载体酸蚀预处理对CuMnCeOx/堇青石催化氧化甲苯性能的影响

为解决蜂窝堇青石载体比表面积小、活性组分难以负载等问题,采用硝酸酸蚀堇青石载体并负载金属氧化物,制备了Cu-Mn-Ce/堇青石催化剂.分析了不同酸蚀强度下催化剂对甲苯催化燃烧差异的原因,在40%wt硝酸溶液中、50℃下酸蚀4 h条件下得到的催化剂对甲苯的催化性能最佳,与其他催化剂相比,其表面平均孔径为38.31 nm并有更佳的孔隙率,且在12—14 nm处以及20—30 nm处有更佳的孔径分布,其上活性组分分布极为分散,具有更小的活性颗粒尺寸.在与未经酸蚀预处理催化剂的比较中发现,经酸蚀预处理的催化剂具有更大的比表面积和多样的氧化物晶体类型,更高的Cu/Mn比例(1.72∶1.26),其中Mn⁴⁺(31.1%)、Ce³⁺(27.5%)及Osur(50.9%)在其占比均高于未经酸蚀预处理催化剂.     

CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O性能

通过等体积浸渍法制备了以γ-Al_2O_3为载体,CuO、Y_2O_3双组分CuYO/γ-Al_2O_3催化剂,通过CuYO/γ-Al_2O_3催化剂的XRD,BET,SEM等表征,分析发现,引入Y_2O_3组分,能够改变催化剂颗粒的结构与形态,提高了CuO在催化剂表面及孔道内的分散度.通过H2-TPR研究发现掺杂Y_2O_3大幅提高了CuO催化剂的还原性能,从而提高了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性.考察了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性,结果表明,当CuO和Y_2O_3负载量均为12%时,CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性最高,完全分解N_2O温度为488℃.12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂在有O2条件下,460℃连续反应100 h,活性仍能保持80%左右;还考察了体积分数为9.1%的水蒸气对12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂活性的影响.     

蜂窝式MnO_x/PG-CC催化剂的制备及低温选择性催化还原法脱硝性能

采用悬浮浆液法将凹凸棒石(PG)涂覆于堇青石蜂窝陶瓷(CC)基体上,制取PG-CC涂层载体,利用过饱和浸渍法负载MnOx制备MnOx/PG-CC催化剂应用于柴油车尾气SCR脱硝.考察了制备条件对催化剂低温SCR活性的影响,采用BET、SEM-EDS、XRD手段对催化剂的理化性质进行了分析表征,探讨了催化剂结构特性与活性间的构效关系.研究发现,堇青石基体经PG涂层后,对活性组分的一次负载量显著增加,由3%增至13%,对应的催化剂低温脱硝活性显著提高,在100℃脱硝活性由10%提高到78%.结果分析表明,堇青石基体经PG涂层后比表面积大幅度增加,可以承载更高的活性组分,且活性组分具有更好的分散性,从而使得催化剂的活性点增加;另一方面,PG涂层催化剂具有更高的表面Mn4+/Mn3+价态比,更有利于催化剂的低温选择性催化还原法(SCR)活性.活性组分Mn Ox与PG涂层之间的协同作用是导致催化剂低温SCR脱硝活性得以提升的关键因素.研究结果表明,通过对堇青石蜂窝基体进行凹凸棒石涂层后采用浸渍法负载锰氧化物,可制备出具有较高低温SCR活性的蜂窝式模块催化剂.     

Fe2O3/AC脱除煤气中的Hg0

利用固定床反应器在模拟煤气条件下研究了活性焦(AC)负载Fe_2O_3催化剂(Fe_2O_3/AC)对气态Hg~0的脱除,考察了Fe_2O_3负载、煅烧温度、空速、Hg~0浓度、H_2S等对Fe_2O_3/AC催化剂脱除Hg~0的影响及Fe_2O_3/AC催化剂的再生性能,采用扫描电镜(SEM)表征了Fe_2O_3在Fe_2O_3/AC上的分布状态.结果表明,Fe_2O_3/AC具有较高的脱除Hg~0能力,明显高于载体AC,主要缘于Fe_2O_3对Hg~0的催化氧化作用.Fe_2O_3/AC催化剂上负载的活性组分Fe_2O_3并不是均匀的分布在载体AC表面上,而是成块簇状分布状态.300℃煅烧温度下制备的Fe_2O_3/AC催化剂脱除Hg~0的能力最高.在5000—15000 h~(-1)的空速和21—200μg·m~(-3)的Hg~0浓度范围内,Fe_2O_3/AC催化剂具有良好的脱除Hg~0的能力.H_2S与Hg~0在Fe_2O_3活性位上存在竞争吸附、反应会降低Fe_2O_3/AC对Hg~0的脱除能力,但H_2S反应生成的单质S和FeS_x又可促进Hg~0的脱除.脱除Hg~0后的Fe_2O_3/AC催化剂可进行再生,再生后Fe_2O_3/AC仍具有良好的脱除Hg~0的能力.     

多孔陶瓷球负载纳米晶粒二氧化钛光催化剂的制备及光催化活性

以多孔陶瓷球为载体,采用溶胶-凝胶法在其表面进行纳米TiO2薄膜负载,制备了多孔陶瓷球负载纳米晶粒二氧化钛光催化剂,经X射线衍射法(XRD)等手段对其表征结果表明,复合载体经500℃焙烧后,TiO2以锐钛矿晶型存在。对催化剂降解活性艳蓝溶液的催化活性进行研究表明,催化剂在5 h内可完全降解活性艳蓝染料。     

六铝酸盐负载CuO催化还原NO性能

采用共沉淀法制备了LaAl12O19六铝酸盐载体,采用等体积浸渍法制备了不同负载量的CuO/LaAl12O19催化剂,并对其进行了XRD、H2-TPR和BET表征,考察了催化剂对CH4选择催化还原NO的性能.结果表明,CuO的负载并未改变六铝酸盐载体的结构,Cu在载体上以Cu2+的形式存在,活性组分CuO与载体LaAl12O19之间存在协同作用;CuO/LaAl12O19催化剂对CH4选择催化还原NO表现出良好活性,所制备的催化剂均能使NO的转化率达到99%;其中负载量为1.0 wt%的CuO/LaAl12O19催化剂的活性最好,完全反应温度T99%为560℃,且在80 h稳定性试验中表现出了良好的高温活性和热稳定性.     

钛基燃烧催化剂CO氧化活性的研究

本文用沉淀法制备不同原子比的TiO_2-Al_2O_3载体,然后,用等体积浸溃法负载上非贵金属活性组份,研究了催化剂CO催化氧化活性,以及物相结构,贮氧能力和半导性与活性的关系。结果表明,钛基催化剂的氧化活性明显优于铝基催化剂,载体TiO_2有利于活性组份形成高活性物相,载体中TiO_2的含量越高,催化剂的完全贮氧量越大,导电激活能越高,本征活性亦越高。     

MnO2.CuO／Al2O3催化剂上CO的常温催化氧化研究

本文研究了CO常温氧化的催化剂——MnO_2·CuO/Al_2O_3。考察了活性组分MnO_2,CuO的相对百分含量,浸渍溶液的酸度、焙烧温度、反应温度等因素对催化剂活性的影响。发现催化剂的活性与其差热分析的脱水峰及分解反应(MnO_2→Mn_2O_3)的峰温存在一定的对应关系。     

蜂窝状Mnx/PG-CC催化剂中低温CH_4-SCR脱硝性能

采用悬浮浆液法将凹凸棒石(PG)涂覆于堇菁石(CC)表面,制备PG-CC载体.将PG-CC载体以过饱和浸渍法经Mn(NO_3)_2前驱体溶液处理后依次干燥、煅烧制得Mnx/PG-CC整体式催化剂,应用于柴油车尾气净化处理.考察了制备参数(锰负载量、煅烧温度)和工况条件(氧气含量,CH_4/NO)对Mnx/PG-CC催化剂在CH_4-SCR反应中脱硝活性的影响.采用BET、FE-SEM、XRD、XPS和NO吸脱附等表征手段对催化剂的结构和形貌进行表征.结果表明,在锰负载量为11%、煅烧温度为300℃下所制得的催化剂具有较佳的CH_4-SCR脱硝活性,O_2含量为5%、CH_4/NO为1,反应温度为300℃时反应条件最优.锰氧化物活性组分在催化剂表面的高度分散和均匀分布有利于催化剂的CH_4-SCR脱硝活性提高,且有助于NO吸附在载体表面并形成硝酸盐中间体参与催化反应.     

Fe、Mn、Cu及其复合负载γ-Al_2O_3纳米颗粒的制备、表征和催化降解PVA性能

采用浸渍-煅烧法制备了Fe、Mn、Cu及其复合负载的γ-Al_2O_3纳米颗粒,采用了SEM-EDS、BET以及XRD等方法对制备得到的Mn_xO_y/γ-Al_2O_3、Cu_xO_y/γ-Al_2O_3、FexOy/γ-Al_2O_3以及FexCuyMnzOw/γ-Al_2O_3纳米颗粒进行了表征.结果表明,通过浸渍-煅烧法得到的四种纳米颗粒催化剂均可以和双氧水形成非均相类Fenton反应体系,产生大量羟基自由基,从而有效降解PVA大分子,降低废水中的PVA浓度.另外还通过BoxBehnken Design响应面分析法分别确定了Mn_xO_y/γ-Al_2O_3、Cu_xO_y/γ-Al_2O_3、FexOy/γ-Al_2O_3以及FexCuyMnzOw/γ-Al_2O_3纳米颗粒催化双氧水降解处理PVA的最佳工艺参数.利用GPC和GC-MS分析进一步表征PVA在不同催化剂条件下得到的降解产物后,分析结果表明:Fe、Mn、Cu复合负载的FexCuyMnzOw/γ-Al_2O_3纳米颗粒催化双氧水降解PVA的催化效果相对较好.当PVA初始反应浓度为1%,反应温度为60℃,催化剂投加量为0.5 g·L~(-1),双氧水投加量为60 mL·L~(-1)时,PVA的浓度下降率可以达到95%以上,降解产物粘均分子量达到1395,分子量下降率达到99%,降解小分子产物主要包括丁酮、苯甲醛、己醛以及乙酸等不饱和小分子.     

HPA—8型催化剂──低O2浓度完全氧化活性的研究

HPA-8型催化剂是以贵金属为主要活性组分,经改性过的Al_2O_3小球为载体制备而成,其主要特点是对O_2的利用率高。当空速20000h~(-1),反应气入口温度200℃,O_2含量3％(V)时,以乙苯作为反应物,其浓度由lg/m~2增加到llg/m~3,转化率～100％,此时残留的O_2为0.5％(V)。该催化剂可适用于含O_2量低的工业有机废气的燃烧净化及蔬菜、水果保鲜,中药材贮库的降O_2。     

整体式Mn基复合金属氧化物催化燃烧VOCs性能研究

以堇青石为载体,采用浸渍法制备Mn-M/Cordierite(cord)(M=Co、Ce、La、Cu、Ni)复合金属氧化物催化剂,考察其催化燃烧甲苯的性能,并通过SEM、XRD和H_2-TPR对催化剂进行表征,结果表明,MnO_x和CoO_x之间具有相互作用,MnCo催化剂具有最高的甲苯催化活性,T_(50)和T_(90)分别为243℃和259℃.改变Mn和Co的比例,发现当Mn∶Co=2∶3时,Mn_2Co_3催化剂具有最高的甲苯和乙酸乙酯的催化性能,T_(90)分别为252℃和238℃.     

稀土修饰的Co/Hβ催化剂催化分解N_2O

以Hβ分子筛为载体,采用浸渍法制备了一系列以钴为主活性组分,稀土元素为助剂的CoM/Hβ（M=La、Ce、Pr、Nd）催化剂,考察了在含氧条件下直接催化分解N2O的性能.采用X射线衍射、热重-质谱联用系统、H2-TPR、NH3-TPD等方法对催化剂进行了表征.XRD结果表明,Co物种主要以Co3O4尖晶石形态存在.NH3-TPD结果表明,催化剂活性与催化剂的酸性有关.活性评价结果显示,稀土助剂的添加使催化剂活性得到改善,其中以Pr为助剂的催化剂活性最好,N2O转化率达到95%时的反应温度为398℃.     

以ZrO2为载体的金属氧化物催化剂对NO还原性能的研究

研究了负载于氧化锆载体上的多种金属氧化物在富氧条件下,以丙烯为还原剂,选择性还原NO的活性,考察了CuO和Ag的负载量与活性关系,CuO和Ag单独负载与共同负载时的催化性能,以及氧气浓度对催化剂活性影响.结果表明:在CuO,MgO,La2O3 ,CoO,Fe2O3 ,MoO3和WO3等七种金属氧化物中,CuO活性最好,NO转化率为47.5%,加入活性组分银可明显提高催化剂的NO还原能力,转化率提高到61%.单独负载银时,催化剂活性较差,NO转化率仅为22.1%.在对氧气浓度的考察中,确定在0.4%NO,0.4?H6的反应气中,氧气的最佳含量为2%.     

Mnx/SEP(海泡石)催化剂低温NH_3-SCR脱硝性能

以Mn(CH_3COO)_2和KMnO_4为前驱体,采用原位生长法在海泡石(SEP)载体表面负载锰氧化物,制备Mnx/SEP催化剂应用于低温SCR脱硝反应.分别考察了制备工艺及反应条件等因素对Mnx/SEP催化剂低温NH_3-SCR脱硝活性的影响.采用BET、XRD、SEM、XPS等表征手段对催化剂的结构和形貌进行表征分析.结果表明,在锰负载量为8 wt%、n(Mn(CH_3COO)_2)/n(KMnO_4)为3∶2时所制备的催化剂具有较佳的NH_3-SCR低温脱硝活性.当空速为10000 h~(-1)、反应温度在100—250℃区间时,转化率为100%,表明该催化剂具有高空速适应性.锰氧化物活性组分在海泡石表面的均匀分布和高的分散性使催化剂具有较大的有效比表面积,有利于催化剂NH_3-SCR反应;此外n(Mn(AC)_2)/n(KMnO_4)对催化剂表面活性物种形态特别是表面Mn~(4+)/Mn~(3+)比具有显著影响,进而与催化剂的低温SCR脱硝活性紧密相关.     

蜂窝陶瓷表面预处理对催化剂性能的影响^1）

应用溶胶－凝胶技术对蜂窝陶瓷载体进行涂层,以CO氧化反应模型,考察了浸渍次数,分散剂及La,Ce,Zr,Y,Co等组分对催化剂活性的影响,同时考察了La2O3对催化剂耐热性能的影响,实验表明：两次浸渍的催化剂活性较高,浸渍原液中加入分散剂提高了催化剂对CO的氧化活性,使最低完全转化温度降低了13℃左右,在La,Ce,Zr,Y,Co等组分中,Ce是最有效的活性助剂,当CeO2含量占Al2O3涂层的18％时,催化剂的活性最好,而La和Zr的加入对催化剂活性无明显作用,Y和Co的加入则降低了催化剂的活性,在700℃下7h的热老化实验表明：La2O3的加入对催化剂热稳定性无明显影响,但是,1050℃温度下24h热老化后的活性评价表明：La2O3的加入对催化剂热稳定性作用显著,与未加La2O3的催化剂相比,最低完全转化温度降低了15℃左右。     

甲醇分解催化剂及其在甲醇汽车上的应用

以Al_2O_3为载体、由浸渍法制备的负载型铜镍基和铜锌基催化剂,对甲醇分解制取H_2和CO的反应具有优良的低温活性、选择性、耐高温性和使用寿命,对乙醇分解也有良好的活性。两种催化剂在甲醇汽车的车载分解器中的应用巳达实用水平。     

锰基累托石低温NH3-SCR催化剂的制备方法

本文以天然累托石(REC)为载体,采用等体积浸渍法、共沉淀法和原位生长法负载MnOx制备Mn/REC催化剂用于烟气的低温SCR脱硝.采用XRD、SEM、TEM、BET、NH3-TPD和XPS等手段对催化剂的理化结构特性进行表征.考察制备方法及主要制备参数对催化剂理化性能及脱硝活性的影响,探讨影响催化剂低温SCR脱硝活性...     

金属氧化物MoO3(WO3)和V2O5对烟气脱硝催化性能试验

以纳米级锐钛型TiO2为载体,负载V2O5和WO3(或MoO3)制备催化剂,研究不同催化剂组分对NO和NO2脱除率以及N2O生成量的影响.结果表明,V2O5的加入使得MoO3(WO3)/TiO2催化剂的活性和选择性得到了改善.MoO3(WO3)的加入主要是改善了催化剂表面的活性位数量,从而使得V2O5/TiO2基催化剂表现出更高的活性.     

助剂Fe添加对柱状MnO_x/PG-AC催化剂低温选择性催化还原(SCR)性能影响

采用等体积浸渍法制备Mn Ox/PG-AC、Mn Ox-Fe Oy/PG-AC催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、X射线光电能谱(XPS)及场发射扫描(FESEM)等表征手段分析了Fe的掺杂对催化剂低温脱硝活性的影响.分析表明,助剂Fe的加入促进活性组分锰氧化物具有更好的分散性,为催化剂提供了更多的催化活性位点,同时助剂Fe的掺杂明显调控了活性组分Mn4+/Mn3+的价态比.一定量Fe的掺杂显著提高了催化剂的低温选择性催化还原(SCR)性能.当Fe/Mn的物质的量之比为0.8时,Mn Ox-Fe Oy/PG-AC/300℃催化剂表现出最佳的低温SCR脱硝活性