钙钛锆石和榍石基人造岩石固化铀的研究

以天然锆英石(ZrSiO4)、CaCO3、TiO2和UO2(NO3)2·6H2O为原料,通过高温固相反应,制备了包容铀(质量分数4.5 %)的钙钛锆石和榍石基人造岩石固化体.借助X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)研究了其矿相组成和微观结构.采用MMC-1静态浸泡法和γ射线辐照方法测定了其抗浸出性能和抗辐照性能.结果表明,制备钙钛锆石和榍石基固化体的最佳合成及烧结温度为1 290 ℃.所得固化体结构致密,有较好的抗浸出性和辐照稳定性.     

油品储罐H_2S对铁锈腐蚀产物自燃性研究

为了分析有氧条件下H2S对铁锈腐蚀产物的自燃性,模拟含硫油品储罐中铁锈(Fe2O3:75%;Fe(OH)3:7%;Fe3O4:18%)在有氧条件下与H2S气体的反应试验。将铁锈与H2S气体、O2按不同比例混合形成的混合物进行反应,再进行所得产物的氧化反应。采用X射线衍射分析法鉴定混合气体与铁锈的反应产物,并研究不同初始O2体积分数下的混合气体与铁锈的反应及其产物的再氧化反应,通过温度变化评价铁锈与H2S气体反应产物的自燃性。结果表明,在有氧条件下,H2S对铁锈腐蚀产物主要是FeS;随着初始O2体积分数的增加,铁锈与H2S的反应伴随其产物的氧化反应,HS对铁锈腐蚀产物的量减小,这种产物再氧化自燃性降低。     

SO2和H2O对Mn-Ce/TiO2催化剂低温SCR活性的影响

采用溶胶凝胶法制备Mn-Ce/TiO_2低温SCR催化剂并考察其活性,研究了SO_2和H_2O对Mn-Ce/TiO_2低温脱硝催化剂的影响,并运用XRD、BET、SEM和FT-IR对中毒前后的催化剂进行表征。结果表明,催化剂在无SO_2和H_2O条件下具有良好的脱硝性能,在140℃时NO_x去除率达到84%。但若向模拟烟气中加入SO_2和H_2O,则随其体积分数增大对催化剂活性产生明显抑制作用。当H_2O的体积分数为5%、SO_2为700×10-6时,反应4 h后,NO_x去除率降为53%。H_2O对催化剂的抑制作用随H_2O的除去而消除,H_2O主要通过与NO_x的竞争吸附来抑制催化剂的活性。低浓度的SO_2对催化剂活性影响较小,SO_2体积分数为100×10~(-6)时,稳定后NO_x去除率仍能维持在80%以上,但较高体积分数的SO_2引起的催化剂失活不可自行恢复。SO_2毒化作用主要是引起了硫酸铵盐覆盖催化剂的表面活性位,以及造成活性组分MnO_x的晶化,并破坏了MnO_x与TiO_2间的强相互作用。H_2O和SO_2共同存在时,H_2O可以弱化SO_2对催化剂的毒化作用,主要因为H_2O与SO_2的竞争吸附作用而使SO_2对催化剂活性的影响减弱。     

电解锰渣的水泥固化与浸出毒性研究

针对电解锰渣产量大且渣中水溶性锰严重超标的问题,采用水泥作为固化剂对电解锰渣进行处理,研究了水泥掺量对破碎固化体(颗粒粒径d<5 mm)浸出毒性的影响,模拟了酸雨对固化体表面浸出率和破碎固化体浸出毒性的影响,并采用XRD分析了电解锰渣固化前后的矿物组成.结果表明,水泥质量分数为15%～45%的破碎固化体中锰的浸出质量浓度低于国家标准(2 mg/L);水泥质量分数为45%的固化体在pH>3.0的酸雨中的早期表面浸出率数量级仅为10-5 g/(cm2·d),后期则检测不到;水泥质量分数为25%～45%的破碎固化体在pH=1.0的酸性环境中的锰浸出浓度均不超标.电解锰渣水泥固化前后的矿物组成结果显示,电解锰渣水泥固化后的锰浸出率减小是由于其中的水溶性锰被水泥水化产物包容吸附,且固化后水溶性Mn2+转化为不溶、低毒性的MnO2也有利于消除锰对环境的危害.     

共存碳源对施氏假单胞菌N2裂解苯酚的作用

研究了共存碳源对施氏假单胞菌N2在降解苯酚过程中积累2-羟基黏糠酸半醛(2-HMS)的影响,并用紫外光谱和气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对N2菌的生长过程进行了检测.结果表明,与单一碳源苯酚相比,N2菌在共存碳源甲醇、乙醇、丙酮存在的体系中生长快,且11h内,苯酚同步降解率分别提高了4.5％、18.5％、16.6％,同时培养液中2-HMS积累量均达到最大.N2菌代谢苯酚可通过羧化反应产生对羟基苯甲酸,也可通过羟化反应产生邻苯二酚,后者通过间位开环裂解生成2-HMS,而甲醇、乙醇、丙酮与苯酚共存时,更易采用后一种代谢途径.     

柱状V2O5/AC催化剂低温选择性催化还原NO的研究

为了研究柱状活性焦负载V2O5选择性催化还原NO的性能,采用等体积浸渍法制备一系列柱状V2O5/AC催化剂,采用工业分析、元素分析、SEM、BET对催化剂进行表征.结果表明,柱状活性焦表面具有大量的孔隙结构,硝酸改性提高活性焦的氧含量、比表面积和微孔率.同时研究了V2O5负载量、反应温度、Q浓度、空速等因素对NO脱除率的影响.结果表明,在V2O5负载量为3％、反应温度150℃,O2体积分数为5％,空速2500 L/(M·h)时NO的脱除率可达61.89％.     

Tl(Ⅰ)与Tl(Ⅲ)在UV - H2O2体系中的价态转化

建立了chelex-100螯合树脂分离技术与石墨炉原子吸收联用测定水体中Tl(Ⅰ)与Tl(Ⅲ)的方法,分别考察了光化学氧化中pH值、H2O2投加量、光照强度对Tl(Ⅰ)的氧化效果。方法的Tl(Ⅰ)与Tl(Ⅲ)检出量均为0.5μg/L。两者共存时各自加标回收率大于95%。结果表明,在偏酸性环境(pH=3.0),投加适量30%H2O2,光照强度大有利于Tl(Ⅰ)的氧化。当pH=2.91,投加30%H2O2为5 mL,UV照射10min后,Tl(Ⅰ)的转化率达90%。研究表明,光化学氧化可有效转化水体中不易被物理化学法去除的Tl(Ⅰ)和容易被物理吸附、化学沉淀方法去除的Tl(Ⅲ)。     

铬污染土壤的固化稳定化及药剂还原的修复研究

采用室内模拟试验的方法,研究使用水泥为固化剂,石灰、粉煤灰为稳定剂,FeSO_4·7H_2O,Na_2S·9H_2O,Na_2SO_4为还原剂时,不同养护时间(5,7,14,21,28 d)、固化剂/稳定剂/还原剂不同添加量对铬污染土壤中六价铬浸出浓度的影响,来模拟对某铬污染产地的修复情况;并进行正交试验,得出最佳修复工艺。结果表明,随养护时间增加,添加固化剂、稳定剂可以固化/稳定化土壤,降低铬污染土壤的Cr(Ⅵ)浸出浓度,养护28 d期间,添加固化剂、稳定剂的土壤的Cr(Ⅵ)浸出浓度分别降低了99.4%~99.9%,64.3%~99.2%,3%~76.2%。在养护28 d时,随固化剂、稳定剂、还原剂的添加量增加,固化、稳定、还原效果相应增强,土壤Cr(Ⅵ)浸出浓度达到场地表层土壤的修复目标值45.37 mg/kg。正交实验表明最佳修复工艺为每修复200 g污染土壤,添加200 g水泥,100 g石灰,1.75倍的理论反应量硫酸亚铁。相关分析表明,固化剂水泥、稳定剂石灰的使用能够固化稳定铬污染土壤的Cr(Ⅵ),还原剂硫酸亚铁能将Cr(Ⅵ)还原为毒性较低的Cr(Ⅲ),从而达到修复铬污染土壤的目的。     

SRT对A2/O-MBBR工艺中聚磷菌特性的影响

采用强化生物除磷系统(A~2/O-MBBR)联合工艺,在不同污泥龄(SRT)(20 d、15 d、10 d、6 d、3 d)的条件下,考察A~2/O系统各区聚磷菌生化代谢特性的变化。结果表明,A~2/O-MBBR联合工艺采用双泥系统,分相培养了硝化菌和聚磷菌,该系统的微环境有利于自养型硝化菌的生长和积累,硝化反应已不是A~2/O-MBBR联合工艺运行的限制因素,SRT缩短对系统中总氮(TN)、化学需氧量(COD)去除效果影响不大,可溶性正磷酸盐(SOP)去除率随SRT缩短而逐步上升,SRT为3 d时去除率最大为94%。聚-β-羟基丁酸(PHB)是聚磷菌(PAOs)去除污染物所需碳源和能量的中转站,在胞内聚合物与能量转化过程中起重要作用,不同SRT下胞内聚合物的代谢含量与释磷、吸磷含量有密切关系,代谢量越多,释磷、吸磷量越多。SRT为6 d时,厌氧段聚磷菌具有最佳的释磷性能,形成了具有显著释磷作用的菌种。缺氧区胞内聚合物代谢规律与好氧区相似,对于反硝化聚磷菌来说,在SRT为10 d时对PHB的利用率最高,代谢活性最好;而对于传统聚磷菌来说,在SRT为6 d时其代谢性能最佳,且聚磷菌占全菌比例最大。短泥龄条件有利于提高胞内聚合物的单位污泥质量分数、驯化出积累PHB质量分数较高的微生物种群,其中SRT为6 d时各胞内聚合物含量最高,A~2/O-MBBR联合工艺的处理效果最佳。     

氮负荷波动下污水地下渗滤系统除污及释放N2O的特征

通过实验室模拟试验分析了进水氮负荷对污水地下渗滤系统出水水质及N2O产生的影响。结果表明:随进水氮负荷升高,系统对NH_4~+-N、COD等污染物的去除率呈下降趋势,而对TN的去除率呈先增加后降低的趋势;在低进水氮负荷(≤1.6 g/(m~2·d))和高进水氮负荷(≥6.4 g/(m~2·d))时,生物脱氮作用的N_2O气体产率相对较低,不超过(31.8±2.7)mg/(m~2·d);在中等进水氮负荷(2.4~5.6g/(m~2·d))时,N_2O气体产率最大值达到(60.6±2.0)mg/(m~2·d);N_2O的转化率也呈先升高后降低的变化趋势,在氮负荷为2.4 g/(m~2·d)时,转化率达到最大值,即1.33%±0.03%。综合考虑地下渗滤系统处理效果及N_2O产率等方面的要求,建议在工程应用中,污水地下渗滤系统的进水氮负荷为4.0~5.6 g/(m~2·d)。在该负荷区间下,N_2O主要产生在地下渗滤系统的下层,即厌氧区域是N_2O的主要释放源,占总体的70%以上。     

超深层孔隙地热水中NH4+和NO2-的运移规律研究

以河南省郑州市明化镇组细砂热储层为岩土介质,模拟地热水温度环境,分别开展溶质溴、亚硝酸盐和氨氮的室内土柱淋滤模拟试验,对比研究其运移规律.结果表明,由CXTFIT 2.0拟合穿透试验数据得到Br-在松散孔隙型细砂热储层中的纵向弥散系数在40℃时为3.735 cm2/h,20℃时为2.057 cm2/h.NO2-在运移过程中存在硝化作用,40℃时的硝化作用比20℃时强.NH4+-N在岩土介质中存在较强的吸附作用.由CXTFIT 2.0拟合试验数据得到氨氮在40℃和20℃的阻滞系数Rd,分别为79.14、107.3,但其硝化反应可以忽略.并且淋滤过程中,氨氮淋滤液的pH值逐渐上升,40℃时从7.46～7.68增大到8.78,20℃时最大值达到9.04.     

煤对CO2，N2和CH4的吸附速率经验公式与异同性研究*

为了解决吸附速率拟合公式缺乏而解吸经验公式众多的问题,通过替换解吸参数、定性和对比分析各经验公式对煤吸附CO₂,N₂,CH₄吸附速率的适用性,选取4种不同煤质的煤样在0.5,1.0和2.0 MPa下进行定温吸附实验,分析压力和煤质对吸附速率的影响规律。研究结果表明:时间函数式对3种气体在不同压力和煤质下的吸附速率拟合效果最佳;压力和煤质对3种气体吸附速率的影响既存在共性又具有差异性,气体吸附速率与压力符合指数函数关系,与挥发分呈现出二次函数关系,并且压力升高会导致最低吸附速率趋向于较高变质程度煤样;CH₄和N₂的吸附速率随压力升高而升高,而CO₂的吸附速率因煤样而不同,且在同压下,不同气体的最高和最低吸附速率煤样的变质程度也不同。     

CO2注气压力对CH4驱替特性影响实验研究*

为研究CO2驱替CH4过程中注气压力对气体解吸特性的影响,采用自主搭建的驱替实验平台,在0.6,0.8,1.0 MPa不同注气压力下进行驱替实验,研究CO2驱替CH4过程中煤层温度、气体浓度、置换效率和渗透率等变化规律。实验结果表明:提高CO2注气压力可提高CO2置换驱替煤层CH4的效果。随着注气压力增大,CH4累计解吸量增大,CO2突破时间越短,CO2封存量越大,置换效率升高,驱替比下降。注气压力为0.6,0.8,1.0 MPa时,CH4累计解吸量分别为90.2,94.1,97.8 L;CO2封存量分别为19.73,19.92,20.21 mL/g;置换效率由76.9%上升到80.2%再到82.9%,驱替比由3.28下降到3.17再到3.09。注气驱替CH4过程中煤层温度升高,可分为低速升温、高速升温和趋于平缓阶段。煤层温度最高变化量分别为9.4,11.5,12.7 ℃。同一注气压力下,煤层渗透率变化可分为缓慢增长、急剧下降和趋于稳定阶段。     

铜铁共掺杂TiO2/膨润土光催化剂的制备及光催化性能

以溶胶-凝胶法、液相沉淀法和机械混合法制备了Cu-Fe双金属掺杂的TiO2/膨润土复合光催化剂,采用XRD、FTIR对其进行了结构表征,以紫外光和可见光催化降解直接天蓝染料废水为模型,考察了制备方法对催化剂光催化性能的影响。结果表明:各催化剂中均有锐钛矿型TiO2生成,且部分TiO2进入了膨润土的蒙脱石层间,改变了其层间的有序性,生成了Ti—O—Si键,实现了TiO2粒子与膨润土的复合。溶胶-凝胶法制备的催化剂中TiO2与膨润土的复合程度最高,Cu2+和Fe3+成功掺入了TiO2晶格,形成了复合半导体,拓宽了TiO2的光谱响应范围,使该催化剂表现出最优的光催化活性,并且该催化剂性能稳定,易于沉降分离,经高温活化再生后仍具有良好的催化活性,可重复多次使用,表现出良好的再生性能。     

大气SO2卫星遥感监测技术及其研究进展

首先介绍了遥感反演大气SO2的主要方法和原理,分析了遥感监测大气SO2的特点:可快速获取大范围SO2数据,受限制条件少,更适合于研究大气SO2总量及其空间分布规律.从大气SO2监测的遥感平台、传感器、数据应用研究等方面总结了卫星遥感监测大气SO2的研究进展.最后对遥感监测大气SO2存在的一些问题进行了探讨,提出提高探测器精度,改善反演算法和加强地面同步观测是遥感监测大气SO2的发展方向.     

氨氮在松散孔隙型热储层中的吸附影响因素研究

以郑州市松散孔隙型热储层的细砂为研究对象,研究了岩样质量、pH值、温度、初始质量浓度等对氨氮吸附特性的影响.结果表明,研究区热储层的细砂对氨氮的吸附是一个放热的物理吸附过程,其中快速吸附占了很大比例并且能在短时间内达到吸附平衡,这与起主要吸附作用的黏粒含量较少有关.如果吸附剂已经能够提供足够的吸附位,那么土量增加反而会减少其吸附量.pH值越大,温度越低,岩样对氨氮的吸附能力越强;在一定范围内吸附量与氨氮溶液的初始质量浓度有关,初始质量浓度越高,吸附量越大.     

Experimental research on displacing coal bed methane with supercritical CO2

The high-gas and low-permeability are the common problems of China coal mine, which restrain the mining of coal-seam gas resources safely and efficiently. Hence, to solve the problem of low permeability of coal seam, an experimental system was set up and experimental research was conducted to investigate the effect of the displacement of methane by injecting supercritical CO₂ into coal samples. The experimental results indicated that, the extraction effect of supercritical CO₂ changes the coal’s porosity, and broadens the seepage channel for methane. Thus, the methane could be desorbed effectively from the coal matrix, and flow through more cracks at higher speed.     

关于O3和PM2.5协同控制的一些思考

细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)是影响我国环境空气质量持续改善的两个关键污染物,具有一定的同根同源性,具备协同控制的基础条件。通过对现阶段我国实施O₃和PM_2.5协同控制的政策管理、科学机理、技术措施和能力建设等方面的系统分析,建议从国家层面科学划定O₃联防联控区域,优化区域联防联控机制;摸清O₃关键前体物VOCs和NOx的排放基数,建立VOCs分物种清单;量化协同方案,有序开展污染物、区域、行业多角度协同控制;开展O₃和PM_2.5协同机理研究,强化科学研究的支撑作用;开展VOCs综合治理,提高监管执法能力建设。以期实现O₃和PM_2.5短期削峰,长期达标。     

CO2-超细水雾对瓦斯/煤尘爆炸抑制特性研究

为了解CO2-超细水雾对瓦斯/煤尘爆炸抑制特性,用自行搭建的实验系统,从超压、火焰传播速度和火焰结构3个方面研究了CO2-超细水雾形成的气液两相介质对9.5%瓦斯/煤尘复合体系爆炸的抑爆效果、影响因素与原因。研究结果表明:随着CO2体积分数和超细水雾质量浓度的增加,爆炸火焰最大传播速度、爆炸超压峰值均出现明显下降,火焰到达泄爆口时间显著延迟;尤其当CO2体积分数达到14%与超细水雾的共同抑爆效果凸显,瓦斯/煤尘复合体系爆炸超压的“震荡平台”消失,同时火焰结构呈现“整体孔隙化”。所得结论为煤矿井下高效防爆抑爆技术进行了完善和增强。