锰氧化物八面体分子筛活化过一硫酸氢盐降解酸性橙7

采用无溶剂法制备了氧化锰八面体分子筛（OMS-2）,通过XRD、FT-IR、SEM、TEM及N2吸附-脱附等温线等对其结构进行了表征,并以典型难降解偶氮染料酸性橙7（AO7）为目标污染物,考察了OMS-2活化过一硫酸氢盐（PMS）降解AO7的性能。研究结果发现,无溶剂法制备的OMS-2呈纳米棒状,为典型的锰钾矿型结构,比表面积达到129 m2·g-1,平均粒径10.5 nm左右。OMS-2催化剂能够高效催化PMS产生活性自由基降解偶氮染料,反应10 min内可使AO7几乎完全脱色,重复使用10次均能保持较高的催化稳定性;脱色降解后染料分子中的共轭体系和芳香环结构被破坏。     

黄铁矿活化过硫酸钠降解丁基黄药

利用黄铁矿活化过硫酸钠降解丁基黄药,并探讨了黄铁矿用量、pH、过硫酸钠浓度、共存离子等因素对丁基黄药降解的影响。结果表明:(1)黄铁矿可有效活化过硫酸钠实现丁基黄药的高效降解。(2)在丁基黄药初始质量浓度为140mg/L、黄铁矿用量为1.0g/L、过硫酸钠质量浓度为0.080g/L、pH=6.00、降解120min时,丁基黄药降解率高达98.50%。(3)黄铁矿活化过硫酸钠降解丁基黄药的进程中,硫酸根自由基(SO_4~-·)和羟基自由基(·OH)共同作用导致丁基黄药的降解,而SO_4~-·起主要作用。(4)丁基黄药降解率随黄铁矿用量、过硫酸钠浓度的增大而增大,随pH的增大而减小。(5)Cl~-和HCO_3~-对丁基黄药的降解有明显的抑制作用,并且HCO3-的抑制作用更强。     

Fe2+活化过硫酸钠降解1,2-二氯苯

以Na2S2O8为氧化剂,柠檬酸螯合Fe2+为活化剂,对水中1,2-二氯苯进行处理。首先研究了Na2S2O8浓度、FeSO4浓度、柠檬酸浓度及初始pH值等因素对1,2-二氯苯降解的影响;然后通过正交实验,发现在Na2S2O8浓度14.28 mmol/L、FeSO4浓度7.14 mmol/L、柠檬酸浓度3.57 mmol/L、初始pH值3.0的条件,1,2-二氯苯降解率达到最大(99.28%)。进一步研究表明,柠檬酸螯合FeSO4活化Na2S2O8降解1,2-二氯苯的过程可分为2个阶段,其中第1阶段为快速反应,第2阶段反应速度较慢并且符合一级反应动力学规律。     

膨胀石墨负载Co3O4催化过硫酸氢钾复合盐降解酸性橙Ⅱ的研究

以膨胀石墨(EG)作为Co3O4的载体,制备出应用于基于硫酸根自由基的高级氧化技术的非均相催化剂复合物——Co3O4/EG,并用其降解水中的偶氮染料酸性橙Ⅱ,同时考察了氧化剂投加量、催化剂投加量、温度等因素对降解性能的影响以及催化剂的稳定性.结果表明,Co3O4/EG具有很高的催化活性,在最佳条件下能在8 min内完全降解酸性橙Ⅱ,且具有很好的稳定性.     

臭氧-过硫酸钠高级氧化降解土霉素废气

为去除禽畜养殖粪便高温堆肥过程产生的土霉素(OTC)废气,采用臭氧-过硫酸钠(O₃/PS)高级氧化方法,在喷淋装置中降解土霉素(OTC)废气。通过对比不同条件下装置对OTC废气的去除率,考察了O₃及PS对OTC废气去除率及耦合作用。结果表明：O₃/PS喷淋塔对OTC去除率可达94.7%,O₃直接氧化作用的加入使OTC的去除率提高了6.2%~15.9%;加入PS后,OTC的去除率增加了13.9%~23.2%,这是由8.6%~13.7%的·OH氧化作用和4.5%~7.5%的${\rm{SO}}_4^{ \cdot - }$氧化作用引起的。结合高分辨液质联用仪(LC-TOF-MS/MS)分析OTC的降解产物,可以看出,OTC在O₃/PS喷淋塔中经过O₃、·OH和${\rm{SO}}_4^{ \cdot - }$的氧化后,生成了4种主要中间产物,即C₂₀H₁₈N₂O₈、C₂₂H₂₀N₂O₈、C₁₂H₁₆O₂和C₁₃H₂₁O₃。由此可知,OTC废气能被喷淋装置有效去除,并被O₃/PS氧化降解。以上研究结果为含OTC废气的产生、检测和处理提供了参考。     

纳米铁酸铜催化过硫酸盐降解酸性红FRL

采用共沉淀法-焙烧制备纳米铁酸铜催化剂,利用扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射 (XRD)对催化剂进行表征。以酸性红FRL为降解目标物,研究此催化剂催化过硫酸钠降解酸性红FRL的性能。考察了氧化剂浓度、催化剂用量和初始染料浓度对降解的影响。结果表明:催化剂经700 ℃焙烧3 h,可得到完整晶相的CuFe2O4;当初始污染物浓度为20 mg/L,过硫酸盐浓度为2.0 g/L,催化剂用量为2.0 g/L时,降解2.5 h,酸性红FRL染料溶液的降解率可达85.3%。实验所得催化剂可重复使用5次,同时酸性红FRL降解过程遵循准一级动力学方程。     

硫酸亚铁铵活化过硫酸钠降解土壤吡虫啉的研究

为探究硫酸亚铁铵与过硫酸钠对土壤中吡虫啉降解率的影响,实验设定两种降解试剂添加量均为0.2、0.5、1.0 mmol,土壤中吡虫啉质量浓度为33.0、49.5、66.0μg/g,农作物土壤为水稻、玉米与茶叶土壤,温度为-4、25℃。结果表明：1.0 mmol过硫酸钠与0.2 mmol硫酸亚铁铵对水稻土壤中吡虫啉的降解率最佳,最高可达98.8%,且前120 min内降解速率较快。3种吡虫啉浓度的降解效果没有显著差异(p>0.05);温度对降解率的影响不显著(p>0.05)。土壤中有机碳与pH越低,越有利于过硫酸钠与硫酸亚铁铵降解土壤中吡虫啉。     

Mn2+协同过二硫酸钠电催化体系对茜素红与酸性蓝80的降解性能研究

以酸性蓝80(AB80)与茜素红(AR)配制的两种模拟染料废水为处理对象,分析Mn2+与过二硫酸钠(PDS)浓度、初始pH和电流密度等因素对Mn2+协同PDS电催化体系降解两种染料的影响,并探讨其降解机理.结果表明,该体系降解AR和AB80的最佳初始pH(3)和Mn2+摩尔浓度(40μmol/L)相同,AR比AB80更...     

二价铁活化过硫酸盐降解土壤中十溴联苯醚

研究了Fe2+活化过硫酸钠产生的硫酸根自由基降解土壤中十溴联苯醚（PBDE-209）的效果,分别考察了Na2S2O8的用量、初始pH值、Na2S2O8与Fe2+摩尔比例、反应时间4个因素对降解效果的影响。通过正交实验确定了降解污染物的最优条件。结果表明,在Na2S2O8用量为0.8 mmol·kg-1,初始pH为5,Na2S2O8与Fe2+摩尔比为2：1,反应时间为30 min的最优条件下,降解率达96.36%。分子探针竞争实验表明体系中产生了硫酸根自由基。Fe2+活化过硫酸钠降解PBDE-209反应过程符合一级反应动力学。     

电活化过硫酸钠降解四溴双酚A生产废水

四溴双酚A(TBBP-A)生产废水含有多种难降解有机物及大量盐类,是极难处理的化工废水。采用外加直流电压活化过硫酸钠的方法预处理TBBP-A生产废水,以总有机碳(TOC)降解率为指标考察有机物的降解情况。结果表明,酸性条件有利于电活化过硫酸钠降解TBBP-A生产废水,pH=2时过硫酸钠浓度对TOC降解情况影响不大,中性或碱性环境下,过硫酸钠浓度是TOC降解率的主要影响因素。适当提升外加电压有利于促进TBBP-A生产废水中TOC的降解,处理时间宜控制在1.0h以内,电极介质对于TOC降解的影响总体不大。当外加电压为3.0V,过硫酸钠质量分数为2%～5%,pH=2,反应时间为1.0h左右时,TOC降解率可以达到40%以上,可见电活化过硫酸钠技术可以作为预处理TBBP-A生产废水的有效手段。     

废弃树脂负载铁催化过硫酸盐降解甲基橙

为了降解废水中偶氮染料甲基橙,通过离子交换法在废弃树脂上负载铁制备出一种具有较高催化活性的催化剂,并利用该催化剂催化过硫酸盐降解甲基橙废水,同时考察了不同操作条件对甲基橙降解效果的影响。实验结果表明,甲基橙的脱色率随催化剂和过硫酸盐投加量的升高而升高,但是随着染料初始浓度的升高而降低,随初始pH的升高先升高而后降低。为了考察该催化剂稳定性,经5次连续循环使用后,发现甲基橙脱色率仍然可保持在86%以上,说明该催化剂具有良好的循环使用性能。     

零价铁活化过硫酸钠体系降解污染土壤中的多环芳烃

采用Fe0活化Na2S2O8体系降解污染土壤中的PAHs,其代表化学物为NAP、PHE、FLA和BAP。分别研究了Na2S2O8的添加量、Na2S2O8与Fe0的物质的量比、水土比和温度对降解效果的影响,同时探讨了PAHs的降解动力学;并利用电子顺磁共振法(EPR)验证了Fe0活化Na2S2O8的自由基产生情况。结果表明,当1 mol·L-1的Na2S2O8添加量为10 mL、Na2S2O8与Fe0物质量之比为200∶1、水土比为2∶1、温度为60 ℃时反应36 h后,NAP、PHE、FLA、BAP的降解率分别为98.15%、78.41%、93.47%和97.64%。PAHs的降解符合一级反应动力学,且BAP的反应速率常数最大为0.030 5 h-1。EPR谱图表明,Fe0活化Na2S2O8降解PAHs污染的土壤是SO4-·和·OH共存的反应体系。该研究可为Fe0活化Na2S2O8体系降解PAHs污染土壤的机理提供一定的依据。     

紫外活化过硫酸钠降解水中三唑酮的效能

针对常规水处理工艺难以去除原水中低浓度有机氯农药的问题,采用新型高级氧化技术——紫外(UV)活化过硫酸钠(PS)去除水中有机氯农药三唑酮(triadimefon,TDF),分别研究了TDF初始浓度、PS浓度、初始pH、氯离子浓度以及腐殖酸(HA)浓度对TDF降解效果的影响。结果表明：随着TDF浓度的增加,其去除率逐渐降低;PS浓度从100 μmol·L-1增到250 μmol·L-1,TDF去除率可以提高6.83%;初始pH为5时,TDF的去除率最大;氯离子的存在会抑制TDF降解;存在HA时会降低TDF去除效果。当TDF浓度为200 μg·L-1、PS投加量为250 μmol·L-1、pH为5、温度为(25±2) ℃和反应时间为600 s的反应条件下,TDF的去除率达到99.83%。相比于单独采用UV辐照和PS氧化技术,UV/PS技术对TDF的去除率分别提高了64.2%和86.22%。TDF的降解机制是紫外直接光解和以硫酸根自由基(SO4?-)为主的自由基氧化的共同作用。     

负载型颗粒活性炭催化过硫酸钠氧化降解橙黄G

通过在颗粒活性炭(GAC)上负载氧化铁,并以此作为催化剂(Fe/GAC)在常温常压下催化过硫酸钠(PS)产生硫酸根自由基降解偶氮染料橙黄G。研究了体系pH、氧化剂浓度、催化剂浓度对橙黄G去除率的影响,并且对催化剂的重复使用性能进行了测试。结果表明,在Fe/GAC/PS体系中,[OG]0=0.2 mmol/L,[GAC]=1 g/L,[PS]0=2 mmol/L,降解2 h后OG去除率为99%,且有较高的矿化率;随着氧化剂浓度和催化剂浓度的增加,OG的去除效率提高;催化剂有较好的重复使用性。利用扫描电镜(SEM)对催化剂进行了表征,可以看出在活性炭上成功负载氧化铁。利用化学分子探针竞争实验鉴定催化反应中的活性物种SO4-·和OH·。     

CNTs-CeO2/H2O2复合光催化氧化体系降解水中酸性橙Ⅱ

运用"化学沉淀法",将CeO2负载到碳纳米管(CNTs)上制备复合光催化剂,采用"单因素实验法"优化了制备条件。运用透射电镜和X射线衍射仪对复合光催化剂进行了表征。结果表明,负载到CNTs上的CeO2为多晶面心立方结构,尺寸大小在6~10 nm之间,其在CNTs上分散效果好,负载均匀且负载率高。在溶液pH为5,CNTs-CeO2用量为0.50 g/L并光照2 h后,酸性橙Ⅱ的光脱色率和TOC去除率分别达到64.71%和44.25%;加入0.02 mmol/L H2O2后,CNTs-CeO2/H2O2复合体系对酸性橙Ⅱ的光脱色率和TOC去除率分别提高至91.35%和82.40%。这预示着CNTs-CeO2/H2O2复合光催化氧化体系在对水中偶氮染料的光催化处理方面具有潜在的应用价值。     

铜基生物炭活化过硫酸钠处理废水中EDTA-Cu

为实现废水中EDTA-Cu的快速破络和去除,以铜基生物炭(CuO@BC)为催化材料活化过硫酸钠(PS),探究了EDTA-Cu、TOC和铜的去除效率及影响因素,初步揭示了催化机理。结果表明,CuO@BC-PS体系能够在60 min时有效去除97.1%的EDTA-Cu和69.6%的TOC,并且通过沉淀去除62.2%的铜。氧化铜(CuO)是提高复合材料催化作用的关键因素,降解反应体系中自由基作用不大,非自由基途径活化PS是降解EDTA-Cu的主要原因。以上研究结果可为络合态重金属污染废水的高级氧化处理提供参考。     

酸性橙7在PbO2/Ti和IrO2-Ta2O5/Ti电极上的电催化氧化

采用PbO2/Ti和IrO2-Ta2O5/Ti电极对酸性橙7(AO7)模拟废水进行了电解处理实验研究。考察了2种电极上不同电流密度条件下AO7的去除率、反应动力学、COD去除效果及瞬时电流效率,结果表明,在相同条件下,PbO2/Ti电极表现出更好的处理效率、更适合用于AO7的矿化。循环伏安(CV)曲线表明,PbO2/Ti电极具有更高的析氧电位且在AO7电解液中出现了氧化峰,说明PbO2/Ti电极对AO7具有更好的催化活性和直接氧化能力。紫外可见光谱对比分析表明,IrO2-Ta2O5/Ti电极对AO7的结构破坏速度缓慢且伴随苯胺等中间产物产生,对AO7的矿化程度弱。对比结果说明PbO2/Ti电极更适合于偶氮类染料废水的电催化氧化处理。     

亚铁离子活化过硫酸氢钾复合盐降解水溶液中酮洛芬

以亚铁离子活化过硫酸氢钾（PMS）所产生的硫酸根自由基为氧化剂,氧化水中的酮洛芬,考察了pH值、温度、Fe2+浓度、Fe2+/PMS摩尔比以及Fe2+投加方式等因素对酮洛芬氧化降解的影响,探究氧化降解酮洛芬（KTP）的最佳运行条件。结果表明,在实验范围内,pH值为3、温度为45℃和Fe2+/PMS/KTP浓度比为20/15/1时酮洛芬的降解效果最好,酮洛芬的去除率达到66.8%。分批式投加Fe2+,使硫酸根自由基（SO4·-）持续生成,这样更有利于酮洛芬的降解。     

椰壳颗粒活性炭活化过硫酸钠预处理促进高固污泥水解产酸性能

为探究椰壳颗粒活性炭活化过硫酸钠(PS)预处理对高固污泥厌氧发酵水解产酸性能的影响,通过调节挥发性脂肪酸(VFAs)产量、溶解性化学需氧量(SCOD)、溶解性蛋白质及多糖等指标,探究了不同剂量颗粒活性炭(GAC)与PS预处理对高固污泥产酸发酵的最佳条件。结果表明,当PS和GAC投加量分别为1.50 mmol·g⁻¹(以总固体计)和0.65 g g⁻¹(以总固体计)时,在发酵前期产酸速率相比于对照组提高了341.43%,后续发酵过程中,VFAs最大产量相比于对照组提高了28.43%。其中,乙酸作为优质碳源,其质量浓度增加了48.98%;继续增加GAC剂量时,反应器厌氧发酵性能下降,其原因可能是过量GAC会消耗已生成的SO₄⁻·,降低污泥水解作用,同时GAC表面对VFAs的吸附也导致产酸量下降。三维荧光分析表明,在产酸量较高的反应器中,氨基酸、芳香族蛋白质等溶解性有机物的质量浓度较低,这说明适量椰壳颗粒活性炭活化PS预处理方式可提高高固厌氧发酵中微生物对于水解底物的利用率,从而提高污泥的厌氧产酸性能。本研究结果可为炭活化PS预处理技术在高固污泥厌氧消化中的应用提供参考。     

钴金属-有机骨架活化过硫酸钠降解废水中的盐酸土霉素

采用新制备的钴金属-有机骨架(Co-MOF)和过硫酸钠(PS)分别作为催化剂和氧化剂,并通过Co-MOF活化PS降解废水中的盐酸土霉素,考察Co-MOF浓度、PS浓度、pH及温度对降解盐酸土霉素的影响。SEM、TEM、XRD及XPS等结果证明,Co-MOF成功地被合成。降解实验结果表明,与单独的Co-MOF、PS相比,Co-MOF/PS的降解性能有大幅度的提高。当pH=5、温度30 ℃、Co-MOF为200 mg·L⁻¹以及PS为2 000 mg·L⁻¹时,5 min后对20 mg·L⁻¹盐酸土霉素的降解率最高达到97.1%。在催化剂的重复使用实验中,Co-MOF第4次运行对盐酸土霉素的降解率由97.1%(第1次)降低至82.1%,这表明Co-MOF材料可以重复利用降解盐酸土霉素。Co-MOF降解盐酸土霉素实验反应前后的XRD和XPS数据表明Co-MOF具备良好的稳定性。以上研究结果可为新型高效降解体系的开发及其在水环境污染控制领域的应用提供参考。