多孔MoS2/g-C3N4材料对水环境中四环素的降解

通过浸渍-高温煅烧法制备多孔MoS2/g-C3N4光催化剂,采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-解吸、紫外-可见光(UV-vis)漫反射吸收光谱对材料进行表征;并在可见光照射下,对四环素(TC)进行光催化降解。结果表明,催化剂量为2.0 g·L-1、pH为5.0时,对TC的去除效果最好,可见光照射180 min,MoS2/g-C3N4(1.0%-MC)复合材料对TC的降解率可达80.6%。反应完成后,复合材料循环利用5次,其降解效率仍保持在70.0%以上。浸渍-高温煅烧法所制备的MoS2/g-C3N4光催化剂具有良好的应用前景。     

FeOOH/g-C3N4异质光催化剂耦合过硫酸盐降解环丙沙星

采用原位沉淀法制备了FeOOH/g-C3N4异质光催化剂,并通过耦合过一硫酸盐(PMS)建立了多反应耦合型高级氧化体系,在此体系下考察了其对环丙沙星(CIP)的去除性能.在催化剂/可见光/PMS反应体系下,相对于g-C3N4,FeOOH/g-C3N4的催化性能明显提高,其中5％ FeOOH/g-C3N4表现出最优异的催化性能,表明FeOOH的耦合提高了g-C3N4的光催化活性,且光催化+PMS活化体系加速了污染物的降解.此外,分别考察了FeOOH负载量、催化剂投加量、pH等因素对CIP降解性能的影响.结果 表明:在催化剂投加量为0.4 g·L-1、pH为9.0时,5％ FeOOH/g-C3N4对CIP的降解率达到72.34％.使用XRD、TEM、XPS、UV-vis DRS等分析方法对催化剂进行了表征,FeOOH的复合显著增强了g-C3N4的光吸收能力,提高了其光催化活性.最后,基于实验数据与活性物种捕获实验,初步提出了FeOOH/g-C3N4对CIP催化降解的可能机理.     

CNQDs/Ag3PO4/g-C3N4复合光催化材料的制备及其对双酚A的降解性能

采用溶剂热法和原位沉淀法制备了CNQDs/Ag3PO4/g-C3N4三元复合光催化剂,通过SEM、TEM、XRD、FT-IR、XPS、BET等手段对其进行了表征;以BPA为目标污染物,考察了pH、BPA初始浓度、催化剂投加量及光照强度等因素对BPA去除效果的影响;同时,对该三元复合催化剂光催化降解BPA的机制进行了探讨...     

Ag3PO4-MnO2/g-C3N4非均相臭氧催化对页岩气钻井废水的深度处理

采用热缩聚合成法、水热法制备Ag3PO4-MnO2/g-C3N4三元复合催化剂。利用XRD和SEM对其进行结构表征,并考察催化剂用量、废水pH、臭氧投加量等因素对页岩气钻井废水深度处理效果的影响。结果表明,Ag3PO4-MnO2/g-C3N4三元复合催化剂中,立方晶型Ag3PO4、纳米纤维状MnO2与经模板剂制得的管孔状g-C3N4成功复合,改变了其晶面的有序性并增大了比表面积。通过复合提高了Ag3PO4的稳定性及其与MnO2协同作用对臭氧的催化活性。在催化剂投加量为0.5 g·L-1,废水pH为11,臭氧投加量为3.2 mg·min-1,反应时间为40 min的条件下,对预处理后的页岩气钻井废水（COD含量为1 076 mg·L-1）COD的去除率为85.1%,该复合催化剂重复使用5次后仍保持良好的活性和稳定性。     

Ag/g-C3N4可见光催化降解磺胺甲恶唑的性能及机理

采用光还原方法成功地制备出了Ag/g-C3N4复合光催化剂,并考察了Ag/g-C3N4光催化剂在可见光下降解磺胺甲恶唑的效能、机理及各反应体系中间产物的生成情况,系统性地探究Ag/g-C3N4可见光降解磺胺甲恶唑的过程。实验结果表明,在g-C3N4中引入Ag纳米颗粒可以提高磺胺甲恶唑的降解效率。经可见光照射60 min后,Ag/g-C3N4-1、Ag/g-C3N4-3、Ag/g-C3N4-5、Ag/g-C3N4-8、Ag/g-C3N4-10降解磺胺甲恶唑的一级动力学常数比g-C3N4分别提高了1.29、1.76、3.41、4.82和7.12倍。这说明在可见光下,Ag/g-C3N4更适合于磺胺甲恶唑的高效降解。在Ag/g-C3N4可见光下降解磺胺甲恶唑的过程中,光生空穴和O2-·是主要活性物种,TP98、TP269和TP283是降解过程中的主要中间产物。其中,TP98主要由O2-·作用生成,TP269由·OH作用产生,而TP283受光生空穴的影响比较大。     

Z型g-C3N4/WO3复合材料光催化降解土霉素

采用原位水热法,将WO₃纳米棒负载在层状的g-C₃N₄上制备具有高吸附性和光催化活性的Z型gC₃N₄/WO₃复合光催化剂。通过XRD、XPS和SEM对复合材料的形貌和结构进行了表征,并测试其光致发光光谱、光电流和紫外可见漫反射光谱;考察了在可见光下g-C₃N₄/WO₃复合材料对土霉素的降解效果及复合材料的可重复利用性能,并结合自由基淬灭实验初步推测了g-C₃N₄/WO₃的光催化机理。结果表明,WO₃纳米棒负载到g-C₃N₄纳米片上并形成异质结;g-C₃N₄/WO₃异质结增强了可见光响应且降低了光生载流子复合率;添加0.6 g g-C₃N₄的g-C     

Fe-Mn/γ-Al2O3催化O3-H2O2协同氧化间甲酚

为提高臭氧氧化法对难降解有机污染物的降解效率,采用在催化臭氧氧化体系中引入H_2O_2的方法,建立催化O_3-H_2O_2联合氧化体系,使O_3与H_2O_2在体系中起协同作用。采用等体积浸渍法筛选制备了具有高催化性能的Fe-Mn/γ-Al_2O_3催化剂,应用于O_3/Fe-Mn/γ-Al_2O_3/H_2O_2复合体系协同催化臭氧氧化处理间甲酚模型废水。通过扫描电子显微镜(SEM)、物理吸附、X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、X射线光电子波谱(XPS)对催化剂的物理化学性质进行表征。考察了O_3投加量、H_2O_2投加量、初始pH、空速等因素对Fe-Mn/γ-Al_2O_3催化O_3-H_2O_2氧化间甲酚处理效果的影响,并采用GC-MS和LC-OCD,对Fe-Mn/γ-Al_2O_3催化O_3-H_2O_2氧化间甲酚的中间产物的类型及相对分子质量进行分析。结果表明,当以Fe-Mn/γ-Al_2O_3为催化剂时,协同催化氧化体系的最优处理参数为:间甲酚浓度100 mg·L~(-1),O_3投加量481 mg·L~(-1),反应时间10 min,空速6 h~(-1),H_2O_2投加量211 mg·L~(-1),进水pH 6.7。在此条件下,TOC去除率可达68.37%,间甲酚转化率可达100%。以上研究结果可为2种技术联用降解煤化工废水提供参考。     

Fe/Ga2O3-Al2O3催化甲烷还原NO的性能

以甲烷为还原剂的选择性催化脱硝技术(SCR-CH_4)是一种很有潜力的新的脱硝方法,但催化剂的催化活性比较低。为了提高催化剂的活性以及抗水能力,可使用Fe对Al_2O_3负载的Ga_2O_3催化剂进行改性。采用共沉淀法,制备了xFe/Ga_2O_3-Al_2O_3催化剂,在固定床反应器中测试其选择性催化CH_4还原NO的性能。使用XRD、N_2吸附脱附、XPS、H_2-TPR、Py-IR等方法进行表征。结果表明:经过Fe改性后的催化剂提高了中高温的催化活性,提高了催化剂的N_2选择性,并改善了催化剂的抗水特性;5Fe/Ga_2O_3-Al_2O_3催化剂在500℃、富氧条件下,达到76%的NO转化率和100%的N_2选择性;在5%水蒸气条件下,5Fe/Ga_2O_3-Al_2O_3在500℃仍保持60%以上的NO转化率。N_2吸附脱附结果显示,引入Fe后,催化剂保持了原有比表面积,并且大大增加了催化剂孔径,可提高催化剂抗水能力。XPS与UV-vis显示,5Fe/Ga_2O_3-Al_2O_3具有高含量的游离态Fe~(3+),可提高催化剂的中高温活性。H2-TPR结果显示,Fe的引入提高了催化剂氧化还原能力,增强了原有Ga_2O_3-Al_2O_3中高温的还原活性。Py-FT-IR结果显示,催化剂表面同时存在Lewis酸和Br?nsted酸,铁的引入增加了催化剂表面的Lewis酸量。因此,Fe修饰Ga_2O_3-Al_2O_3是提高Ga_2O_3-Al_2O_3催化剂的SCR-CH_4脱硝性能的有效方法。     

Co-FeOOH/g-C3N4的制备及其在非均相光芬顿反应中的催化性能

通过化学浴沉淀法制备了Co掺杂的FeOOH与石墨相氮化碳复合材料(Co-FeOOH/g-C₃N₄),作为非均相光芬顿催化剂,以罗丹明B(RhB)为目标污染物,分别考察了Co掺杂量、pH、温度、H₂O₂浓度、催化剂剂量等因素对光催化效率的影响。在最佳反应条件下,Co-FeOOH、g-C₃N₄和Co-FeOOH/g-C₃N₄对RhB的去除率分别为23.7%、59.6%和91.5%。通过阿伦尼乌斯方程计算得到反应的活化能为12.8 kJ·mol⁻¹,通过自由基捕获实验证实·OH与h⁺均为起主要作用的活性物种。Co-FeOOH/g-C₃N₄经过5次循环使用后,对RhB的去除率没有明显下降,说明其具有良好的稳定性。最后,以天然日光作为驱动光源,考察了催化剂对高浓度染料废水的处理性能,反应6 h后,废水的脱色率达到100%,COD去除率为43.9%,延长反应时间至10 h,COD的去除率达到81.6%。在非均相芬顿反应中引进了可见光,在提高降解反应速率的同时降低了催化反应发生的成本,本研究结果可为非均相光芬顿体系的实际应用提供实验基础。     

Fe3O4/ZrO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解

以浸渍法制备的新型纳米Fe3O4/ZrO2为催化剂,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,用Fe3O4/ZrO2-H2O2非均相类Fenton体系对目标污染物进行降解,考察催化剂的催化效果和温度、pH、H2O2投加量和掺杂比等因素对催化剂催化效果的影响。结果表明,以纳米Fe3O4/ZrO2作为催化剂的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;随着温度的升高,纳米Fe3O4/ZrO2的催化效果不断提高;当pH降低时,催化剂的催化效果有明显提升,原始pH(pH=5.7)时反应去除效果最佳,去除率可达88.6%;催化剂用量的增加同样可以提高3,4-二氯三氟甲苯的降解效率;催化剂中Fe3O4:ZrO2的物质的量比为1:2时效果较其他掺杂比的催化剂效果更好,去除率最终可以达到96.82%;当H2O2投加量增加时,3,4-二氯三氟甲苯的降解效率先提高后降低,投加量为0.3 mL时去除效果最好,几乎可以完全去除目标有机物。以Fe3O4/ZrO2-H2O2非均相类Fenton体系处理3,4-二氯三氟甲苯时,目标污染物的降解符合一级反应动力学。     

CdIn2S4/In2O3/BP复合可见光催化剂降解RhB及光催化灭活大肠杆菌

采用水热法制备了CdIn₂S₄和In₂O₃单品催化剂以及Cdln₂S₄/In₂O₃/黑磷(BP)三元复合光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、X射线光电子能谱(XPS)等对制备的催化剂进行表征分析。以罗丹明B(RhB)为目标降解物进行了降解实验,以大肠杆菌(E.coli)为目标进行了灭菌实验,分析了不同掺杂比例的Cdln₂S₄对所制备材料光催化性能的影响。从自由基捕获实验中分析出降解过程中起主要作用的活性物质。结果表明：CdIn₂S₄、In₂O₃、BP三者成功复合,复合的三元材料可提高In₂O₃对可见光的吸收,使其光催化活性得以增强;Cdln₂S₄/In₂O₃/BP对RhB的降解率和E.coli的灭菌率均优于单品催化剂,且5% Cdln₂S₄/In₂O₃/BP的光催化性能最好,光照120 min后,对RhB的降解率和对E.coli的灭菌率分别达到了94.7%和100%;在降解和灭菌过程中,·O₂⁻起主导作用。     

La2O3/ZnO/TiO2光催化降解活性艳红K-2BP的研究

采用溶胶-凝胶法制备了La2O3/ZnO/TiO2复合光催化剂,以紫外灯为光源,活性艳红K-2BP为模型降解物,研究了La2O3/ZnO/TiO2的光催化性能。结果表明：当锌和镧的掺杂量w(ZnO)=20%, w(La2O3)=0.5%, 煅烧温度为500℃时,La2O3/ZnO/TiO2复合光催化剂的光催化活性最高;当催化剂投加量4 g/L,通气量800 mL/min,初始pH值3.12时,La2O3/ZnO/TiO2对活性艳红K-2BP的降解效果最好。实验证明,La2O3/ZnO/TiO2对活性艳红K-2BP的降解遵从Langmuir-Hinshelwood动力学模型,测得其反应速率常数k＝11.5 mg/(L·min);吸附常数K＝2.88×10-2 L/mg。     

O3/H2O2工艺降解1,2,4-三氯苯的优化设计

考察用不同的氧化剂降解1,2,4-三氯苯（TCB）,3种不同方法对TCB的去除效果存在较大差别,其处理效果依次为：H2O2〈O3〈O3/H2O2。采用响应面法优化O3/H2O2工艺降解TCB的条件。结果表明,TCB初始浓度和H2O2投加量对TCB去除效果影响较大。TCB的降解符合准一级反应动力学规律,最佳降解条件为TCB初始浓度0.3 mg/L,pH=8.13,H2O2投加量0.40 mmol/L,O3转化率75%。在此条件下,TCB的平均去除率为91.5%,与预测值93.1%吻合度较高。     

基于气体模板法制备的多孔g-C3N4对罗丹明B的降解效果及机理

为了处理废水中的染料大分子有机污染物,以NH₄Cl为气体模板,通过高温煅烧法制备多孔氮化碳(PCN),使用XRD、SEM、TEM、FT-IR、UV-vis、XPS和BET等分析方法对催化剂进行了表征,并以水中罗丹明B(RhB)的降解率为评价标准,考察了样品的光催化性能和活性物种。结果表明：PCN在不改变氮化碳(g-C₃N₄)基本结构的基础上显著提高其光吸收能力和光催化活性;与g-C₃N₄相比,当前驱体中NH₄Cl添加量为55%时,样品的比表面积由13.878 m²·g⁻¹增至28.548 m²·g⁻¹,TOC去除率由85.7%增至95.8%,降解速率和光电流密度分别是g-C₃N₄的2倍和2.5倍;在光催化降解RhB的过程中,·O₂⁻是起主要作用的活性物种。多孔结构有利于提高比表面积以吸附更多的有机物大分子,并且为光催化反应提供更多的活性位点。煅烧过程中氰基的生成减少了光生电子和空穴的复合,载流子的寿命变长,二者的共同作用使PCN的光催化性能大幅提升。本研究成果可为开发新型光催化剂和建立RhB的降解方法提供参考。     

O3/H2O2处理嘧啶废水的研究

采用O3/H2O2法对嘧啶废水进行处理,考察了不同反应条件对嘧啶和COD去除率的影响,并对O3/H2O2降解嘧啶的反应机制和动力学进行了初步探讨。实验结果表明,在pH值为11,反应时间为70 min,O3流量为4 g/h,H2O2投加量为50 mmol/L的条件下,废水的嘧啶和COD的去除率分别达到86.46%和74.97%。嘧啶的去除率随自由基抑制剂叔丁醇增加而降低,说明O3/H2O2降解嘧啶主要为体系中.OH的贡献。同时动力学研究表明,O3/H2O2对嘧啶的降解符合一级反应动力学模型。     

O3/H2O2处理嘧啶废水的研究

采用O3/H2O2法对嘧啶废水进行处理,考察了不同反应条件对嘧啶和COD去除率的影响,并对O3/H2O2降解嘧啶的反应机制和动力学进行了初步探讨.实验结果表明,在pH值为11,反应时间为70 min,O3流量为4g/h,H2O2投加量为50 mmol/L的条件下,废水的嘧啶和COD的去除率分别达到86.46%和74.9...     

TiO／NiFe2O4磁性纳米光催化剂的制备及其光催化性能研究

先用水热法制备了纳米级NiFe2O4磁核,然后采用均匀沉淀法在NiFe2O4磁核表面包覆TiO2,制备了一种新型磁性纳米光催化剂TiO2／NiFe2O4。通过实验确定了制备TiO2／NiFe2O4的最佳Ti／Ni（摩尔比）为30／1,用X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、紫外-可见（UV—Vis）漫反射、热重一差示扫描量热分析（TG-DSC）、磁力学测试等手段对其进行了表征。以甲基橙的水溶液为模拟污染物,评价了TiO2／NiFe2O4的光催化性能,在光照2h后,甲基橙的脱色率可达98．5％。研究结果表明,TiO2／NiFe2O4是一种可重复使用的高效光催化剂。     

葡萄糖碳源条件下C/N对反硝化和N2O释放性能的影响

以NO3--N或者NO2--N为电子受体,以葡萄糖为碳源,通过批次实验研究了反硝化过程中在不同C/N条件下,反应器内的脱氮和N2O的释放情况.结果表明:当C/N在1.5、3、6.5、10和20变化的过程中,以NO3--N为电子受体时,反硝化速率由8.81×10-3g·(g·h)-1升至3.25×10-2g·(g·h)-...     

茶渣修饰磁性Fe3O4纳米粒子协同吸附铜铅离子的研究

在茶渣上通过化学共沉淀制备环境友好、价格低廉的磁性纳米粒子Fe_3O_4-茶复合物。结果显示,茶渣修饰提高了磁性Fe_3O_4纳米粒子(Fe_3O_4MNPs)在水中的分散性和稳定性,促进了Fe_3O_4MNPs对水中重金属的去除能力;Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附归因于Fe_3O_4-茶复合物中丰富的结合位点(如—OH,—COOH和—NH—)与Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)形成稳定的络合物。在pH为7.0,Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)初始质量浓度为100mg/L,吸附时间为2h时,Fe_3O_4-茶复合物对Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)的吸附率分别为94.58%、94.28%;Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)的吸附过程符合准二级动力学方程,Fe_3O_4-茶复合物在连续4次循环再生后,仍表现出较好的吸附能力。利用柱吸附法考察了进液流速对穿透曲线的影响,结果表明:随进液流速增加,穿透点前移,且Cu(Ⅱ)的吸附能力低于Pb(Ⅱ)的吸附能力。