上海市夏季颗粒物污染过程数值模拟研究

利用观测资料和嵌套网格空气质量模式(Nested Air Quality Prediction Model System,NAQPMS)模拟研究了2010年7月26日—8月26日上海市及周边城市PM10、PM2.5及其无机盐组分的浓度变化趋势及时空分布特点.结果表明,NAQPMS模式较为合理的重现了上海各方位站点及其周边城市PM10、PM2.5及其硫酸盐、硝酸盐等无机化学组分的浓度水平与变化趋势,相关系数在0.7以上.研究期间造成上海颗粒物污染的主要原因是:弱气旋低压系统控制下,西南或西北气流将内陆污染物输送至上海市,当低压中心移至上海附近时带来的辐合气流使得污染进一步累积上升.长三角地区PM2.5主要无机盐组分分布特征表明,上海市及周边城市的硫酸盐、硝酸盐和铵盐的总和占PM2.5浓度的40%~60%,二次气-粒转化过程贡献明显,且以SO2向SO2-4的氧化转换为主;污染上升过程中NO-3/SO2-4比率增大,说明流动源的贡献有所增加.     

2013年12月上海市重度污染期间细颗粒物化学特征与输送轨迹影响

2013年12月我国中东部地区发生多场大范围高强度的颗粒物污染. 期间,本研究采用在线连续观测手段测量了上海市城区大气中气态污染物、颗粒物的质量浓度、细颗粒物的化学组分等,获得了浮尘污染、灰霾污染、雾霾污染、长距离传输的过境污染过程中颗粒物的污染特征变化. 观测结果显示,雾霾污染最为严重,PM₁₀和PM_2.5日均最大浓度分别达到536 μg ·m^-3和411 μg ·m^-3,PM_2.5/PM₁₀高达76.7%,高湿度加强了大气颗粒物中NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺等二次组分的生成. 浮尘污染中PM_2.5的Ca²⁺浓度在所有污染过程中最高,且PM_2.5中一次组分比重明显上升. 长距离传输的过境污染中PM_2.5的SO₄^2-浓度最高,且增长速度很快. 同时本研究还采用Hysplit反向轨迹结合聚类分析方法,得到了不同污染过程中到达上海的主要气团轨迹,并结合上海城区在线观测的PM_2.5及其化学组分浓度数据,探讨了不同气团下PM_2.5组分特征差异和不同污染过程的大致来源. 结果表明,观测期间上海的气团轨迹可以聚类为六类. 其中,移动速度快的cluster6出现时,上海市不易出现颗粒物污染; 始于蒙古的cluster2和cluster3导致上海出现沙尘污染,该气团下PM_2.5/PM₁₀的比例都较低,且PM_2.5中Ca²⁺浓度较高. 移动缓慢的cluster5和cluster4有利于污染物的二次生成,静稳天气同时加剧了污染物的累积,加上他们经海上夹带水汽传输至上海,这些不利条件是导致上海出现严重污染的关键因素.     

我国大气颗粒物污染研究及其对控制对策的支撑

针对大气污染防治,分析了我国颗粒物污染现状、变化趋势、组分等研究进展,简要介绍了我国颗粒物污染成因研究对决策的支撑及其存在的不足,为下一步大气污染防治开展提供了建议。     

太原市冬季灰霾期间大气细颗粒物化学成分特征

研究了太原市灰霾发生期间大气PM2.5质量浓度和化学成分变化规律.采样时间为2011年12月27日16:00~2012年1月3日04:00,使用TH-150C中流量大气PM2.5采样器(采样膜为直径90mm的石英纤维滤膜)在山西大学环境科学研究所5层楼顶每隔4h采样一次,得到灰霾样品34个,非灰霾样品5个.采样期间对大气PM2.5质量浓度进行实时监测.结果表明:灰霾期间(初起、进展、鼎盛、减弱4个阶段)大气PM2.5平均浓度达(692±272)μg/m3,是非灰霾期间(即灰霾消失阶段) (54±12)μg/m3的12.8倍;在灰霾发生期间,大气PM2.5中Hg、Pb、As等重金属污染物、OC以及水溶性无机离子SO42-、NO3－、NH4+、K+、Cl－、F－浓度呈现相似的变化趋势,即在灰霾初起、进展阶段不断增加,在灰霾鼎盛期达到最大值,随后随着灰霾的减弱和消失而不断下降,最终降到一个较低的水平;而与燃煤关系不大的Zn元素、Ca2+、Mg2+等在灰霾各个时期浓度变化较小.以上结果说明冬季灰霾天气使太原市大气PM2.5浓度显著上升,并增加PM2.5中重金属、有机物和二次气溶胶含量,使其化学成分发生改变,同时也反映了冬季燃煤和生物质燃烧对太原市大气PM2.5的化学组成影响大于交通源和土壤扬尘.     

2013年1月南京强霾时期大气细颗粒物污染特征分析

2013年1月,南京经历了一次重大持续性灰霾污染过程。利用在线气体及气溶胶监测系统和扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪,通过研究颗粒物质量浓度,主要水溶性无机离子浓度,不同时段颗粒物的数谱分布及其日变化分布,二次气溶胶及黑碳与能见度的相关性等多个方面,较为全面地分析了重霾时期大气细颗粒物的污染特征。     

上海市颗粒物的污染源解析

本文使用正交旋转因子分析法对上海市9个采样点的大气颗粒物进行源解析.通过分析得到对上海市大气颗粒物污染的主要贡献因子是燃煤尘、建筑尘(土壤尘)的贡献率为49.46%,冶金尘的贡献率为36.85%,土壤尘的贡献率为6.49%,汽车尘为4.05%,燃油尘为1.19%.将本文的分析结果和他人用投影寻踪回归法(PPR)、化学质量平衡法(CMB)的结果进行比较,结果有较好的一致性.由于本方法对数据的要求不高、假设简单合理、计算过程简单并较易于实现,因此有较好的实际应用价值.     

上海市嘉定区大气颗粒物网格化监测

目的深入研究大气网格化监测的实际应用。方法利用2017—2018年上海市嘉定区大气网格化监测数据,对嘉定区颗粒物浓度变化趋势进行分析,同时结合颗粒物激光雷达扫描数据,对颗粒物污染过程进行解析。结果颗粒物污染浓度水平较高的区域主要集中在嘉定北部地区。2017年PM10和PM2.5浓度均表现出冬季>春季>夏季>秋季的趋势。在东北偏北风向条件下,发生区域传输污染时,污染较重区域集中在嘉定的东部和中部;在风速较小的静稳条件下,企业夜间排放的大量废气极易对周边区域空气质量产生影响,夜间到次日凌晨浓度值不断升高,次日凌晨5时45分的PM2.5的浓度值为前一日20时浓度值的3.1倍。结论大气网格化监测的实施及配套大气减排监管工作开展,使嘉定区环境质量改善明显。     

广州市空气可吸入性颗粒物化学元素组成特征

用安德森双道采样器、Ｔｅｆｌｏｎ膜采集细颗粒物(ＰＭ２．５,Φ＜２．５μｍ)和粗颗粒物(ＰＭ２．５～１０,２．５≤Φ≤１０μｍ),按时间分布均匀原则选取２０个样品,用Ｘ－射线荧光光谱法测定其中的元素含量。分析了细、粗颗粒物中与人类活动污染有关的元素和典型的地壳元素的体积分数、与人类活动污染有关的元素的质量分数和富集系数。结果表明,广州市市区颗粒物元素污染相当严重,并以细颗粒物中更明显;与人类活动污染有关的元素更易在细颗粒物中富集,并在远离市中心区更明显;市中心区和远离市中心区的粗、细颗粒物污染最严重的元素均是Ｓ,Ｃｌ,Ｚｎ和Ｐｂ,显示了广州市的大气污染具有煤烟型硫氧化物污染的特点,同时又具有汽车尾气排放污染的特点      

南京市灰霾期间颗粒物污染的主要影响源识别

大气颗粒物污染影响范围广,污染种类繁多,污染物形态复杂多变,消除难度较大。随着2014年南京青奥会的日益临近,南京市"蓝天工程"、灰霾污染的控制进入了最关键的阶段。以南京市为例,从宏观微观两方面同时开展研究。在宏观层面上,采用主成分分析、因子分析、相关分析、逐步回归分析等方法,揭示可吸入颗粒物年均浓度、年均降尘量与表征各类影响源变量因素之间的相关关系,并计算贡献率;在微观层面上,采集各影响源尘样,进行相关实验分析得到各影响源特征谱;科学布点采集南京市空气样品,进行相关实验分析得到各点位大气颗粒物样特征谱;采用化学平衡分析法,揭示各粉尘影响源的主要贡献率大小。两方面相结合得到南京市灰霾的主要贡献源为二次扬尘和建筑扬尘,并根据结果提出控制对策。     

天津市夏季灰霾与非灰霾天气下颗粒物污染特征与来源解析

年6—8月在天津市区进行的连续灰霾观测发现,灰霾发生的天数占观测时段的1/3. 灰霾日与非灰霾日颗粒物质量浓度存在显著差异,灰霾日ρ(PM_2.5)与ρ(PM₁₀)的平均值分别是非灰霾日的1.64和1.55倍. 灰霾日S含量高于非灰霾日近50%;灰霾日ρ(SO₄2-)和ρ(NO₃-)明显高于非灰霾日,其中灰霾日ρ(NO₃-)增幅最高可达251.02%;灰霾日PM_2.5和PM₁₀中的ρ(OC)、ρ(EC)均是非灰霾日的1.25倍以上. 灰霾日与非灰霾日的气象条件相近,表明此次观测期间天津市区夏季灰霾天气发生与气象条件的关系不大. 使用CMB模型(化学质量平衡模型)对PM_2.5来源进行的解析表明,二次硝酸盐和二次硫酸盐对灰霾日ρ(PM_2.5)的贡献率分别是非灰霾日的2.17和1.34倍,而其他源类在灰霾日和非灰霾日的贡献差异不明显,说明二次离子可能是造成天津市区夏季灰霾最主要的颗粒物源类.      

2013年1月中国东部地区重污染过程中上海市细颗粒物的来源追踪模拟研究

大气PM_2.5是当前我国城市和区域面临的最突出的大气污染问题,然而PM_2.5及其关键组分污染的来源不清,严重制约了人们对PM_2.5 的科学认知和污染防控的步伐.本研究以2013年1月中国东部地区一次典型重污染过程为研究案例,利用CAMx三维模型中耦合了物种示踪机制的颗粒物来源追踪方法,探讨和揭示了中国东部地区代表性城市上海及周边地区共4个源区(上海、苏南、浙北、大区域)、8类污染源(包括燃烧源、生产工艺过程、流动源、生活面源、挥发源、扬尘源、农业源、天然源)对上海城区大气中PM_2.5及其关键组分包括水溶性无机离子(SO^2-₄、NO^-₃、NH⁺₄)、元素碳(EC)和有机碳(OC)的污染贡献.研究结果表明,2013年1月份中国东部出现严重灰霾污染期间,上海城区PM_2.5的主要区域贡献为上海本地污染源排放累积(PM_2.5浓度贡献平均为55.4%±22.3%)和长距离输送(38.4%±20.0%).上海地区8类主要排放源中,扬尘源贡献均值最大,达到30.7%±31.8%,其次为燃烧源18.2%±15.6%、流动源18.6%±17.5%、挥发类源16.9%±18.0%.对上海市PM_2.5组分的源解析研究发现,燃烧源对细颗粒物中硫酸盐和硝酸盐的浓度贡献最大,其浓度贡献分别达到56.2%和55.9%.铵盐中72.4%来源于挥发类源贡献,元素碳约78.3%来自于交通源贡献.挥发类源排放和流动源是主要的有机气溶胶贡献源,浓度贡献分别为36.2%和32.5%.     

亚微米颗粒物和微米颗粒物中的铅在水稻叶片中的富集比较

叶片对大气颗粒物中铅的吸收富集会对水稻本身产生毒性效应,然而目前关于叶片对不同粒径颗粒物中铅富集能力的研究较少.因此,本研究采用叶片喷施等铅浓度飞灰颗粒物的方法,探讨水稻生长后期剑叶对亚微米颗粒物和微米颗粒物中铅的吸收作用,讨论不同粒径颗粒物中铅向叶片迁移的可能机制.结果表明,向水稻剑叶分别喷施等铅浓度的亚微米飞灰颗粒物和微米颗粒物后,亚微米颗粒物处理组的剑叶和稻米的铅含量均显著高于微米颗粒物处理组.亚微米颗粒物中的铅从叶片反面表皮向内扩散,富集在维管束中,并引起叶肉中铅含量的显著升高.相比之下,微米颗粒物处理组的铅向植物叶片内迁移扩散趋势较弱.基于铅同位素分析,亚微米颗粒物组飞灰源对叶肉中铅含量的贡献为80%,而微米颗粒物组飞灰源的贡献仅为31%～42%.亚微米颗粒物组铅在细胞质中的含量比例升高,由此产生的毒性作用会更大.因此,关注大气亚微米颗粒物中铅在水稻叶片的迁移富集具有一定的必要性.     

呼和浩特市不同粒径空气颗粒物上酞酸酯的污染

采用大流量采样器和五段分级采样头，对呼和浩特市冬夏两季不同粒径空气颗粒物中酞酸酯（ＰＡＥ）进行采样分析，结果表明：不同粒径的酞酸酯含量范围为６８３—７４４ｎｇ／ｍ３（标），其中富集在空气动力学当量直径＜７０μｍ以内的占７２５％—９１２％，富集在≤１１μｍ以内的占１００％—４５５％．     

颗粒物分界层Mie散射激光雷达识别的sigmoid算法

基于成都市2013年6月~2015年5月期间由Mie散射激光雷达探测的大气消光系数廓线资料,发现混合层以上在颗粒物消光和分子消光之间一致存在一个S型的过渡区,利用sigmoid函数对此分布形态进行模拟,通过计算该函数上下曲率最大点所在的高度,据此提出了颗粒物分界层Mie散射激光雷达识别的sigmoid算法.针对该算法模拟效果的分析表明,颗粒物分界层过渡区附近大气消光系数理论廓线和实测廓线保持了高度的相关性,二者在春夏秋冬四季的相关系数（R）分别为0.9971±0.0052、0.9935±0.0167、0.9979±0.0038和0.9990±0.0021（均通过α=0.05的显著性检验）.基于sigmoid算法计算的颗粒物分界层过渡区与成都市温江站探空资料得到的逆温层之间存在很好的对应关系.     

能见度与颗粒物质量浓度之间的关系

文章利用江苏省常州市和苏州市PM2.5质量浓度、PM10质量浓度、能见度和相对湿度的观测资料,研究了能见度与PM2.5质量浓度、PM10质量浓度之间的关系以及相对湿度的影响。结果表明,能见度随着PM2.5质量浓度的增大而减小,但减小的速度越来越慢,为了定量描述这种现象,文章定义了一个新的敏感性参数。能见度的减小速度存在一个临界点,该临界点把能见度与PM2.5质量浓度之间的关系分为2部分。这2部分的敏感性参数在常州相差27倍,在苏州则相差16倍。由于颗粒物吸湿增长的作用,临界点所对应的能见度和PM2.5质量浓度随着相对湿度的增大而减小,临界点两侧敏感性参数的差异增大。因此,相对湿度大的地区(如沿海地区)能见度的治理面临着更大的挑战,也拥有更好的机遇。此外,与粗粒子相比,细粒子对能见度的影响更显著。     

上海市含碳大气颗粒物的粒径分布

使用STAPLEX大流量六级采样器(<0.49μm、0.49～0.95μm、0.95～1.5μm、1.5～3.0μm、3.0～7.2μm和>7.2μm),结合DRI Model 2001热光碳分析仪(TOR),分析了2010年5月～2011年5月期间上海市嘉定区(市郊)、徐汇区(市区)的大气颗粒物样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的粒径分布.结果表明,不同粒径的OC和EC质量浓度均呈双峰分布,较高峰出现于<0.49μm粒径段,次高峰则出现于>3.0μm的两个粒径段.嘉定区(JD)和徐汇区(XH)PM3.0中OC的质量浓度分别为16.35μg.m-3和11.85μg.m-3,EC质量浓度分别为2.22μg.m-3和1.91μg.m-3,市郊大气颗粒物中碳组分质量浓度高于市区,说明市郊碳污染更为严重.在<1.5μm的粒径段,嘉定区OC与EC的同源性较好,表明其中大部分OC来自于燃烧源.两地区不同粒径OC/EC值与不同排放源特征值的对比,可以说明徐汇区更多受到机动车尾气排放和道路扬尘的影响.通过EC示踪法计算二次有机碳(SOC)质量浓度可知:上海市SOC质量浓度较高,PM3.0中达到6.76μg.m-3,占OC的质量分数为69%,粒径分布呈双峰分布,峰值位于0.49～0.95μm和3.0～7.2μm粒径段.     

城市空气颗粒物开放源基础理论初探

针对城市空气颗粒物开放源污染问题,本文初步进行了城市空气颗粒物开放源基础理论探讨。明确了城市空气颗粒物开放源的概念、特点及其排放的主要污染物,并建立了城市空气颗粒物开放源的调查规范,为开放源的管理提供了科学的依据。     

成都市冬季相对湿度对颗粒物浓度和大气能见度的影响

利用成都市城区2015年12月的连续在线观测数据,如相对湿度（RH）、能见度、颗粒物（PM₁₀、PM_2.5和PM₁）浓度、气态污染物（SO₂和NO₂）浓度以及PM_2.5中SO₄^2-和NO₃^-浓度,探讨RH对颗粒物浓度和大气能见度的影响.结果表明,高颗粒物浓度和高RH协同作用导致低能见度事件.观测阶段,PM_2.5在PM₁₀中的平均比重为64%,表明成都市冬季细颗粒物污染严重;随着RH增加,PM_2.5/PM₁₀显著增加,表明高RH会加重细颗粒物污染.随着PM_2.5浓度增加,能见度呈幂指数下降;在相同PM_2.5浓度下,RH越高,能见度越低.当颗粒物浓度较低时,RH对能见度的影响作用较强;当颗粒物浓度较高时,大气消光主要由PM_2.5浓度控制,RH对能见度的影响减弱.当RH大于70%时,硫氧化率（SOR）和氮氧化率（NOR）的均值分别从0.27和0.11（RH小于40%）增长至0.40和0.19,表明较高RH对二次硫酸盐和硝酸盐的生成有显著的促进作用,二次硫酸盐和硝酸盐单独或协同影响空气质量.     

长春市区冬季空气中颗粒物污染日特征分析

根据长春市环境监测中心站2011－2012年冬季市区各监测点位环境质量监测数据对市区冬季环境空气中颗粒物污染典型日特征进行了分析,分别对交通、水、煤炭对环境空气中的颗粒物影响变化特征进行了比对,浅析了长春市区冬季颗粒物污染的日变化特点,为今后城市环境空气污染防治提供了宝贵的实践经验。     

南京市不同季节大气亚微米颗粒物化学组分在线观测研究

本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪在典型冬季重污染(12月)和夏季(8月)时期分别对南京城市大气非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)进行连续在线观测.结果表明,NR-PM1的组分平均贡献为(8月,12月):有机物(51.8%,44%)、硝酸盐(12.8%,23%)、硫酸盐(20.9%,13%)、铵盐(14%,16.8%)、氯化物(0.5%,3.2%).硝酸盐和硫酸盐在8月和12月呈现不同的日变化,如硝酸盐在12月白天呈现增加趋势,表明白天光化学作用对硝酸盐形成起主导作用;12月高浓度的硫酸盐在较高相对湿度的夜间被观测到,而8月在午后出现峰值,这表明在12月和8月硫酸盐的形成可能分别被液相生成和气相光化学作用驱动.8月臭氧污染期间,硝酸盐通过非均相反应在夜间快速形成,日出后,SO_2-4和氧化态有机气溶胶(OOA)同时增加表明二次气溶胶的形成;12月霾污染期间,二次无机组分和具有较高氧化度的OOA逐渐增加.