pH值、碱度、O3/TOC比例、氧化反应时间、催化剂投量时,2种氧化条件下滤后水THMFP的变化规律.发现羟基氧化铁催化氧化后,滤后水的THMFP比单独臭氧氧化后的降低了30.5%.溴离子浓度较高时THMs以溴代产物为主,羟基氧化铁催化氧化后溴代的THMFP是单独臭氧氧化后的45%~65.5%.在滤后水pH值为6.33~9.43、O3/TOC比值为0.65~2.05、氧化时间为2~20min的条件下,羟基氧化铁催化氧化都表现出明显降低THMFP的优势.碱度升高使2种氧化后的THMFP都降低,且使其差值减小.催化剂存在降低THMFP的最佳投量.催化氧化降低滤后水THMFP的原因是比单独臭氧氧化提高了对TOC的去除率,催化产生的羟基自由基进一步氧化降低了水中有机物卤代活性位的数量. 相似文献
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羟基氧化铁催化臭氧氧化对滤后水卤乙酸生成势的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
考察了滤后水经过单独臭氧氧化和羟基氧化铁(FeOOH)催化臭氧氧化后5种卤乙酸生成势(HAA5FP)的生成情况.研究了氧化时间、溴离子浓度、滤后水pH值、碱度和O3投量对2种氧化方式下HAA5FP的影响规律.发现该滤后水氯化后的HAA种类为二氯乙酸(DCAA)、三氯乙酸(TCAA)及溴离子存在时有二溴乙酸(DBAA).无溴离子存在时,催化臭氧氧化在5~20min内使得HAA5FP比臭氧氧化后的降低9.5%~18.3%.溴离子浓度增加使HAA5FP减少,催化臭氧氧化后HAA5FP也比臭氧氧化后低更多.中性pH时,催化臭氧氧化比臭氧氧化有更明显的控制HAA5FP的优势.重碳酸盐碱度升高使HAA5FP降低,且2种氧化后HAA5FP的差别减小.O3/TOC比值为0.45~1.43的臭氧投量范围内,催化臭氧氧化后HAA5FP比臭氧氧化后减少11.2%~28.0%.催化臭氧氧化对滤后水HAA5FP的影响与FeOOH催化臭氧生成羟基自由基的特点密切相关. 相似文献
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臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的研究 总被引:5,自引:2,他引:3
在悬浮颗粒搅拌混合反应器中,研究了臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的性能,结果表明,纳米TiO2催化臭氧化去除硝基苯较单独臭氧氧化有明显的提高,反应20min硝基苯的去除率提高了44%.实验中分别考察了纳米TiO2热处理温度、催化剂投量、臭氧投量、硝基苯初始浓度、pH值对臭氧/纳米TiO2催化氧化去除硝基苯的影响.发现550℃烧结得到的纳米TiO2表现出最好的催化臭氧化活性,在较低的臭氧投量与催化剂用量条件下,硝基苯的去除率可达到56.57%;增大臭氧或者硝基苯的初始浓度,硝基苯的去除率随之提高;但是改变催化剂投量,硝基苯的去除效果几乎不受影响;中性或碱性pH环境利于纳米TiO2催化臭氧化反应的进行.通过研究叔丁醇对纳米TiO2催化臭氧化反应的影响,证明反应遵循羟基自由基(·OH)反应机理. 相似文献
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有机酸在金属氧化物上的吸附对催化臭氧氧化的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
以苯甲酸(BA)、邻苯二甲酸(PA)、商品腐殖酸(CHA)和反渗透法提取的松花江水腐殖酸(SHA)为目标物,研究了臭氧氧化及羟基氧化铁(FeOOH)和二氧化铈(CeO2)为催化剂时的吸附与催化臭氧氧化去除这些有机物的效果.结果表明,BA在FeOOH表面没有吸附,FeOOH对BA催化氧化的去除率比臭氧单独氧化高45%;PA在FeOOH上的吸附使其溶液中的浓度减少了5%,此时FeOOH对PA的氧化没有催化作用.CeO2有助于催化臭氧氧化在其表面吸附较强的PA,且对氧化产生的草酸根有催化去除作用,但对不吸附在其表面的BA没有催化臭氧氧化作用.CeO2对腐殖酸的吸附比FeOOH强,其催化臭氧氧化去除腐殖酸的作用比FeOOH更显著;当无机阴离子和腐殖酸竞争金属氧化物表面的吸附位时,催化作用受到抑制. 相似文献
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Ru/AC催化臭氧氧化难生物降解有机物 总被引:2,自引:1,他引:2
研究了臭氧单独氧化和Ru/AC催化臭氧氧化DMP、酚类物质和消毒副产物前体物.结果表明,Ru/AC能显著提高臭氧氧化中有机物的矿化效果.在DMP降解中,反应100 min后TOC的去除率由单独臭氧氧化的28.84%提高到66.13%.在23种酚类物质降解中,反应60min后TOC的去除率由单独臭氧的9.57%~56.08%提高到41.81%~82.32%.相对于单独臭氧,Ru/AC催化臭氧氧化更能有效地降低水源水中消毒副产物的生成势,以卤乙酸生成势的降低最为明显,100 min后卤乙酸生成势由144.02μg/L降到58.50μg/L,低于美国环保局规定的限制浓度60μg/L.而使用单独臭氧处理并不能使卤乙酸生成势降到符合美国EPA的规定.比较了BAC、O3+BAC、O3/AC+BAC以及Ru/AC+O3+BAC工艺处理水源水的效果,TOC平均去除率分别为3.80%、20.14%、27.45%和48.30%;COD平均去除率分别为4.37%、27.22%、39.91%和50.00%;UV254去除率分别为8.16%、62.24%、67.03%和84.95%.Ru/AC+O3+BAC工艺相比其他工艺,更能有效地... 相似文献