Preparation of ceria-zirconia solid solution with enhanced oxygen storage capacity and redox performance

A new method called ultrasonic-assisted membrane reaction (UAMR) was reported for the fabrication of ceria-zirconia solid solution. A series of ceria-zirconia solid solutions with different Ce/Zr molar ratios were prepared by the UAMR method and characterized by X-ray diffraction (XRD), N₂ adsorption, hydrogen temperature-programmed reduction (H₂-TPR), scanning electron microscope (SEM), and transmission electron microscopy (TEM) techniques. The UAMR method proved to be superior, especially when the Ce/Zr molar ratio was lower than 1, in fabricating ceria-zirconia solid solutions with large BET surface area, high oxygen storage capacity (OSC), and low reduction temperature.     

Ru负载促进GeZnNO固溶体光解水反应的机理研究

光催化水分解生成氢气和氧气是解决环境污染和能源危机的方法之一,但当前对光解水的反应机理研究较少.本文通过进一步研究反应路径,以期为合成高效率光解水反应光催化剂提供新思路.采用固态合成法制备了GeZnNO可见光催化剂,并对部分催化剂进行RuO₂改性.同时,通过XRD、BET、UV-vis-DRS、PL等方法对催化剂进行表征.在整个光催化水分解体系中加入可能的中间产物H₂O₂,分别观察·OH和O₂的变化,初步证明H₂O₂是水分解中间产物,并提出相应水分解反应机理.通过在整个光催化水分解体系中加入Fe³⁺,观察·OH和O₂的变化,进一步验证了前面的推测.最终结果表明,H₂O₂是光催化水分解反应体系中氧气生成的中间产物,对整个水分解起着重要作用.同时发现,RuO₂助催化剂不仅具有析氢位点的作用,还能够催化H₂O₂...     

Electronic-property dependent interactions between tetracycline and graphene nanomaterials in aqueous solution

Understanding the interactions between graphene nanomaterials(GNMs) and antibiotics in aqueous solution is critical to both the engineering applications of GNMs and the assessment of their potential impact on the fate and transport of antibiotics in the aquatic environment. In this study, adsorption of one common antibiotic, tetracycline, by graphene oxide(GO) and reduced graphene oxide(RGO) was examined with multi-walled carbon nanotubes(MWCNTs) and graphite as comparison. The results showed that the tetracycline adsorption capacity by the four selected carbonaceous materials on the unit mass basis followed an order of GO RGO MWCNTs graphite. Upon normalization by surface area,graphite, RGO and MWCNTs had almost the same high tetracycline adsorption affinity while GO exhibited the lowest. We proposed π-electron-property dependent interaction mechanisms to explain the observed different adsorption behaviors. Density functional theory(DFT) calculations suggested that the oxygen-containing functional groups on GO surface reduced its π-electron-donating ability, and thus decreased the π-based interactions between tetracycline and GO surface. Comparison of adsorption efficiency at different p H indicated that electrostatic interaction also played an important role in tetracycline-GO interactions. Site energy analysis confirmed a highly heterogeneous distribution of the binding sites and strong tetracycline binding affinity of GO surface.     

结构调整是解决环境污染问题的根本途径——来自国际经验的启示

中国污染防治攻坚战已经取得了巨大成就,未来仍面临着诸多挑战。我们需要认真总结前一阶段的成就与现存的问题,重新深入思考:解决环境污染问题的根本途径是什么?本文提出了一个环境经济学的分析框架,通过揭示发达国家环境与发展的经验教训与世界银行的研究,指出对中国的重要启示:结构调整是解决环境污染问题的根本途径,调整能源资源环境价格是实现结构调整的重要手段。     

兰州市城关区气象因素与麻疹发病人数的时间序列研究

运用SPSS17.0统计软件进行相关分析和主成分分析及R软件的时间序列方法定量评估兰州市城关区气象因素对麻疹发病人数的影响程度.结果表明,气象因素对麻疹日发病人数的影响由大至小依次为相对湿度、日照时间、平均气温、平均气压、降水量、平均风速;各气象因素对麻疹发病的影响均具有一定滞后效应,平均气压、平均风速和日照时间在滞后9d、平均气温和降水量滞后7d、相对湿度滞后5d对麻疹日发病人数的影响最大. 平均气压、平均气温和日照时间每增加1个IQR(四分位距),麻疹日发病人数分别增加175.2%、79.6%和24.3%,而相对湿度、降水量和平均风速每增加1个IQR,麻疹日发病人数则分别减少17.9%、5.2%和15.7%.     

有机氯对废弃物衍生焦炭结构和反应活性的影响

采用聚氯乙烯(PVC)为氯源与废弃物典型组分等量混合后在500℃氮气气氛条件下制成焦炭样品,通过热重(TGA/DTG)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱(EDS)和拉曼光谱分析手段,对样品进行了焦炭碳结构和反应活性分析.结果表明,有机氯会抑制废弃物衍生焦炭的活性,使淀粉热解焦炭最大反应速率从0.15 min^-1下降至0.13 min^-1.动力学方面,淀粉(60.575 kJ·mol^-1)和纤维素焦炭(101.686 kJ·mol^-1)样品的表观活化能均小于其与PVC混合物的热解焦炭;而PVC的添加则会使淀粉和纤维素热解焦炭中的C结构更趋于无序化.微观角度方面,添加PVC后的焦炭表面同样呈现出纤维丝状结构,但气壁更加粗糙,表面有较多的褶皱,破坏了由废弃物内在碱金属催化形成的孔隙结构,使得焦炭表面结构破碎化程度更高.     

水质条件对膜-羧基官能团之间微观作用力的影响特征

为了探讨pH值、离子强度及膜材料对膜-污染物间相互作用力的影响特征,利用自制的典型膜污染物羧基官能团胶体探针,结合原子力显微镜定量考察了羧基官能团与PVDF及EVOH超滤膜间的相互作用力随pH值及离子强度的变化特征.结果表明:带有羧基基体的污染物与PVDF及EVOH超滤膜之间的相互作用力皆随着pH值的增大而减小;但是上述作用力随着离子强度的增加呈现特殊的变化趋势:在离子强度为0~10mmol/L时,膜-带有羧基基体的污染物之间相互作用力随着离子强度的增加而增大;在离子强度为10~500mmol/L时,膜-羧基之间相互作用力随着离子强度的增大而减小.在特定的水质条件下,EVOH-羧基间的作用力远小于PVDF-羧基之间的作用力.     

铁屑法脱色效率与染料结构的关系

33种水溶性染料溶液的铁屑法脱色试验结果表明,所有染料在10min内脱色率达到55%以上,其中33%的染料脱色率超过90%,61%的染料脱色率超过80%.初步探讨了染料结构与其铁屑法脱色效率之间的定性关系.结果表明,铁屑法脱色效率与染料结构之间有较密切关系,染料共轭链的长短、染料分子空间位阻的大小、是否有互变异构现象、偶氮双键中的氮原子是否与临近基团形成氢键以及取代基的电负性大小等对脱色效果有影响.     

酚类化合物的生物吸附特征与其结构关系

选用经处理过的盐泽螺旋藻为吸附剂,研究其对10种酚类化合物的吸附行为。结果表明：盐泽螺旋藻对苯酚、邻苯二酚、对苯二酚、邻氨基酚、对氯酚和2,4-二氯酚6种酚均有不同程度的吸附,用Freundlich和Langmuir吸附等温方程描述时,均呈现良好的线性关系;该6种酚的吸附常数k的对数值与其分子连接性指数（²X^v）呈良好的线性关系;盐泽螺旋藻对其余4种酚（邻甲酚、间羟基酚、间氨基酚、间乙酰氨基酚）均不产生吸附。     

中国、韩国1980～2006年能值足迹与能值承载力

根据基于能值分析理论改进的生态足迹计算模型——能值足迹和能值承载力模型,在空间尺度上从地区一级上升到国家尺度,探讨能值足迹和能值承载力在国家层面上若干年时间序列的变化趋势,并以中国和韩国为例,对两国在1980~2006年（韩国1980~2004年）期间的能值足迹和能值承载力进行了计算与分析,探讨中国和韩国的可持续发展状况.结果表明,中国人均能值承载力由1980年的2.7362hm2下降到2006年的2.0547hm2,同时,人均能值足迹却由1980年的1.7715hm2上升到2006年的5.7903hm2.中国自1987年以来出现能值足迹赤字,且赤字数额逐年增加,到2006年已达到-3.7356hm2.韩国人均能值承载力由1980年度3.1871 hm2下降到2004年度2.5271 hm2,人均能值足迹由1980的1.1339 hm2上升到2004年的4.2419 hm2,韩国自1992年出现能值足迹赤字,之后虽有小幅波动,但总体趋势与中国类似,赤字数额逐年上升,到2004年已达-1.7147hm2.目前,中国已不能满足基本可持续性的要求,而韩国能够满足这一要求.     

杂环化合物好氧生物降解性能与其化学结构相关性的研究

应用有机物结构－活性定量关系方法（QSAR）对杂环化合物的好氧生物降解性能与其化学结构间的关系进行定性、定量分析。阐明了单环杂环化合物以及与苯环稠合形成的双环及三环杂环化合物生物降解性能的规律性,研究了影响其降解性能的主要因素。以分子连接性指数IXV及前线最高占据轨道能E_HOMO为自变量参数,建立了杂环化合物的生物降解速率常数与_IX_{V及EHOMO间的定量关系。}