兰州市大气臭氧与其前体物及气象因子相关性研究

兰州市在"一带一路"建设中发挥着重要的战略支点作用.基于OMI（ozone monitoring instrument,臭氧层监测仪）数据产品,对2006-2015年兰州市对流层O₃柱浓度与前体物及气象因子的相关性进行研究.结果表明:2006-2015年兰州市对流层O₃柱浓度值与HCHO总柱浓度值均随时间的变化呈先增后减的趋势,对流层NO₂柱浓度值呈逐年递减的趋势;相关性分析得出,对流层O₃柱浓度与HCHO总柱浓度、对流层NO₂柱浓度相关性较高的地区范围呈先增后减的趋势.在敏感控制区上,2006-2015年VOCs敏感控制区从有到无,VOCs-NO_x协同敏感控制区范围逐渐缩小,NO_x敏感控制区范围逐渐扩大;在气象因子上,对流层O₃柱浓度与气温、日照时间呈显著正相关,与气压、降水量呈显著负相关.在偏北风向上,风速为1.7~1.9 m/s时,兰州市大气对流层O₃柱浓度相对较高.研究显示,NO_x排放量的减少能有效降低兰州市对流层O₃柱浓度.      

基于卫星观测的2005—2015年京津冀地区NO2柱浓度分布及变化趋势

为更好地了解京津冀地区NO₂浓度的长期时空分布变化特征,对2005—2015年京津冀地区对流层NO₂柱浓度数据进行了统计分析.结果表明,京津冀地区对流层NO₂柱浓度在2005—2010年增加明显,年均复合增长率为6.8%,并在2010年达到峰值,为1 329.07×1013 mol/cm2;2010—2013年保持相对稳定;2013—2015年显著下降,降幅达26.2%.2015年NO₂柱浓度为964.43×1013 mol/cm2,基本与2005年的浓度水平持平.北京地区NO₂柱浓度最先开始下降并保持降低趋势,其中北京市城区降幅远大于郊区,并在2015年达到最低值,为1 647.38×1013 mol/cm2;天津市城、郊区NO₂柱浓度变化相近,总体上均呈先增后减的趋势,并且均在2010年达到峰值,分别为2 686.96×1013、2 019.36×1013 mol/cm2;而河北省西南部(石家庄、邢台、邯郸市)在近两年降幅最为明显,均在35.0%以上.京津冀对流层NO₂柱浓度呈由南向北递减的空间分布趋势,高值区主要分布于京津唐一带以及河北省南部沿太行山一带.研究显示,虽然近年来京津冀地区NO₂柱浓度降幅明显,但相比于周边地区仍面临较大的减排压力.      

汾渭平原NO2柱浓度时空分布特征及其与O3、HCHO相互关系研究

2018年，汾渭平原首次被确定为大气污染防治重点区域，成为“蓝天保卫战”继京津冀地区的第二个主战场.本文利用卫星OMI传感器反演产品，对汾渭平原2016—2020年二氧化氮、臭氧和甲醛数据进行分析，结果表明：在空间上，汾渭平原NO₂柱浓度有自东向西逐渐减弱的趋势.高浓度地区受煤炭、物流、钢铁、航空等产业，以及特殊地形等因素影响，沿山脉走势呈“人”字形分布.在时间上，年均NO₂浓度呈总体减少趋势，2018年最大，2020年最小；月均变化呈U字型，1—8月，NO₂柱浓度逐月降低，9—12月逐月增加.NO_x敏感控制区、VOCS-NO_x协同控制区，以及VOCS敏感控制区时的年均NO₂柱浓度分别为1.48×10¹⁵～6.3×10¹⁵、6.3×10¹⁵～13.2×10¹⁵、13.2×10¹⁵～20.1×10¹⁵ molec·cm^...     

基于OMI数据的京津冀及周边地区O3生成敏感性

基于O₃生成敏感性的指示剂法,利用OMI对流层柱浓度HCHO/NO₂分析夏季O₃敏感性.O₃控制区空间分布特征分析结果表明,O₃生成受VOCs排放控制的地区主要集中在北京、太原、石家庄等城市中心及工业较发达地区,受NO_x排放控制的地区主要集中在北京北部、河北北部、河南大部分地区、山东沿海城市,其他区域为NO_x-VOCs协同控制区.分析2005~2016年间京津冀及周边地区O₃生成敏感性的年纪变化特征表明,受VOCs控制的区域面积呈现先增大后减少,受NO_x控制的区域呈先减少后增加的趋势.NO_x控制区在2011年出现“拐点”,NO_x控制区面积占研究区域面积的比例达到最低38%.2011年之后NO_x排放量下降,NO_x控制区面积逐步增大,2016年NO_x控制区占比达到65%,VOCs控制区占比降低为3%.分析2005~2016年6~9月份O₃控制区月变化特征发现,相比6~8月份,9月份VOCs控制区增加显著,这是由于6~8月份的NO_x控制区转变为NO_x-VOCs协同控制区,NO_x-VOCs协同控制区向VOCs控制区转变.     

粤港澳大湾区NO2污染的时空特征及影响因素分析

利用Aura卫星搭载的臭氧观测仪（OMI）反演的对流层NO₂柱密度数据,分析了自2005年以来粤港澳大湾区（GBA）对流层NO₂柱密度的空间分布特征、时间变化趋势及其影响因素.研究结果表明GBA对流层NO₂柱密度从2005~2018年呈减少的趋势,每年递减约为2.8%.小波系数显示时间演化过程中存在9个月的主振荡周期,冬季浓度较高,夏季较低.人为排放和各种自然因素,导致了GBA对流层NO₂柱浓度月变化在时间和空间上存在明显差异,最小值和最大值分别出现在6和12月,多年平均值分别为3.9665×10¹⁵和12.3423×10¹⁵molec/cm².NO₂在空间分布上呈现明显的空间分异特征,冬季12月最明显.NO₂污染严重的高值区主要出现在中部地区,如广州市、佛山市和中山市,最大的对流层NO₂柱密度可达18.8306×10¹⁵molec/cm²,大约是周边地区的3 倍,且高污染区域向四周逐渐扩散,连成一片.低值区主要在北部的肇庆市和东部的惠州市,多年平均的对流层NO₂柱密度约为7.1400×10¹⁵molec/cm².对流层NO₂柱密度的增长率在不同区域的变化趋势呈现明显的差异,变化范围为-15×10¹⁵~6×10¹⁵molec/cm²,增长率百分比范围为-65%~65%.出现增长的地区主要是肇庆市北部和惠州市东部的低值区;对流层NO₂出现明显减少的区域集中在中部的高值区,减少量最大的地区为广州市、佛山市和中山市交界处.     

中国典型城市O3与前体物变化特征及相关性研究

为了解我国不同气候背景城市O₃污染及其与前体物的关系,选取北京市、沈阳市、银川市、成都市、南京市和广州市作为典型代表城市,基于这6个城市2014-2016年ρ（O₃）、ρ（NO₂）和ρ（CO）资料对O₃与其前体物质量浓度变化特征及二者相关性进行研究.结果表明:①2014-2016年6个城市ρ（O₃）年均值大小顺序依次为南京市>沈阳市>北京市>银川市>成都市>广州市,ρ（NO₂）年均值大小顺序依次为北京市>成都市>南京市>沈阳市>广州市>银川市,ρ（CO）年均值大小顺序依次为北京市>银川市>成都市>沈阳市>南京市>广州市.2014-2016年除广州市ρ（O₃）下降、沈阳市变化不明显外,其他城市ρ（O₃）总体呈上升趋势;各城市ρ（NO₂）和ρ（CO）普遍呈下降趋势.②广州市ρ（O₃）夏季最高、春季最低,其他城市四季ρ（O₃）大小顺序依次为夏季>春季>秋季>冬季;北京市、沈阳市和银川市四季ρ（NO₂）和ρ（CO）大小顺序依次为冬季>秋季>春季>夏季,成都市、广州市和南京市为冬季>春季>秋季>夏季.各城市ρ（O₃）和ρ（O_x）日变化呈单峰型,ρ（NO₂）和ρ（CO）日变化呈双峰型.③6个城市城区ρ（O₃）均低于清洁对照点,城区ρ（NO₂）和ρ（CO）均高于清洁对照点,并且城区与清洁对照点O₃及其前体物质量浓度差值随城市和月份变化存在一定的差异.④各城市ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）均呈负相关,与ρ（O_x）呈显著正相关;城区ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）的相关性均好于清洁对照点,清洁对照点ρ（O₃）与ρ（O_x）的相关性则好于城区.⑤各城市ρ（O₃）超标率随ρ（NO₂）和ρ（CO）的增加均呈先迅速上升再快速减小,之后缓慢变化的特征,但ρ（O₃）超标率峰值对应的ρ（NO₂）和ρ（CO）有所差异.研究显示,日照条件较好的银川市、北京市和沈阳市O₃与其前体物相关性较成都市、南京市和广州市强.      

基于甘肃省卫星遥感的对流层NO2时空变化

基于OMI卫星遥感反演的NO₂柱浓度数据,分析了近11a甘肃省对流层NO₂柱浓度的时空变化及相关影响因素,同时利用HYSPLIT模型探究了大气污染物的来源.结果表明：从空间上,NO₂柱浓度呈现出由甘肃东北区向西南区递减趋势,最高值主要分布于庆阳市全境和平凉市少部分地区.从2008~2014年NO₂柱浓度值不断增长至最高值,高值区逐步扩大;2015~2018年NO₂柱浓度值波动变化,呈现出向周围区域递减的趋势,高值区范围缩小;从时间上,2008~2018年对流层NO₂柱浓度整体呈上升趋势,对流层NO₂柱浓度四季均值分布为：夏季>春季>秋季>冬季;NO₂柱浓度每年在6~8月达峰值,9月后开始下降,年内谷值出现在12月份~次年2月份;对研究区NO₂柱浓度的贡献最大的是自然要素.高温、降水有利于土壤排放NO₂,植被覆盖率对NO₂起到一定的消减作用.利用HYSPLIT得出2009~2018年每年7月庆阳市NO₂的外部输送路径,其中主要路径以陕西地区为主.     

奎屯市-独山子区-乌苏市区域大气对流层NO2柱浓度时空变化分析

为研究以石化工业为主的奎屯市-独山子区-乌苏市（简称“奎-独-乌”）区域大气对流层NO₂柱浓度的时空变化,基于地基多轴差分吸收光谱仪（MAX-DOAS）于2018年2月—2019年7月在各城市城区中心进行固定监测（09:00—20:00）,以及在环奎-独-乌区域进行车载移动监测（10:00—15:00）,结合地形地貌、气象、工业分布和人为排放量等因素,反演分析该区域对流层NO₂柱浓度的时空变化规律.结果表明:①奎-独-乌区域对流层NO₂柱浓度日变化呈早晚高、中午低,冬季高、夏季低的特点,对流层NO₂柱浓度季节性变化呈冬季（11.8×1015 molec/cm2）>秋季（9.46×1015 molec/cm2）>春季（7.46×1015 molec/cm2）>夏季（4.33×1015 molec/cm2）的特征.奎-独-乌区域对流层NO₂柱浓度最高值均出现在冬季（1月）,呈独山子区（22.23×1015 molec/cm2）>奎屯市（21.30×1015 molec/cm2）>乌苏市（18.34×1015 molec/cm2）的特征.②奎-独-乌区域大气对流层NO₂柱浓度存在空间集聚现象,且区域内部差异显著.不同季节高值主要出现在区域内交通交错区（奎屯立交桥、独山子立交桥）和工业集中分布区,最低值均出现在奎-独-乌区域西南部的乌苏市,且位于主导西风通道的上风向.③结合后向轨迹分析发现,奎-独-乌区域气流来源中冬季气流运动在水平方向和垂直方向上均不利于污染物扩散,夏季西北风向导致下风向路段NO₂浓度相对较高,该区域大气NO₂污染物以本地输送为主,且在城际间存在污染物的传输与积累.④奎-独-乌区域的能源结构以煤炭为主,其固定源排放以工厂和电力部门为主,而乌苏市交通移动源所产生的NO₂排放总量远高于奎屯市和独山子区.该区域冬季燃煤6个月,低风速（1.5~3.0 m/s）频率持续时间较长,加之独特的山盆结构形成的“山谷风”,有较厚的逆温层,不利于污染物远距离扩散.研究显示,能源工业结构背景下形成的奎-独-乌区域环境有利于大气污染物的聚集和积累,其污染源以本地污染为主.      

基于卫星和地面观测的中国典型城市群对流层内臭氧时空变化特征

为了探明近年来中国典型城市群(京津冀城市群、长三角城市群和珠三角城市群)臭氧(O₃)污染的发生规律,利用2005—2020年OMI-MLS (臭氧监测仪-微波临边探测器)对流层O₃柱总量探测数据以及2015—2020年地面O₃浓度监测数据分析我国三大城市群O₃的时空分布特征及其演变趋势,结果表明:①对流层O₃柱总量月峰值和年均值均呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,京津冀和长三角城市群对流层O₃柱总量均在夏季〔分别为50.0和44.4 DU (dobson unit)〕最高,而珠三角城市群在春季(42.2 DU)最高. ②三大城市群对流层O₃柱总量在空间分布上具有不同的特征,京津冀城市群对流层O₃柱总量呈东南高于西北的特征,长三角城市群对流层O₃柱总量随纬度升高而增大,珠三角城市群对流层O₃柱总量南北局地差异较小;海拔对对流层O₃柱总量的空间分布有一定影响,海拔越高,对流层O₃柱总量越低. ③京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O₃柱总量均呈逐年显著升高的趋势,年均增长量分别为0.25、0.28和0.27 DU,其中,京津冀城市群在对流层O₃柱总量较低的秋冬季年均增长(0.29 DU)最快,而长三角和珠三角城市群分别在对流层O₃柱总量最高的夏季和春季增长最快,均为0.39 DU. ④卫星探测的对流层O₃柱总量与地面监测的O₃日最大8 h滑动平均浓度(简称“O₃-8 h浓度”)在京津冀和长三角城市群相关性明显,而在珠三角城市群相关性较差. ⑤O₃-8 h浓度呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,其中,京津冀城市群O₃-8 h浓度在2018年(110.9 μg/m3)最高,空间上由2016年之前的北高南低转变为南高北低,多数城市O₃污染较重且达标率较低;长三角城市群2017年O₃-8 h浓度(106.7 μg/m3)最高,2016年起O₃-8 h高浓度中心由东北逐渐向西部内陆迁移,沿海城市达标率增加;珠三角城市群O₃污染程度最轻,达标城市较多,但O₃-8 h浓度呈逐年上升趋势,并在2019年达最高值(100.4 μg/m3),且中心城市上升速率远大于外围城市. 研究显示,中国三大城市群对流层O₃柱总量和O₃-8 h浓度的时空分布特征存在显著差异,造成差异的因素也不同.      

广州城区近地面层大气污染物垂直分布特征

为更好地了解广州城区近地面层大气污染物的扩散与输送过程,利用广州塔4层大气污染物垂直梯度观测平台(高度分别为地面、118、168和488 m)于2014年1月—2015年12月对多种大气污染物进行连续观测,分析了广州城区近地面层大气污染物的垂直分布特征.结果表明:①ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁)、ρ(NO₂)和ρ(NO)随高度的上升而降低,其中ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)在低层(地面点位)—高层(488 m点位)的递减率分别为35%、30%和26%,ρ(NO₂)和ρ(NO)分别为75%和84%;ρ(O₃)随高度上升而增加,其低层—高层的增长率为135%;ρ(SO₂)和ρ(CO)则随高度上升先增后减.②除ρ(O₃)外,其余污染物浓度均符合“冬强夏弱”的季节特征,ρ(O₃)则在夏秋季较高,春冬季较低.冬季ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)、ρ(NO₂)和ρ(NO)高、低层间差异为全年各季最大,分别为38.6、18.5、49.4和31.9 μg/m3.③各污染物小时浓度日变化特征均不同程度地受混合层发展过程的影响,各高度污染物浓度在一天中混合层高度最高的时段(12:00—17:00)最接近,而在其余时段分层较明显.除O₃外,其余污染物质量浓度在中、低层大致呈早晚双峰分布,而在高层大致呈单峰分布.ρ(O₃)则在各层均保持单峰分布,峰值一致出现在14:00.④对一次典型污染过程分析发现,不同高度的ρ(PM_2.5)和ρ(NO₂)最大差值分别可达183.0和148.0 μg/m3,ρ(PM_2.5)显著地受到本地近地面污染源的影响,污染物高浓度区域主要集中在488 m以下.      

南昌市大气颗粒物污染特征及PM2.5来源解析

为探讨2013年南昌市大气颗粒物的污染特征及分布状况,收集南昌市9个大气监测站点实时发布的PM₁₀和PM_2.5数据,分析了ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）和ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）的变化规律及其与气态污染物的相关性,并结合污染严重的秋季时段,采用PCA-MLR（主成分分析-多元线性回归）模型对大气PM_2.5中化学组分来源进行解析.结果表明:①ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）的年均值分别为（115.4±39.1）（69.1±26.8）μg/m3,均超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值,ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）的最高值分别出现在石化、省外办监测站点,最低值出现在林科所监测站点.ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）季节性变化特征明显,呈冬季>春、秋两季>夏季的趋势,全年ρ（PM₁₀）超标天数占比为25.48%,ρ（PM_2.5）超标天数占比为36.71%,各季度ρ（PM_2.5）超标天数占比均高于ρ（PM₁₀）.②受人为活动和边界层高度的影响,ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）日变化呈双峰双谷形态,一个波峰出现在08:00-10:00,另一个波峰出现在20:00-22:00,并且晚间小时峰值高于早间,最低值出现在15:00.③ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）年均值为60.3%,在冬季最高达65.1%,相关性分析发现ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）存在较显著的线性关系,表明二者具有同源性.④ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）均与ρ（SO₂）、ρ（NO₂）、ρ（CO）呈显著正相关,并且冬季相关性高于夏、秋两季;而ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）均与ρ（O₃）全年呈显著负相关,并且夏、秋两季相关性高于冬季,说明气态污染物的二次转化对ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）有较大影响.⑤南昌市秋季PM_2.5的最大污染源为道路扬尘/机动车尾气混合污染源,其次分别为施工扬尘源、燃煤源、冶炼尘/生物质燃烧混合污染源,各污染源对PM_2.5的贡献率分别为40.9%、35.8%、12.4%、10.9%.研究显示,南昌市PM_2.5的污染程度较PM₁₀严重,PM_2.5已成为南昌市大气颗粒物污染的主要组分,PM_2.5主要来源为城市扬尘和机动车尾气.      

天津市老年人PM2.5个体暴露化学组分特征

分别于2011年6月13日—7月2日(夏季)和11月30日—12月12日(冬季),采用颗粒物个体暴露采样器对天津市某社区101名老年人(平均年龄67岁)的PM_2.5个体暴露水平进行监测,以探讨PM_2.5个体暴露化学组分的特征. 结果表明,天津市老年人夏、冬季PM_2.5个体暴露浓度分别为(124.2±75.2)和(170.8±126.6)μg/m3. 斯皮尔曼相关分析表明,Si、NH₄+和NO₃-的暴露浓度均与PM_2.5暴露浓度显著相关(P<0.01),R(相关系数)分别为0.61、0.55和0.46. 富集因子分析表明,Cd、Zn和Pb 3种元素高度富集,受人为源的影响强烈. SO₄2-是水溶性离子中含量最高的组分,其次是NO₃-和NH₄+,在夏、冬季这3种离子暴露浓度之和分别占PM_2.5暴露浓度的34.3%和40.6%. OC是老年人PM_2.5个体暴露的主要成分之一,夏、冬季OC暴露浓度分别占PM_2.5暴露浓度的19.3%和27.4%. 老年人PM_2.5个体暴露化学组分浓度受气象因素、室内源和室外源的共同影响,季节变化明显. 冬季Al、Si、K、Ca和Fe的暴露浓度高于夏季,但大部分微量金属元素(V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Sb和Pb)的冬季暴露浓度却低于夏季. 方差分析表明,冬季SO₄2-、NO₃-、NH₄+、OC和EC的暴露浓度显著高于夏季(P<0.05).      

基于OMI数据的长三角地区NOx排放清单校验

近年来伴随着我国经济的持续增长,人为源氮氧化物排放居高不下,导致我国区域大气复合污染日趋严重. NO_x排放清单对于大气复合污染研究具有极为重要的意义.为了降低NO_x排放清单的不确定性,基于OMI卫星观测的对流层NO₂柱浓度资料,结合WRF-CMAQ模型系统,对2014年长三角区域NO_x排放清单进行了校验,对于该清单的不确定性进行了初步评估.结果表明,基于长三角地区2014年大气污染物排放清单,利用WRF-CMAQ系统模拟所获得的区域NO₂柱浓度平均值（4.66×1015~10.58×1015 mole/cm2）与OMI卫星数据（3.49×1015~11.47×1015 mole/cm2）较为接近,并且相关性较好（平均R=0.65）,归一化平均偏差（NMB）在-7.71%~33.52%之间,平均偏差（Bias）在0.06~0.28之间,可以在一定程度上说明2014年长三角区域NO_x排放总量基本能够反映区域NO₂污染状况.对比分析了OMI卫星遥感资料与CMAQ模型模拟结果,二者NO₂柱浓度空间分布情况总体一致,然而,苏南、上海和浙北等工业较发达地区OMI卫星NO₂柱浓度低于CMAQ模型模拟值,周边经济欠发达地区OMI卫星数据高于CMAQ模型模拟值,表明空间分布仍有进一步优化的空间.利用近地面卫星观测数据与CMAQ模型模拟结果对比,可得近地层观测ρ（NO₂）高于模拟结果,说明仅仅利用地面观测数据验证模型模拟结果存在一定偏差.研究显示,NO_x排放清单模型模拟结果在总量和时间变化方面与OMI卫星资料一致,在空间分配方面存在一定偏差.      

云浮市2018—2020年颗粒物和臭氧污染特征及污染案例研究

为探究云浮市颗粒物和臭氧(O₃)污染特征,利用多元统计分析方法分析了云浮市2018—2020年6项环境空气污染物浓度、气象因子等监测数据,并对2020年12月25—29日冬季PM_2.5和O₃污染过程进行了研究. 结果表明:①PM_2.5、PM₁₀、NO₂、CO月均浓度呈夏季低、冬季高的变化特征;O₃-8 h第90百分位数呈夏秋季高、冬春季低的变化特征. ②PM₁₀、PM_2.5和CO小时浓度日变化呈波浪型变化特征,PM_2.5、CO小时浓度最大值均出现在09:00,PM₁₀小时浓度最大值出现在02:00. O₃、SO₂小时浓度日变化呈单峰型变化特征,O₃、SO₂小时浓度最大值分别出现在16:00、10:00. NO₂小时浓度日变化呈单谷型变化特征,最小值出现在14:00. ③PM_2.5-10、SO₂、NO₂、O₃小时浓度与PM_2.5小时浓度均呈正相关,说明PM_2.5-10、SO₂、NO₂、O₃与PM_2.5具有一定程度的同源性. O₃小时浓度与NO₂、CO小时浓度呈负相关,且O₃小时浓度与NO₂小时浓度相关性更强. 夏秋季NO₂、CO、O₃、PM_2.5小时浓度与气温的相关性比冬春季的更强. SO₂、PM₁₀、PM_2.5、O₃小时浓度均与湿度呈负相关,其中O₃小时浓度与湿度的相关性最强,相关系数为?0.586. ④2020年12月25—29日云浮市城区PM_2.5污染受到静稳天气影响,O₃污染与28日午后太阳高温辐射以及来自珠三角地区O₃污染气团的输入影响有关. 利用ART-2a对该时段采集的颗粒物进行成分分析,得到K、EC、OC、ECOC、HM、LEV、Na、SiO₃这8种单颗粒物. 整个时段EC、OC、ECOC谱图中都存在明显的硫酸盐峰和硝酸盐峰. PM_2.5小时浓度与硫酸盐离子、硝酸盐离子、硅酸盐离子、铵离子、氯离子的数量均呈显著正相关,二次反应和老化过程对PM_2.5污染有显著影响. 研究显示,云浮市PM_2.5和O₃复合污染防控需要关注本地污染物变化特征和排放源影响,也需关注外来污染气团特别是来自珠三角地区污染气团输入的影响.      

天津冬季一次污染过程中NOx和O3的立体分布特征

由于大气是一个复杂介质,低层大气中湍流的存在使物质和能量的交换很剧烈,污染物的扩散传输现象明显.对不同高度不同区域的低层大气做立体观测,获取气态污染物浓度分布最直接的资料很有必要.综合利用地面观测站点、系留气球和飞机平台,于2016年11月25—26日在天津武清高村一次污染天气条件下对NO_x和O₃进行立体观测,得到了污染物的地面、垂直和低空区域分布特征,并结合气象因子进行分析研究.观测结果表明,地面$\varphi $（NO_x）水平较高,日均值为230×10-9,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准的限值,反映了高村冬季较高的污染水平,主要受当地交通源排放的影响.$\varphi $（NO_x）随高度的上升呈下降趋势,受风速的影响明显,主要积聚在逆温层以下.低空$\varphi $（NO_x）市区高于郊区,而处于更远郊区的高村$\varphi $（NO_x）与市区相当,也反映了高村本地较高的NO_x污染.高村地面$\varphi $（O₃）低,日最大8 h平均值为8×10-9,反映了冬季低温辐射弱、光化学反应强度低的特点.随高度增加$\varphi $（O₃）呈上升趋势,垂直分布特征主要与温度层结有关.低空$\varphi $（O₃）呈郊区高于市区,高村（远郊区）高于近郊区的特征.研究显示,$\varphi $（NO_x）的升高导致$\varphi $（O₃）下降,这可能与高村冬季的$\varphi $（VOCs）/$\varphi $（NO_x）偏低有关,需要结合VOCs观测数据做进一步分析.      

2014年北京奥体中心空气质量演变特征

利用中国环境监测总站发布的实时大气环境监测资料,选择北京国家奥林匹克体育中心(下称北京奥体中心)为研究对象,分析了2014年全年北京奥体中心空气质量演变特征. 结果表明:①2014年全年北京奥体中心首要污染污染物为PM_2.5,其次是NO₂,而PM_2.5和PM₁₀出现中度污染以上的污染事件主要集中在冬季和春末秋初;②PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO等主要污染物的年均质量浓度分别为89.75、141.12、21.83、64.26、48.60和1 210 μg/m3. 其中年均ρ(PM_2.5)是GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m3)的2.6倍,年均ρ(PM₁₀)也是其二级标准限值(70 μg/m3)的2.0倍,年均ρ(SO₂)略高于其一级标准限值(20 μg/m3),而年均ρ(NO₂)则高于其标准限值(40 μg/m3);③北京奥体中心全年逐月ρ(SO₂)/ρ(NO₂)都小于1.00,年均值为0.37,反映出北京目前硝酸型污染特征越来越明显;④针对不同污染等级下各类污染物质量浓度的分析结果显示,严重污染时ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)平均值分别高达324.75和494.98 μg/m3,分别是世界卫生组织(WHO)《空气质量准则》推荐24 h平均浓度准则值的13和10倍,其浓度如此之高会对人体健康造成严重危害;⑤ρ(PM_2.5)年均24 h变化趋势表明,ρ(PM_2.5)具有明显的日变化特征,出现2个峰值,高峰值出现在午夜时分(23:00—翌日01:00),次高峰值出现在上午(09:00—11:00),最低值出现在下午(15:00—17:00),次低谷值则出现在凌晨(05:00—07:00),说明ρ(PM_2.5)除与混合层高度日变化特征密切相关外,还与人们的日常生活有一定联系.      

河南省近地表O3污染特征及其与气象因素之间的关系

Meteorological factors have an important influence on ozone (O₃) concentration. In order to explore the characteristics and causes of near-surface O₃ pollution in Henan Province, based on the datasets of ambient air quality monitoring stations and national basic ground climate stations in Henan Province from 2014 to 2020, this study examined the spatiotemporal characteristics of O₃ pollution in Henan Province and the relationship between O₃ and precursors and meteorological factors, and the potential sources of O₃ in Henan Province were also explored. The results showed that: (1) In terms of temporal characteristics, the annual average O₃ concentration of the maximum daily 8 h average (O₃-8 h) in Henan Province generally decreased from 2014 to 2020, showing an ‘M’ type temporal evolution. For seasonality of O₃-8 h concentration, it was highest in summer and decreased sequentially in spring, autumn, and winter, while both O₃-8 h concentration and the number of days exceeding the standard peaked in June. In terms of spatial characteristics, the O₃ concentration was generally lower in northern than in southern China, and lower in western than in eastern China. The areas with high concentrations were concentrated in southern Henan Province. (2) The O₃-8 h concentration was significantly negatively correlated with the precursor NO₂ and CO concentrations. (3) From the perspective of meteorological factors, O₃-8 h concentration was positively correlated with air temperature and negatively correlated with relative humidity, indicating that high temperature (≥26 ℃) and low humidity (≤40%) were favorable for the increasing of O₃-8 h concentration. Affected by the prevailing northerly winds in autumn and winter, the O₃-8 h concentration in Henan Province showed a spatial pattern of low values in the north and high values in the south in autumn and winter, and the prevailing southerly wind in summer was conducive to the formation and maintenance of O₃ in Henan Province. (4) In the summer of 2019, the main source areas of O₃ and precursors increased gradually and changed from both inside and outside the province to mainly outside the province. Affected by the boundary cities and topographic conditions, O₃ in Henan Province accumulated locally in summer. The study shows that the near-surface O₃ pollution in Henan Province has significant spatial and temporal distribution characteristics, the pollution degree is generally reduced. The precursors of O₃ and meteorological factors (temperature, relative humidity, wind) have significant effects on O₃, and O₃ transport paths and potential sources change with time in summer.      

基于无人机观测研究杭州湾化工园区近地面层臭氧垂直廓线

为了解化工园区大气污染情况,使用自主研制的微型大气检测仪结合无人机研究化工园区臭氧(O₃)垂直廓线,在2020年8月~2021年1月于杭州湾上虞经济技术开发区开展了12d无人机外场观测实验.各观测日从08:00~18:00每隔1h进行一次飞行观测,每次观测分别获得了离地面0,50,100,200,300,400,500m的O₃、总挥发性有机物(TVOCs)和二氧化氮(NO₂)浓度.结果表明:受气象因素、地面工厂排放以及早晚出行高峰的影响,TVOCs和NO₂浓度整体随高度增加而下降,其中NO₂浓度随高度上升而下降的幅度较明显,在0m处浓度为19.7~59.1μg/m³,500m处为5.9~21.7μg/m³,下降率为40~70%,TVOCs和NO₂浓度都呈现出早晚高、正午低的日变化趋势,此外可能受逆温层的影响导致个别天数NO₂浓度在400~500m不降反升;O₃受前体物光化学反应、太阳辐射强度及平流层输送的影响,其浓度随高度增加而下降,平均浓度在0m处为49.2μg/m³,500m处为98.4μg/m³,O₃日变化浓度在15:00~17:00达到峰值.TVOCs和O₃、NO₂和O₃在各高度浓度均呈负相关,受不同季节气象因素差异和冬季取暖排放增加的影响,O₃浓度季节变化为夏>秋>冬,TVOCs和NO₂浓度为冬季>秋季>夏季.后向轨迹聚类分析表明化工园区本地O₃浓度会受区域输送影响升高,在冬季时由于气温低不利于前体物生成O₃,本地O₃浓度受区域输送影响较夏季小.     

京津冀及周边地区“2+26”城市臭氧的季节性变化规律

城市臭氧(O₃)污染已成为当前主要的大气污染问题之一,也是空气污染防控面临的新挑战. 然而,基于长时段连续监测数据的O₃浓度季节性变化规律及成因解析仍较薄弱. 本文基于2014年3月1日—2021年2月28日空气质量在线监测平台日尺度数据,通过偏相关等方法探讨京津冀及周边地区“2+26”城市O₃的季节性变化规律. 结果表明:①“2+26”城市2014—2020年O₃年均浓度上升速率为3.82 μg/(m3·a),呈现先上升后下降的趋势,下降速率小于上升速率;O₃浓度的季节性变化特征表现为夏季>秋季>春季>冬季. ②2014—2020年O₃轻度污染天数占比最大且呈上升趋势,除北京市外,其他城市夏季O₃中度污染天数上升趋势明显. ③2017—2020年O₃浓度与CO、NO₂浓度的显著负相关性在夏季和冬季有所增强. O₃与SO₂浓度的关系由2014—2017年春季、夏季和秋季的显著负相关变为2017—2020年夏季和冬季的显著正相关(P<0.05). ④春季和秋季O₃浓度与日均气温呈显著正相关,夏季和冬季O₃浓度与相对湿度呈显著负相关,与日均风速的相关性则相对较弱. 研究显示,“2+26”城市O₃污染协调治理成效显著,需在保持现有NO_x控制力度基础上强化VOCs控制,加强SO₂治理,进一步遏制夏季O₃浓度上升.