基于集合卡尔曼滤波的区域臭氧资料同化试验

基于集合卡尔曼滤波方法和嵌套网格空气质量模式系统建立了一个区域空气质量资料同化系统(RAQDAS),并利用该系统开展了京津冀地区2008年北京奥运会期间的地面臭氧观测资料同化试验,分析了同化系统订正臭氧初始场对24 h臭氧预报的影响.试验结果表明采用50个集合样本的集合卡尔曼滤波同化不仅改进了观测站点的臭氧预报,也提高了观测以外区域的臭氧预报技巧,使得臭氧预报的均方根误差平均下降了15％,并且当集合样本数减小到20时也可达到相近的预报改进效果.为了解决滤波发散问题,分别采用了放大集合离散度和扰动模式误差源两种方法.其中放大集合离散度能避免滤波发散,但没有提高臭氧预报技巧,反而导致预报误差的增加;扰动模式误差源不仅解决了滤波发散问题,也使同化导致的臭氧预报均方根误差下降比例从15％进一步提高到20％.     

基于CESM-EnSRF系统全球甲烷及臭氧卫星资料同化试验研究

臭氧(O3)与甲烷(CH4)均是大气中重要的微量气体,对全球气候变化有着重要的影响.为提高全球范围的臭氧、甲烷在气候模式中的预报效果,使用集合平方根滤波(En SRF)同化方法及地球系统模式(CESM)构建了CESM-En SRF卫星资料同化预报系统,并通过设计试验,将大气红外探测器(AIRS)的臭氧与甲烷观测资料同化到气候模式中,对模式的同化再预报效果进行系统的测试与评估.结果显示,臭氧、甲烷分析集合均值的偏差及均方根误差皆低于背景集合均值的偏差及均方根误差.臭氧、甲烷的同化再预报偏差及均方根误差较控制实验都得到改善,但对5 h Pa以上高度臭氧预报准确性的改进效果很小.随循环同化的进行,平流层臭氧与甲烷的平均同化改进率呈增加趋势,并逐渐趋于稳定;对流层平均同化改进率随时间变化不明显.试验表明,该系统可有效利用臭氧与甲烷的观测资料对模式场进行合理的改善,从而有效地提高臭氧、甲烷在气候模式中的再预报效果,但对于平流层顶-中间层高度(5 h Pa以上)臭氧预报准确度的提高,模式中臭氧光化学过程的准确模拟较同化观测资料具有更重要的作用.此外,循环同化对提高5~150 h Pa高度臭氧及1~200 h Pa高度甲烷在CESM模式中的预报效果最有效.     

集合最优插值同化方法在珠三角空气质量模拟中的初步应用

本文旨在探讨集合最优插值(EnOI)同化方法对MM5-STEM空气质量模式污染物浓度预报场的修正能力,先从局地化尺度(L)及经验系数(α)的敏感性试验中获得NO2、SO2和PM10各自的"最优L和α组合",然后对此参数设置下的同化结果进行分析.研究结果显示,EnOI在NO2、SO2及PM10的同化试验中均取得较好的效果,检验站点均方根误差(RMSE)的平均下降比例分别可达33%、32%和42%,RMSE值下降的站点占检验站点总数的比例分别为86%、84%和91%.表明该方法能够有效地应用在珠三角空气质量模拟中,产生与实际更为接近的污染物浓度预报场.     

珠江三角洲SO_2初始场同化试验研究

基于WRF-CMAQ空气质量模式系统,采用最优插值法(OI)和集合平方根滤波法(EnSRF)对2013年12月广东珠江三角洲地区污染物SO_2进行初始场同化试验.背景场误差水平分布高值区主要位于江门一带,垂直分布在边界层内较大,400m以下基本不变,400m以上随高度增加而递减.对比OI与EnSRF两种方法同化前后SO_2浓度场变化,表明同化观测资料调整了污染物浓度场的分布型态,与观测场更为吻合,两种方法都能为模式提供与实际更加接近的初始场.敏感性试验表明最优插值法的最优水平尺度为20km;同化站点和检验站点的均方根误差平均下降率分别达到73%和39%.     

利用多模式集合和多元线性回归改进北京PM_(10)预报

本研究将多模式集合预报和多元线性回归集成方法结合起来减小空气质量预报的不确定性.首先评估了北京空气质量多模式集合预报系统中3个模式成员(NAQPMS、CAMx、CMAQ)对北京地区PM10日均浓度的预报性能,在此基础上引入多元线性回归将历史观测信息纳入进来对3个模式预报结果进行集成,并将集成预报结果与3个模式算术平均的预报结果进行比较.结果发现:1不同模式的预报结果差异较大,并没有一个模式的预报技巧完全优于其它两个模式,其中CMAQ对北京PM10变化趋势的预报优于其它两个模式,NAQPMS预报的均方根误差整体低于其他两个模式.2多模式预报结果的算术平均在趋势预报和偏差两项指标上都低于部分单模式预报,并不能有效改进PM10预报;基于分站点的模式和观测数据构建的多元线性回归集成预报模型能显著提高PM10预报的准确率,选定合适的训练天数(36 d)后,28个站点PM10日均值预报的均方根误差相对单模式预报或集合平均预报下降32%~43%,预报偏差大幅减小至5.8μg·m-3,总体预报技巧显著优于单模式和多模式算术平均的预报结果,并且采用线性回归集成方法大幅提高了对污染过程的预报能力.     

基于气溶胶三维变分同化天津PM2.5数值预报研究

基于气溶胶三维变分同化技术,建立天津空气质量数值模式气溶胶同化模块,通过天津地区两次重污染过程同化模拟敏感性试验,分析了观测资料范围对同化结果的影响,并结合一个月的滚动预报试验,分析了气溶胶同化对天津地区PM_2.5数值预报效果的影响,以期为提升天津空气质量预报能力提供支撑.结果表明：气溶胶同化各控制变量背景误差水平相关系数的衰减尺度约50km,垂直方向上400m高度与模式底层的相关系数衰减至0.6左右;观测资料范围对同化结果影响显著,仅采用天津地区观测数据进行同化,对重污染过程期间天津地区PM_2.5浓度模拟的影响时效约12h,采用模拟区域内所有观测数据进行同化影响时效可持续24h以上,且模拟效果更优;采用三维变分同化技术,实现地面PM_2.5观测资料同化,天津地区PM_2.5数值预报效果显著提升,预报值和实况值之间的相关系数由0.74增加到0.87,均方根误差由32.3μg/m³减小为22.4μg/m³,平均相对误差由39.9%减小为27.1%;同化对模式初始时刻的改进效果最明显,随时间同化效果衰减,14h内改进效果最佳,对24h PM_2.5浓度预报也有明显改进.     

基于多机器学习算法耦合的空气质量数值预报订正方法研究及应用

应用多种机器学习算法进行时空耦合从而建立一种新的多模式集合预报订正算法(简称“ET-BPNN算法”),对4种常规污染物(NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀)的空气质量模型预报结果进行订正. 订正方法分为两步,第一步中利用随机森林、极端随机树和梯度提升回归树3种机器学习算法,采用4个空气质量数值预报模式(CMAQ、CAMx、NAQPMS和WRFChem)的多尺度污染物浓度预报数据、中尺度天气模式(WRF)的气象因子预报数据(包括2 m温度、2 m相对湿度、10 m风速、10 m风向、气压和小时累计降水量)以及污染物浓度观测数据作为训练集,训练结果进入基于均方根误差的择优选择器,选取3种机器学习算法中优化效果最好的算法;在第二步中利用了BP神经网络算法,通过加权平均获得集合模式订正预报结果. 结果表明:①与模式集合平均算法相比,ET-BPNN算法使NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀浓度预报值与观测值之间的均方根误差分别减小了30.4%、18.9%、43.3%和38.1%. ②ET-BPNN算法的优化效果较随机森林、极端随机树和梯度提升回归树3个机器学习算法有明显提升,与极端随机树算法相比,ET-BPNN算法使NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀浓度预报值与观测值之间的均方根误差分别降低了42.7%、20.1%、19.7%和9.7%. ③在易发生污染的秋冬季,ET-BPNN算法对PM_2.5浓度的预报具有明显的优化效果,此外该算法明显缩小了不同站点预报和不同预报时效之间的偏差,具有较好的鲁棒性. ④对O₃和PM_2.5浓度预报而言,经ET-BPNN算法优化后的预报结果能够更好地把握污染过程,对污染物峰值浓度的预报也较模式集合平均算法更准确. 研究显示,ET-BPNN算法提高了空气质量模式对污染物浓度的预报效果.      

基于集合均方根滤波的太湖叶绿素a浓度估算与预测

叶绿素a浓度作为表征水质状况的重要参数之一,反映了水体富营养化程度和藻类含量,是决定水体的反射光谱特征的重要因素,也是水质遥感领域研究较多的一项水质参数.研究叶绿素a浓度的遥感定量反演可以为湖泊水质监测与评价提供新的思路和方法.本研究发展了一个基于集合均方根滤波和风生流的污染物扩散模型的数据同化方案,并结合2010年5月20日的太湖3个浮标观测站点的观测数据进行了同化实验.首先对太湖叶绿素a浓度进行同化估算,然后利用优化后的估算结果对太湖叶绿素a浓度进行了为期6 h的预报.在同化阶段,均方根误差分别从1.58、1.025、2.76降低到了0.465、0.276、1.01,平均相对误差也从0.2降低到了0.05、0.046、0.069.在预报阶段,均方根误差从1.486、1.143、2.38降低到了0.017、0.147、0.23,平均相对误差也从0.2降低到了0.002、0.025、0.019.结果表明,利用集合均方根滤波的数据同化方法可以有效地提高太湖叶绿素a浓度的估算与预报精度.     

EnKF优化土壤湿度方程中参数的性能研究

集合卡尔曼滤波（EnKF）是一种灵活有效的序贯数据同化方法,解决参数优化问题具有优势：一是可以显式地考虑多源不确定性,从而避免对参数的过度调整来弥补其他来源的误差而产生次优参数;二是实时处理最新更新的观测数据,从而不需要存储和同时处理所有历史数据;三是使用集合和蒙特卡罗方法来表征和预报相关误差统计量,不需要封闭解逼近,易于实施。论文借助一维土壤湿度模型,通过观测系统模拟试验的方式,评估EnKF对水力学函数参数的优化效果。结果表明,敏感参数更易得到最优估值,优化效果不受初始猜测及观测误差设置等的影响。和直观想法相反,增加同化频率可能会使估值结果不稳定。     

利用多模式最优集成方法预报上海PM2.5

采用多模式最优集成方法(OCF),对PANDA项目中国和欧洲7个空气质量模式的PM_(2.5)预报结果进行集成释用.2016年6月—2017年5月对上海逐日预报试验结果表明:和最优单模式预报结果相比,OCF预报的PM_(2.5)日均质量浓度的均方根误差降低1.9μg·m-3,相关系数提高0.04,日均质量浓度的精度评分TI提高了2.4,污染TS评分提高了0.28,污染空报率降低了20%,显著提高了PM_(2.5)污染等级预报、趋势预报和精度预报的技巧.对长三角合肥、南京、苏州、杭州、宁波5个城市的预报试验也得到类似的结果,为城市空气质量预报提供了新的方法和思路.但OCF对客观预报的改进幅度在夏季不如冬季显著,在降雨日相对较低.     

基于CMAQ源同化反演方法的京津冀局地污染源动态变化特征模拟研究

利用"Nudging"源同化技术反演了京津冀地区2014年1、3、7、11月SO_2、NO_x的局地动态污染源,并分析其排放源强、特征及地理分布,对比其与初始源的差异,同时检验了反演源的模拟效果.结果表明,SO_2、NO_x污染源存在明显的季节变化,冬季或采暖期排放强度最大.由唐山、北京、天津、廊坊、保定、石家庄、邢台、邯郸构成东北-西南走向的带状污染物高排放区,最高排放中心主要集中在太行山、燕山山前区域,且排放具有典型的"城市化"特征,即各个城市市区及附近强度最大,周边郊县稍弱.与初始源模拟结果相比,采用反演源更能反映出污染物的时空变化特征,模拟值与实测值较接近,而且对于重污染过程亦具有较好的模拟效果.     

NOx和/或NH3气氛下SO2在高岭土表面非均相转化的实验研究

利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.     

基于燃料生命周期的中国铁路排放趋势

铁路运输是现代运输的主要方式之一,在空气质量改善和"双碳"目标的双重约束下,厘清铁路运输CO₂和污染物排放趋势,对于交通领域的减污降碳工作具有重要意义.基于燃料生命周期法分析了中国火车2001~2018年的CO₂和污染物排放特征,在此基础上,结合情景分析评估了2019~2030年的铁路排放趋势.结果表明,随着铁路电气化进程的推进、内燃机车新车投入使用和燃油标准的不断升级,铁路运输燃料生命周期的CO₂和污染物排放整体分别呈上升和下降趋势,而其上游阶段的排放占比逐年升高.2018年铁路运输的CO₂、NO_x、CO、BC和SO_x排放总量分别为3780.29万t、11.98万t、3.94万t、0.20万t和3.08万t.情景分析表明,加快电力结构改善和降低单位运输能耗分别是降低铁路CO₂、SO_x和NO_x、BC、CO排放的最佳单一控制手段.积极应对铁路减污降碳工作的综合情景下,CO₂、NO_x、CO、BC和SO_x的减排率可分别达35%、37%、39%、32%和45%.电力结构改革和铁路电气化进程的停滞均会造成铁路运输排放总量的显著增加,铁路减污降碳工作仍需高度重视.     

珠江三角洲非道路移动源排放清单开发

根据收集到的珠江三角洲非道路移动源活动水平数据,采用适合各类非道路移动源污染物排放量的估算方法和排放因子,建立了珠江三角洲地区2006年非道路移动源排放清单.结果表明,珠江三角洲地区2006年非道路移动源排放SO2为6.52×104t,NOx为1.24×105t,VOC为4.54×103t,CO为2.67×104t,PM10为4.51×103t.其中船舶为最大的SO2、NOx、CO和PM10排放贡献源,分别占非道路移动源排放总量的96.4%、73.8%、39.4%和50.5%.在船舶排放源中,SO2、NOx、VOC、CO和PM10排放量的89.8%、81.8%、77.3%、79.5%和81.7%来自货轮和散装干货船.非道路移动源已成为该地区第三大SO2和NOx排放贡献源,分别占珠江三角洲大气污染源SO2和NOx排放总量的8.6%和13.5%.     

关中盆地NO2和SO2对颗粒物污染的协同效应

基于WRF-Chem模式模拟了关中盆地2019年1月2—14日一次颗粒物污染事件,评估了NO_x和SO₂减排及其在颗粒物污染中的协同作用对PM_2.5污染的影响。敏感性实验结果表明：NO_x减排可使PM_2.5中硝酸盐含量下降,但大气中O₃浓度上升,大气氧化能力增强,其他二次组分上升,导致PM_2.5下降不明显;SO₂人为源减排可使硫酸盐质量浓度下降,但由于硫酸盐在PM_2.5中占比较低,当SO₂减排75%时,PM_2.5仅下降1.74%;当减排比例较高时,NO_x和SO₂同时减排更有利于颗粒物污染防治。PM_2.5质量浓度在NO_x和SO₂同时减排75%时比分开减排75%时多下降0.75%,主要是硫酸盐下降所致;对气溶胶含水量进行分析,发现NO_x对气溶胶含水量影响较大,当NO_x减排75%时,气溶胶含水量可下降15.51%;此外,NO_x和SO₂同时减排比分开减排时气溶胶含水量更低,更不利于二次颗粒物生成。     

辽宁省2000~2030年机动车排放清单及情景分析

机动车排放已经成为城市地区大气污染的主要来源.基于COPERT模型和ArcGIS技术,建立了2000~2030年辽宁省机动车排放清单,分析6类污染物（CO、NMVOC、NO_x、PM₁₀、SO₂和CO₂）排放的总体趋势与空间演变特征,同时以2016年为基准年,基于情景分析法设置8类控制措施情景并评估不同控制措施对污染物的减排效果.结果表明2000~2016年,机动车的CO、NMVOC、NO_x和PM₁₀排放量呈现先增后降的趋势,SO₂排放量呈现波动变化,而CO₂排放量则呈现持续增长态势.轻型载客车和摩托车是CO和NMVOC排放的主要贡献车型,重型载客车和重型载货车是NO_x和PM₁₀的主要排放源,SO₂和CO₂则主要是由轻型载客车排放.辽宁省中部及南部机动车排放量明显高于辽东和辽西.从城市层面来看,排放主要集中在沈阳市和大连市.情景分析表明,实施更加严格的排放标准可以增强减排效果,且升级排放标准的时间越提前减排效果越好.综合情景将实现减排最大化,强化综合情景对CO、NMVOC、NO_x、PM₁₀、CO₂和SO₂的削减率达到了30.7%、14.3%、81.7%、29.4%、12.3%和12.1%.     

2013年1月华北地区重霾污染过程SO2和NOx的CMAQ源同化模拟研究

以2006年中国地区的INTEX-B排放清单为基础,采用CMAQ模式污染源同化方法,反演更新了2013年1月重霾污染过程华北地区的SO₂和NO_x排放源;应用WRF-CMAQ模式以及2006年INTEX-B初始排放源和2013年1月改进的排放源,分别模拟了1月9-15日和28-31日两次持续重霾污染过程的SO₂和NO₂浓度,并与华北地区47个环境监测站点实测值进行对比,重点分析了基于初始源和同化反演源的模拟效果及其改进原因;本文亦采用2012年清华大学编制的东亚地区MEIC排放清单评估了SO₂和NO_x同化反演源的合理性.分析结果表明:①CMAQ模式污染源同化方法可适用于重霾污染过程,即采用同化反演源模拟的SO₂、NO₂浓度时空变化特征与实测值较一致,而且可反映SO₂、NO_x排放源强的动态变化特征;②基于同化反演源的SO₂、NO₂浓度模拟效果明显优于2006年INTEX-B排放源,其时间变化趋势与实测值较一致,而且可模拟重霾污染过程SO₂、NO₂浓度的峰值;③采用反演源模拟的SO₂、NO₂浓度空间区分布特征与实测值较一致,而且可较好反映重污染区的极值分布特征;④经污染源同化改进后SO₂、NO₂模拟浓度与实测值的相关系数有所提高,误差明显减小;SO₂的改进效果略优于NO₂,这与污染源对两种污染物浓度的影响差异有关;⑤初始源中SO₂、NO_x排放源的空间分布和强度与2012年清华大学编制的排放源强差异较大,而同化反演源的空间分布和强度均接近于上述2012年排放源,较好反映出重点地区的高污染源分布特征.本文研究结果将为改进重霾污染过程的空气质量预报、减小自下而上建立的排放源清单不确定性、评估SO₂、NO_x等排放源的影响效应以及不同气象条件下区域排放源的动态调控等提供新技术途径和研究思路.     

基于工序工艺的精细化工业源排放清单编制及应用研究

以天津市津南区为例,采用自下而上的方式基于工序工艺建立了2017年精细化工业源排放清单,并深入探讨其对于工业源管理治理的实践应用意义.结果表明,津南区全年排放SO₂ 1778.50 t、NO_x 3972.40 t、PM 2331.35 t、VOCs 933.49 t.津南区涉气工业企业入园率为68.55%,园区内企业SO₂、NO_x、PM、VOCs排放总量分别占到全区的92.77%、80.70%、89.34%、72.06%,可极大便利推行网格化等管理模式,提高工业源管理治理效率.本研究基于精细化源排放清单中污染物工序工艺及末端治理特征,参考国家、地方环境保护相关标准,设计NO_x、PM、VOCs减排情景,保守计算NO_x、PM、VOCs可在现有基础上分别减排约10.32%、19.88%、18.74%.本研究探索了基于工序工艺建立精细化源排放清单的意义、可行性以及存在的问题,可以为大、中尺度排放清单的建立提供有益的参考.     

Effectiveness of national air pollution control policies on the air quality in metropolitan areas of China

Understanding the effectiveness of national air pollution controls is important for control policy design to improve the future air quality in China. This study evaluated the effectiveness of major national control policies implemented recently in China through a modeling analysis. The sulfur dioxide （SO2） control policy during the llth Five Year Plan period （2006-2010） had succeeded in reducing the national SO2 emission in 2010 by 14% from its 2005 level, which correspondingly reduced ambient SO2 and sulfate （SO42-） concentrations by 13%-15% and 8%-10% respectively over east China. The nitrogen oxides （NOx） control policy during the 12th Five Year Plan period （2011-2015） targets the reduction of the national NOx emission in 2015 by 10% on the basis of 2010. The simulation results suggest that such a reduction in NOx emission will reduce the ambient nitrogen dioxide （NO2）, nitrate （NO3-）, 1-hr maxima ozone （03） concentrations and total nitrogen deposition by 8%, 3%-14%, 2% and 2%--4%, respectively over east China. The application of new emission standards for power plants will further reduce the NO2, NO3-, 1-hr maxima 03 concentrations and total nitrogen deposition by 2%-4%, 1%-%, 0-2% and 1%-2%, respectively. Sensitivity analysis was conducted to evaluate the inter-provincial impacts of emission reduction in Beijing-Tianjin-Hebei and the Yangtze River Delta, which indicated the need to implement joint regional air pollution control.