催化剂Ru/ZrO2-CeO2催化湿式氧化苯酚

催化剂Ru/ZrO₂-CeO₂催化湿式氧化苯酚的过程表明,Ru/ZrO₂-CeO₂可以显著提高COD和苯酚去除效果,当反应温度为170℃,压力为3 MPa,反应120 min后,COD和苯酚的去除率分别达到了99％和100％.试验还考察了不同反应条件对苯酚溶液COD去除的影响,并获得了最优的反应条件：温度为170℃,压力为3 MPa,催化剂的投加量为5　g/Ｌ,搅拌速度为500 r/min.通过对中间产物的分析,本研究提出了催化湿式氧化苯酚的简单路径图,认为苯酚首先被氧化成小分子有机酸,接着小分子有机酸被氧化成二氧化碳和水.前一个过程是快速反应,后一个过程中的乙酸氧化是慢速过程,需要在高温下才能完成.乙酸的氧化主要是自由基攻击α碳上的C—H键,先生成甲酸,并最终生成二氧化碳和水.     

颗粒Ru催化剂催化湿式氧化乙酸和苯酚

采用湿式成型法制备了Ru/ZrO₂-CeO₂颗粒催化剂,对乙酸和苯酚进行湿式氧化,研究反应条件对苯酚氧化过程中COD去除的影响,并对催化剂的稳定性进行评价.结果表明,向CeO₂中添加Zr能提高催化剂抗热性能,使用湿式成型法能降低焙烧温度,两者都可以提高比表面积和催化剂活性.Ru/ZrO₂-CeO₂催化湿式氧化苯酚的COD去除率随着反应温度的升高、压力的增大和催化剂使用量的增加而升高,最优反应条件为温度150℃,压力3MPa,催化剂用量35g/L.在110h的动态试验中,COD和苯酚的去除率高于90%,催化剂具有较高活性和良好的稳定性.     

催化湿式共氧化降解内分泌干扰物双酚A的研究

以NaNO2为催化剂、2,4,6-三氯苯酚(TCP)为共氧化物质对内分泌干扰物双酚A(BPA)进行了催化湿式共氧化(CWCO)降解,研究发现,在NaNO2存在的条件下,TCP的加入极大地促进了BPA的降解:在170℃、0.5MPa氧气压力条件下反应6h后,催化湿式共氧化体系中COD去除率达到了71.2%,而BPA单独氧化降解时,COD去除率仅为24.7%.在此基础上考察了反应温度、氧气压力、反应时间、TCP浓度和NaNO2浓度对BPA降解效率的影响,筛选出了最优反应条件(170℃的反应温度、0.5MPa的氧气压力、6h的反应时间、0.5mmol/L BPA、0.5mmol/L TCP和0.1mmol/L NaNO2).在优化条件下,BPA和TCP去除率分别达到了100%和96.4%,同时反应后溶液的可生化性大大提高,BOD5/COD值从反应前的0.08增加到了0.95.另外,GC-MS结果表明,BPA和TCP降解的产物主要为小分子有机酸,分别是乙酸,2-甲基戊二酸,丁二酸,3-甲基己二酸,己三酸以及1-丙烯基-1,2,3-三羧酸.该共氧化技术为污染水体中BPA和TCP的同时去除提供了一种可能性.     

Ru/ZrO2催化剂高温焙烧对NO催化氧化反应性能的影响

采用浸渍法制备了一系列负载Ru催化剂,并将其应用于NO催化氧化反应.同时,对Ru/ZrO2样品在不同温度下进行焙烧处理,并通过X-射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)和透射电子显微镜(TEM)等技术对不同温度焙烧的Ru/ZrO2进行表征,根据表征结果对导致Ru/ZrO2催化活性下降的原因进行了探讨.结果表明,Ru/ZrO2催化剂具有很好的催化活性,在空速为180000h-1条件下,275℃时即可获得93%的NO转化率.高温焙烧会导致Ru/ZrO2催化活性明显下降.     

碳纳米管催化湿式氧化苯酚和苯胺的研究

以多壁碳纳米管(MWNTs)作为催化剂,在间歇反应装置中开展了催化湿式氧化苯酚和苯胺的活性和稳定性研究,并采用SEM和TEM对MWNTs的结构进行表征.结果表明.MWNTs-B在湿式氧化反应中是高活性、稳定性的催化剂.在160℃,2.5MPa,苯酚和苯胺的浓度分别为1 000 mg/L和12 000 mg/L,催化剂投加量为1.6 g/L条件下,MWNTs-B催化湿式氧化苯酚试验中,反应120 min,苯酚和COD去除率分别为100%和86%;相同条件下,湿式氧化苯胺试验中,反应120 min,苯胺和COD的去除率分别为83%和68%.MWNTs表面的官能团是MWNTs具有高催化活性的重要原因.     

TiO2/AC催化臭氧氧化处理水中的苯酚

研究了单独臭氧氧化及以活性炭(AC)和负载二氧化钛的活性碳(TiO2/AC)为催化剂催化臭氧氧化处理水中苯酚的效果。考察了AC、TiO2/AC对苯酚的吸附特性及三种方法对苯酚的转化率及矿化率效果及其臭氧利用效率,并对氧化过程进行了动力学分析。实验结果表明:AC、TiO2/AC对苯酚的吸附均较好地符合Freundlich方程;催化臭氧氧化转化苯酚的效果高于单独臭氧氧化;TiO2/AC作催化剂有利于苯酚的最终矿化,同时提高了臭氧的利用效率;3种氧化反应均较好的符合二级动力学方程,TiO2/AC催化臭氧氧化苯酚的二级动力学常数为0.0001L/(mg.min),高于单独臭氧氧化0.00004L/(mg.min)和AC催化臭氧氧化0.00006L/(mg.min)。     

含酚废水α-Fe2O3催化臭氧氧化参数优化及机理分析

传统工艺对含酚废水的处理效果有限,催化臭氧氧化技术能够有效处理含酚废水。α-Fe₂O₃在试验中表现出了高臭氧催化活性,催化产生的·OH可对苯酚及中间产物进行无选择性矿化,显著增强了污染物去除效果和臭氧利用水平。为明确催化臭氧氧化过程主要影响因素并优化工艺参数,以苯酚模拟含酚废水,设计了L₁₆(4⁴)正交试验。结果表明,臭氧投加量、催化剂投加量、pH、反应时间是COD去除率及单位臭氧COD降解量的主要影响因素,其中,臭氧投加量与反应时间的影响较为显著。方差分析与试验验证表明,催化剂投加量对COD去除率影响较小,pH对单位臭氧COD降解量影响较小。通过权矩阵计算得到优化后的反应条件：臭氧投加量为5 mg/(L·min),催化剂投加量为0.10 g/L,pH为9,反应时间为45 min。叔丁醇屏蔽试验表明,·OH显著促进了催化臭氧氧化进程。     

模拟废水丁二酸的催化湿式氧化处理

对催化湿式氧化专用的TiO₂载体及Ru-TiO₂催化剂的抗压强度、比表面积、孔体积、平均粒径、晶体结构等重要物性参数进行了表征.在间歇式反应釜上研究了Ru-TiO₂催化剂在处理模拟废水丁二酸(7.40g/L,COD=7000mg/L)中的催化活性、影响因素及金属溶出问题.研究表明:在Ru含量相同的情况下,载体的比表面积、孔体积越大,催化活性越高.经过表面处理的载体制备的催化剂活性显著提高(COD去除率增加约10%).反应受温度、pH值等因素的影响:在反应温度270℃,pH=11.00,起始压力2.3MPa,反应压力7.1MPa条件下,经30min反应,COD去除率为67.4%～95.4%.在间歇式反应釜中连续运行12次后,催化活性稳定,Ru流失甚微.在200L/d的小型工业化装置上一个月的运行,保持COD去除率大于99%,NH₃-N去除率约100%.     

Ti-Ce系列催化剂上乙酸的催化湿式氧化反应

采用Ti-Ce系列湿式氧化催化剂,研究模型反应物乙酸在催化湿式氧化反应中的动力学影响因素以及反应过程产物.结果表明,乙酸的催化湿式氧化受到催化剂用量、反应温度、反应体系酸度以及氧分压的影响较大.当反应温度230℃,氧分压2～2.5MPa,催化剂量5g/L,反应液初始pH3.0时,反应1h后即可使乙酸浓度(以COD计)去除率在90%以上.通过离子色谱,检测了反应过程中的甲酸中间体,结果表明,催化剂的存在不仅加速了湿式氧化反应速率,而且也改变了反应历程.     

聚苯胺/TiO2-SiO2复合催化剂去除空气中甲醛的研究

为提高空气净化效果,研究了聚苯胺(PANi)/TiO2-SiO2复合催化剂对甲醛的吸附和协同光催化作用.考察了TiO2-SiO2涂敷层数、PANi浓度和不同酸(有机酸、盐酸)掺杂对紫外光催化氧化甲醛的影响,以及PANi/TiO2-SiO2在可见光下去除甲醛的效果.结果表明,复合聚苯胺的存在使吸光范围拓展到可见光区,提高了对甲醛的吸附.涂敷3层TiO2-SiO2、吸附浓度0.26g/L的PANi溶液所得复合催化剂紫外光催化效果最好,与没有PANi的催化剂相比,使甲醛去除率提高2倍.有机酸掺杂比无机酸掺杂的PANi复合催化剂紫外光催化甲醛的初期反应快,但最终甲醛的去除率相同.PANi/TiO2-SiO2具有显著的可见光催化氧化去除甲醛的活性,对低浓度甲醛氧化去除速率更快.     

Die Bleisulfidhalogenide Pb2SJ2 und Pb2SBr2

The Science of Nature -